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결정질 산화물로서, 하기 화학식 1의 화학양론식을 가지고,결정 내에서, 하기 M은 산소 음이온에 의해 6배위되어 MO6 팔면체 단위를 형성하고, 하기 T는 산소 음이온에 의해 4배위되어 TO4 사면체 단위를 형성하는 것을 특징으로 하는, 이온 전도성 고체 전해질 화합물:[화학식 1]Ax(M2TO8)y상기 화학식 1에서, A는 +1가 산화상태를 갖는 양이온이고, M은 +4가, +5가 또는 +6가의 산화상태를 갖는 양이온이고, T는 +4가, +5가 또는 +6가의 산화상태를 갖는 양이온이며, x 및 y는 0 초과의 서로 독립적인 실수(real number)로서 x는 3y 이하이다
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제1항에 있어서, 상기 A는 리튬 이온(Li+), 나트륨 이온(Na+), 수소 이온(H+) 및 하이드로늄 이온(H3O+)으로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상을 포함하고,상기 M은 타이타늄 이온(Ti4+), 지르코늄 이온(Zr4+), 하프늄 이온(Hf4+), 니오븀 이온(Nb5+), 탄탈럼 이온(Ta5+) 및 안티모니 이온(Sb5+)로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상을 포함하며,상기 T는 실리콘 이온(Si4+), 게르마늄 이온(Ge4+), 인 이온(P5+), 비소 이온(As5+), 바나듐 이온(V5+), 황 이온(S6+), 몰리브덴 이온(Mo6+) 및 텅스텐 이온(W6+)으로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는, 이온 전도성 고체 전해질 화합물
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제1항에 있어서, 상기 MO6 팔면체 단위들이 제1 평면을 따라 사각형 격자 형태로 연결되어 형성된 제1 격자층;상기 MO6 팔면체 단위들이 상기 제1 평면과 평행한 제2 평면을 따라 사각형 격자 형태로 연결되어 형성된 제2 격자층; 및1개의 상기 MO6 팔면체 단위 및 이의 2개의 꼭지점을 공유하도록 결합된 2개의 상기 TO4 사면체 단위를 구비하고, 상기 제1 격자층과 상기 제2 격자층 사이에 배치되어 상기 제1 격자층의 MO6 팔면체 단위들 및 상기 제2 격자층의 상기 MO6 팔면체 단위들과 결합하는 삼량체 링크 단위를 구비하는 연결층을 포함하고,상기 A는 상기 MO6 팔면체 단위들 및 상기 TO4 사면체 단위들 사이의 공간에 배치되는 것을 특징으로 하는, 이온 전도성 고체 전해질 화합물
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제4항에 있어서,상기 제1 및 제2 격자층 각각에 있어서, 8개의 상기 MO6 팔면체 단위들이 사각형의 4개의 꼭지점 및 4개의 변에 대응되는 위치에 배치되고,상기 MO6 팔면체 단위들 중 상기 4개의 꼭지점에 대응하는 위치에 각각 배치된 MO6 팔면체 단위들은 각각 인접한 4개의 MO6 팔면체 단위들과 꼭지점을 공유하도록 연결되어 제1 팔면체 단위들을 각각 형성하고, 상기 MO6 팔면체 단위들 중 상기 4개의 변에 대응되는 위치에 각각 배치된 MO6 팔면체 단위들은 각각 인접한 2개의 MO6 팔면체 단위들과 꼭지점을 공유하도록 연결되어 제2 팔면체 단위들을 각각 형성하는 것을 특징으로 하는, 이온 전도성 고체 전해질 화합물
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제5항에 있어서, 상기 제2 격자층은 상기 제1 격자층에 비해 상기 제1 평면 및 상기 제2 평면을 정의하는 제1 축 및 제2 축으로 각각 제1 간격 및 제2 간격만큼 쉬프트된 것을 특징으로 하는, 이온 전도성 고체 전해질 화합물
