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복수 개의 그래핀 단위시트가 구겨진 상태로 랜덤하게 조립하여 형성된 구형(球形)의 마이크로 입자로서, 상기 구겨진 그래핀 단위시트들 간의 빈 공간으로 인해 3차원적으로 서로 연결된 개방형 기공 채널(open pore channel)이 형성되어 있으며, 상기 구형 입자의 외부 방향으로 불규칙하게 조립되는 그래핀 단위시트들 사이 및 상기 그래핀 단위시트의 내부에 복수 개의 실리콘 나노입자가 담지되어 있는 것을 특징으로 하는 그래핀/실리콘 마이크로입자
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제1항에 있어서, 상기 실리콘 나노입자의 입경은 10 내지 500 nm 범위인 것을 특징으로 하는 그래핀/실리콘 마이크로입자
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제1항에 있어서, 상기 마이크로입자 내 그래핀 대 실리콘 나노입자의 함량비는 30~70 : 70~30 중량비 범위인 것을 특징으로 하는 그래핀/실리콘 마이크로입자
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제1항에 있어서, 상기 입자는 구겨진 그래핀 단위시트들이 겹치거나 굴곡하여 형성된 다수의 에지(edge)를 포함하며, 이방성(anisotropic)을 가지는 다수의 에지는 입자의 외부 방향으로 돌출되어 있는 것을 특징으로 하는 그래핀/실리콘 마이크로입자
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제4항에 있어서, 성게형상 또는 비정형 형상인 것을 특징으로 하는 그래핀/실리콘 마이크로입자
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제1항에 있어서, 평균 직경이 2 내지 20 ㎛ 범위인 것을 특징으로 하는 그래핀/실리콘 마이크로입자
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제1항에 있어서, 상기 마이크로입자의 비표면적은 하기 수학식 1에 의해 계산된 이론적 비표면적 보다 작은 것을 특징으로 하는 그래핀/실리콘 마이크로입자
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제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 기재된 그래핀/실리콘 마이크로입자를 포함하는 이차전지용 음극활물질
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제8항에 있어서, 초기 충방전 효율이 80% 이상이며, 20회 충방전 사이클 진행 후 방전용량 유지율이 65% 이상인 것을 특징으로 하는 이차전지용 음극활물질
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양극, 음극, 분리막 및 전해질을 포함하는 리튬 이차 전지에 있어서, 상기 음극은 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항의 그래핀/실리콘 마이크로입자를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지
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(i) 그래핀 또는 그래핀 옥사이드와 실리콘이 제1용매에 분산된 분무용액을 제조하는 단계; 및 (ⅱ) 상기 분무용액을 분무 장치에 투입한 후 액적을 발생시키되, 상기 제1용매보다 비점이 높으며, 제1용매와 혼화(混化)되지 않는 제2용매가 포함된 항온 반응기 내로 액적(droplet)을 적하하여 자기조립에 의해 그래핀/실리콘 마이크로입자를 형성 및 회수하는 단계를 포함하는 제1항의 그래핀/실리콘 마이크로입자의 제조방법
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제11항에 있어서, 상기 단계 (i)의 분무용액 농도는 0
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제11항에 있어서, 제1용매와 제2용매는 서로 혼화(混化)되지 않으며, 각각 수계 또는 유기계 용매인 것을 특징으로 하는 그래핀/실리콘 마이크로입자의 제조방법
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제11항에 있어서, 상기 제1용매는 물, 메탄올, 에탄올 및 아세톤으로 구성된 군으로부터 선택되는 용매이며, 상기 제2용매는 벤젠, 사이클로 벤젠, 1,2-다이클로로벤젠, 벤조나이트릴, 에틸렌 글리콜, 다이에틸 글리콜, 햅탄올, 옥탄올, 노난올, m-xylene, o-xylene, 및 p-xylene로 구성된 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 그래핀/실리콘 마이크로입자의 제조방법
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제11항에 있어서, 상기 단계 (ⅱ)에서 항온 반응기는 제1용매의 비점 보다 높고, 제2용매의 비점 보다 낮은 온도로 유지되는 것을 특징으로 하는 그래핀/실리콘 마이크로입자의 제조방법
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제11항에 있어서, 상기 항온 반응기 내 구비되는 제2용매는 120 내지 200℃ 온도 범위에서 유지되는 것을 특징으로 하는 그래핀/실리콘 마이크로입자의 제조방법
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제11항에 있어서, 상기 단계 (ⅱ)에서 적하된 액적은 항온 반응기의 온도로 인해 제1용매의 증발 및 응축되어 입자가 형성되는 것을 특징으로 하는 그래핀/실리콘 마이크로입자의 제조방법
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제11항에 있어서, 상기 제2용매는 하이드라진, 디케닐히드라진, 하이드로퀴논, 수소화붕소나트륨, 및 황화수소로 구성된 군으로부터 선택되는 환원제를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 그래핀/실리콘 마이크로입자의 제조방법
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제11항에 있어서, 상기 회수된 그래핀/실리콘 마이크로입자를 200℃ 내지 600℃의 대기 분위기, 또는 200℃ 내지 1200℃의 비활성 기체 분위기 하에서 1~24시간 동안 열처리하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 그래핀/실리콘 마이크로입자의 제조방법
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