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습식법(테이프 캐스팅)을 이용한 지지체식 치밀 세라믹 멤브레인 및 전해질 막 제조방법

  • 기술번호 : KST2014051624
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요약 본 발명은 테이프 캐스팅을 이용한 지지체형 세라믹 막을 제조하는 방법으로서, 일반적인 전기화학장치나 전해셀 또는 연료전지와 같은 막구조를 포함하는 다기능성의 막을 제조함에 있어서, 구조가 치밀한 코팅막 또는 다공성의 기능(분리)막을 다공성 지지체의 한 면 또는 그 이상의 면에 제조하는 방법에 관한 것이다. 통상 전기화학적 장치로서 전해조 또는 연료전지, 기타 분리막 등에서와 같이 막을 사이에 두고 한가지 이상의 다공성 층 또는 지지체를 갖는 구조를 갖게 하면서 제조하는데, 이러한 중간의 전해막 또는 분리막 등은 코팅하는 과정을 거쳐 치밀화 단계로서 열처리(소결)하여 얻는다. 실제로 소결시 코팅층과 지지체와의 수축률 차이가 없도록, 지지체를 가소결 상태로 열처리하여 통기성이 있는 다공성 소결체로 제조한 후, 원하는 성분의 고체산화물 전해질 또는 고체산화물 세라믹스 치밀막을 테이프 캐스팅하고, 이 그린 쉬트를 지지체에 부착 또는 코팅하고 동시 열처리함으로써, 상대적으로 얇은 코팅 층을 갖는 지지체식의 코팅 기능막 또는 분리막 등을 제조한다. 본 발명에 따른 지지체식 막을 제조하는 방법은 저온에서 작동하기 위한 고성능 고체산화물 전해셀(Solid Oxide Electrolysis Cell), 고체산화물 연료전지(SOFC, Solid Oxide Fuel Cell), 고기능성의 다중 기능막을 구성하는 직접탄소 연료전지(DCFC, Direct Carbon Fuel Cell), 그리고 석탄가스화 복합발전(IGCC)에서 이용되는 산소(질소) 분리 및 수소 분리공정에서 매우 중요한 분리장치로 이용되는 멤브레인 분리막(ITM Oxygen (or Syngas), Ion Transport Membrane)을 제조하는 기술에 이용될 수 있다.
Int. CL B32B 18/00 (2006.01) H01M 8/12 (2006.01) C04B 35/64 (2006.01) H01M 8/02 (2006.01)
CPC
출원번호/일자 1020110095053 (2011.09.21)
출원인 한국전력공사
등록번호/일자 10-1351221-0000 (2014.01.07)
공개번호/일자 10-2013-0031466 (2013.03.29) 문서열기
공고번호/일자 (20140114) 문서열기
국제출원번호/일자
국제공개번호/일자
우선권정보
법적상태 등록
심사진행상태 수리
심판사항
구분 신규
원출원번호/일자
관련 출원번호
심사청구여부/일자 Y (2012.10.17)
심사청구항수 20

출원인

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번호 이름 국적 주소
1 한국전력공사 대한민국 전라남도 나주시

발명자

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번호 이름 국적 주소
1 유영성 대한민국 대전광역시 유성구
2 최미화 대한민국 대전광역시 유성구
3 이태희 대한민국 대전광역시 유성구

대리인

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번호 이름 국적 주소
1 특허법인다나 대한민국 서울특별시 강남구 역삼로 *길 **, 신관 *층~*층, **층(역삼동, 광성빌딩)