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제5항에 있어서, 상기 삼량체 링크 단위의 상기 MO6 팔면체 단위는 상기 제1 격자층의 제1 사각형의 제1 꼭지점에 연결된 2개의 변에 대응되는 위치에 각각 배치된 2개의 상기 제2 팔면체 단위들 및 상기 제1 사각형에 대응되는 상기 제2 격자층의 제2 사각형의 상기 제1 꼭지점과 반대되는 제2 꼭지점에 연결된 2개의 변에 대응되는 위치에 각각 배치된 2개의 상기 제2 팔면체 단위들과 꼭지점을 공유하도록 연결되고,상기 삼량체 링크 단위의 상기 2개의 TO4 사면체 단위들 중 하나는 상기 제1 사각형의 제2 꼭지점에 연결된 2개의 변에 대응되는 위치에 각각 배치된 2개의 상기 제2 팔면체 단위들 및 상기 제2 사각형의 상기 제2 꼭지점에 대응되는 위치에 배치된 1개의 상기 제1 팔면체 단위와 꼭지점을 공유하도록 연결되며,상기 삼량체 링크 단위의 상기 2개의 TO4 사면체 단위들 중 나머지 하나는 상기 제1 사각형의 상기 제1 꼭지점에 대응되는 위치에 배치된 1개의 상기 제1 팔면체 단위 및 상기 제2 사각형의 상기 제1 꼭지점에 연결된 2개의 변에 대응되는 위치에 각각 배치된 2개의 상기 제2 팔면체 단위들과 꼭지점을 공유하도록 연결된 것을 특징으로 하는, 이온 전도성 고체 전해질 화합물
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제4항에 있어서, 상기 제1 및 제2 격자층 각각은 화학양론적으로 [M3O18/2]3-에 해당하는 조성을 갖고,상기 연결층은 화학양론적으로 [MT2O14/2]+에 해당하는 조성을 갖는 것을 특징으로 하는, 이온 전도성 고체 전해질 화합물
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제1항의 이온 전도성 고체 전해질 화합물을 제조하는 제조방법에 있어서, A, M 및 T의 원료물질들을 혼합하고 분쇄하여 제1 원료물질을 형성하는 단계; 상기 제1 원료물질을 1차 열처리하는 단계; 상기 1차 열처리된 제1 원료물질을 습식 볼밀 공정을 통해 분쇄 및 혼합하여 제2 원료물질을 형성하는 단계; 상기 제2 원료물질을 압축 성형하는 단계; 및 상기 압축 성형된 제2 원료물질을 소결하는 단계를 포함하는, 이온 전도성 고체 전해질 화합물의 제조방법
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제9항에 있어서, 상기 A의 원료물질은 A의 탄산염 또는 질산염 화합물이 사용되고,상기 M의 원료물질은 M의 산화물 또는 할로겐화물이 사용되며,상기 T의 원료물질은 T의 산화물 염 화합물이 사용되는 것을 특징으로 하는, 이온 전도성 고체 전해질 화합물의 제조방법
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제9항에 있어서,상기 제1 원료물질에 대한 1차 열처리는 500 내지 1000℃의 온도에서 6 내지 12 시간 동안 수행되고,상기 제2 원료물질에 대한 소결은 900 내지 1200℃의 온도 범위에서 12 내지 48 시간동안 수행되는 것을 특징으로 하는, 이온 전도성 고체 전해질 화합물의 제조방법
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제9항에 있어서, 상기 이온 전도성 고체 전해질 화합물은 LiTa2PO8이고,리튬(Li)의 원료물질로는 Li2CO3 또는 LiNO3이 그리고 인(P)의 원료물질로는 (NH4)2HPO4, (NH4)H2PO4 또는 (NH4)3PO4이 사용되거나 상기 리튬 및 인의 원료물질로 LiPO3 또는 LiH2PO4이 사용되고,탄탈럼(Ta)의 원료물질로는 Ta2O5가 사용되는 것을 특징으로 하는, 이온 전도성 고체 전해질 화합물의 제조방법
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제9항에 있어서,상기 이온 전도성 고체 전해질 화합물 중 A 이온으로 제1 이온을 포함하는 제1 이온 전도성 고체 전해질 화합물에서 상기 제1 이온을 A 이온들 중 다른 제2 이온으로 교환하여 제2 이온 전도성 고체 전해질 화합물을 제조하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는, 이온 전도성 고체 전해질 화합물의 제조방법