최종권리자

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번호 이름 국적 주소
1 한국전력공사 전라남도 나주시
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번호 서류명 접수/발송일자 처리상태 접수/발송번호
1 [특허출원]특허출원서
[Patent Application] Patent Application
2011.09.21 수리 (Accepted) 1-1-2011-0733791-40
2 [심사청구]심사청구(우선심사신청)서
[Request for Examination] Request for Examination (Request for Preferential Examination)
2012.10.17 수리 (Accepted) 1-1-2012-0842952-63
3 등록결정서
Decision to grant
2013.10.18 발송처리완료 (Completion of Transmission) 9-5-2013-0716190-93
4 출원인정보변경(경정)신고서
Notification of change of applicant's information
2014.12.16 수리 (Accepted) 4-1-2014-5153448-46
5 출원인정보변경(경정)신고서
Notification of change of applicant's information
2019.07.09 수리 (Accepted) 4-1-2019-5136129-26
6 출원인정보변경(경정)신고서
Notification of change of applicant's information
2019.07.10 수리 (Accepted) 4-1-2019-5136893-80
7 출원인정보변경(경정)신고서
Notification of change of applicant's information
2020.03.27 수리 (Accepted) 4-1-2020-5072225-46
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번호 청구항
1 1
지지체를 형성하는 단계;이형필름 위에 코팅막용 그린 쉬트(green sheet)를 형성하는 단계;지지체 위에 그린 쉬트를 부착하는 단계;감압 및 가압 단독 또는 혼용으로 압력차를 유발시키면서, 이형필름, 그린 쉬트 및 지지체로 이루어진 적층체로부터 이형필름을 제거하는 단계; 및지지체와 그린 쉬트의 적층체를 공소결(co-sintering)하는 단계를 포함하는 지지체식 코팅막의 제조방법
2 2
제1항에 있어서,지지체를 형성하는 단계에서 바인더가 포함된 지지체용 분말을 성형하고 열처리하여 가소결된 지지체를 형성하는 것을 특징으로 하는 지지체식 코팅막의 제조방법
3 3
제1항에 있어서,그린 쉬트를 형성하는 단계에서 바인더가 포함된 세라믹스 슬러리를 테이프 캐스팅(tape casting)하여 그린 쉬트를 형성하는 것을 특징으로 하는 지지체식 코팅막의 제조방법
4 4
제1항에 있어서,지지체 위에 그린 쉬트를 부착하는 단계 이전에, 지지체 또는 그린 쉬트에 용제 또는 오일을 도포하는 단계를 추가로 포함하는 지지체식 코팅막의 제조방법
5 5
제1항에 있어서,이형필름을 제거하는 단계 이후에, 지지체와 그린 쉬트의 적층체를 에이징(againg) 처리하는 단계를 추가로 포함하는 지지체식 코팅막의 제조방법
6 6
제1항에 있어서,이형필름을 제거하는 단계에서 감/가압식 부착장치를 이용하는 것을 특징으로 하는 지지체식 코팅막의 제조방법
7 7
제1항에 있어서,코팅막의 최종 두께는 0
8 8
제1항에 있어서,코팅막의 소결밀도는 30% 이상인 것을 특징으로 하는 지지체식 코팅막의 제조방법
9 9
제1항에 있어서,코팅막의 두께 및 조성은 그린 쉬트를 형성할 때 조절하거나, 그린 쉬트의 부착을 반복하여 조절하는 것을 특징으로 하는 지지체식 코팅막의 제조방법
10 10
제1항에 있어서,지지체는 연료극 또는 공기극인 것을 특징으로 하는 지지체식 코팅막의 제조방법
11 11
제10항에 있어서,지지체는 NiO 분말을 포함하는 연료극 재료와, 지르코니아, 세리아, 비스므스산화물, 바륨·스트로튬 세레이트화합물, 란탄스트론티움 갈륨마그네시아계 산화물 중 1종 이상과, 기공형성제를 혼합한 후, 볼밀, 건조 및 성형한 다음, 600 내지 1,500℃에서 열처리함으로써, 가소결된 다공성 연료극 지지체로 형성하는 것을 특징으로 하는 지지체식 코팅막의 제조방법
12 12
제10항에 있어서,지지체는 ABO3 페로브스카이트 구조화합물로서, A 자리(site)에는 란탄늄(La), Sr, Ca, Ba 중 1종 이상이 차지하고, B 자리(site)에는 망간(Mn), Co, Fe, Cr 원소 중 일부 또는 전체가 혼합되어 구성되는 화합물을 포함하는 공기극 재료 단독으로나 혹은, 지르코니아, 세리아, 비스므스산화물, 바륨·스트로튬 세레이트화합물, 란탄스트론티움 갈륨마그네시아계 산화물 중 1종 이상과, 기공형성제를 혼합한 후, 볼밀, 건조 및 성형한 다음, 600 내지 1,500℃에서 열처리함으로써, 가소결된 다공성 공기극 지지체로 형성하는 것을 특징으로 하는 지지체식 코팅막의 제조방법
13 13
제1항에 있어서,코팅막은 전해질층 또는 분리막인 것을 특징으로 하는 지지체식 코팅막의 제조방법
14 14
제13항에 있어서,전해질층은 지르코니아, 세리아, 비스므스산화물, 바륨·스트로튬 세레이트화합물, 란탄스트론티움 갈륨마그네시아계 산화물 중 1종 이상의 전해질 재료와 유기바인더 및 용매를 포함하는 슬러리로부터 테이프 캐스팅을 이용하여 전해질 그린 쉬트로 형성하는 것을 특징으로 하는 지지체식 코팅막의 제조방법
15 15
제1항에 있어서,지지체는 평판형, 튜브형 또는 이들의 혼합형인 것을 특징으로 하는 지지체식 코팅막의 제조방법
16 16
제15항에 있어서,지지체는 니켈산화물을 포함하는 철족계 산화물과, 이트리아 안정화 지르코니아를 포함하는 전해질 분말과, 유기바인더 및 용매 그리고 기공형성제를 혼합하고, 평판형, 튜브형 또는 혼합형으로 성형한 후, 1,000℃ 이상에서 열처리하여 가소결된 연료극 지지체로 형성하는 것을 특징으로 하는 지지체식 코팅막의 제조방법
17 17
제15항에 있어서,지지체는 지르코니아계 산화물, 알루미나질 산화물, 뮬라이트질 산화물, 실리카질 산화물, 카바이드 및 질화물 중 1가지 이상과, 유기바인더 및 용매 그리고 기공형성제를 혼합하고, 평판형, 튜브형 또는 혼합형으로 성형한 후, 700℃ 이상에서 열처리하여 가소결된 공기극 지지체로 형성하는 것을 특징으로 하는 지지체식 코팅막의 제조방법
18 18
제1항 내지 제17항 중 어느 한 항에 따라 제조되는 지지체식 코팅막
19 19
제18항에 따른 지지체식 코팅막을 포함하는 연료전지
20 20
제18항에 따른 지지체식 코팅막을 포함하는 전해셀
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1 CN103826847 CN 중국 FAMILY
2 US09962918 US 미국 FAMILY
3 US20140227613 US 미국 FAMILY
4 WO2013042958 WO 세계지적재산권기구(WIPO) FAMILY
5 WO2013042958 WO 세계지적재산권기구(WIPO) FAMILY

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1 CN103826847 CN 중국 DOCDBFAMILY
2 CN103826847 CN 중국 DOCDBFAMILY
3 DE112012003921 DE 독일 DOCDBFAMILY
4 US2014227613 US 미국 DOCDBFAMILY
5 US9962918 US 미국 DOCDBFAMILY
6 WO2013042958 WO 세계지적재산권기구(WIPO) DOCDBFAMILY
7 WO2013042958 WO 세계지적재산권기구(WIPO) DOCDBFAMILY
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