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제13항에 있어서,상기 제1 이온 전도성 고체 전해질 화합물인 LiTa2PO8 화합물을 수소 이온(H+) 또는 하이드로늄 이온(H3O+)을 함유하는 산성 수용액에 혼합한 후 가열함으로써 상기 LiTa2PO8 화합물에 포함된 리튬 이온(Li+)을 수소 이온(H+) 또는 하이드로늄 이온(H3O+)으로 교환하여 상기 제2 이온 전도성 고체 전해질 화합물인 HTa2PO8·2O(x는 0 초과 1 이하의 실수임) 화합물을 제조하는 것을 특징으로 하는, 이온 전도성 고체 전해질 화합물의 제조방법
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제13항에 있어서,상기 제1 이온 전도성 고체 전해질 화합물인 LiTa2PO8 화합물을 용융된 나트륨염 또는 나트륨염이 용해된 용매에 혼합한 후 가열함으로써 상기 LiTa2PO8 화합물에 포함된 리튬 이온(Li+)을 나트륨 이온(Na+)으로 교환하여 상기 제2 이온 전도성 고체 전해질 화합물인 NaTa2PO8 화합물을 제조하는 것을 특징으로 하는, 이온 전도성 고체 전해질 화합물의 제조방법
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제1 전극; 상기 제1 전극과 이격되게 배치된 제2 전극; 및 상기 제1 전극과 상기 제2 전극 사이에 배치된 고체 전해질층을 포함하는 전기화학 장치에 있어서,상기 고체 전해질층은 제1항, 제2항, 제4항 내지 제9항 중 선택된 어느 한 항의 이온 전도성 고체 전해질 화합물로 형성된 것을 특징으로 하는, 전기화학 장치
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제16항에 있어서,상기 고체 전해질층은 리튬 이온(Li+), 나트륨 이온(Na+), 수소 이온(H+) 및 하이드로늄 이온(H3O+)으로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 이온에 대해 전도성을 갖는 것을 특징으로 하는, 전기화학 장치
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제16항에 있어서, 상기 전기화학 장치는 나트륨 이온 전지, 나트륨 금속 전지, 리튬 이온 전지, 리튬 금속 전지, 리튬-공기 전지(Li-Air battery), 수소 연료전지, 양성자 교환막 연료전지, 리튬계 레독스-흐름전지(Li-redox flow battery), Li-H2O2 세미 연료전지 및 화학적 센서로 이루어진 그룹에서 선택된 하나인 것을 특징으로 하는, 전기화학 장치
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제16항에 있어서,상기 전기화학 장치는 리튬 이온 전지, 리튬 금속 전지, 리튬-공기 전지(Li-Air battery), 리튬계 레독스-흐름전지(Li-redox flow battery) 또는 Li-H2O2 세미 연료전지이고,상기 전해질층은 상기 화학식 1에서 A가 리튬 이온인 이온 전도성 고체 전해질 화합물로 형성된 것을 특징으로 하는, 전기화학 장치
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제1 전극; 상기 제1 전극과 이격되게 배치된 제2 전극; 및 상기 제1 전극과 상기 제2 전극 사이에 배치된 고체 전해질층을 포함하는 전기화학 장치에 있어서,상기 전기화학 장치는 수소 연료전지 또는 양성자 교환막 연료전지이고, 상기 전해질층은 하기 화학식 1에서 A가 수소 이온인 이온 전도성 고체 전해질 화합물로 형성된 것을 특징으로 하는, 전기화학 장치:[화학식 1]Ax(M2TO8)y상기 화학식 1에서, A는 +1가 산화상태를 갖는 양이온이고, M은 +4가, +5가 또는 +6가의 산화상태를 갖는 양이온이고, T는 +4가, +5가 또는 +6가의 산화상태를 갖는 양이온이며, x 및 y는 0 초과의 서로 독립적인 실수(real number)로서 x는 3y 이하이다
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제16항에 있어서,상기 전기화학 장치는 나트륨 이온 전지, 나트륨 금속 전지 또는 나트륨-공기 전지(Na-Air battery)이고, 상기 전해질층은 상기 화학식 1에서 A가 나트륨 이온인 이온 전도성 고체 전해질 화합물로 형성된 것을 특징으로 하는, 전기화학 장치
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