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로듐이 함유된 카본 나이트라이드 불균일계 촉매, 그의 제조방법 및 이를 이용한 아세트산의 제조방법(Heterogeneous catalyst using carbon nitride support containing rhodium, the manufacturing method thereof, and manufacturing method of acetic acid using the same)

  • 기술번호 : KST2017001357
  • 담당센터 : 경기기술혁신센터
  • 전화번호 : 031-8006-1570
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요약 본 발명은 로듐이 함유된 카본 나이트라이드 불균일계 촉매, 그의 제조방법 및 이를 이용한 아세트산의 제조방법에 관한 것이다. 본 발명에 따른 카본 나이트라이드 지지체에 로듐이 함유된 불균일계 촉매는 종래 반응물과 촉매의 상이 동일한 균일계 촉매 반응과 다르게, 물 또는 알코올과 같은 액체성 용매에 용해되지 않는 지지체인 카본 나이트라이드 지지체에 로듐 금속이 포함되어 있어, 여과와 같은 단순 공정만으로도 촉매와 생성물간의 분리가 용이하여 종래 균일계 촉매를 사용한 공정에서의 단점을 극복할 수 있고, 로듐의 리칭되는 현상을 최소화할 수 있어, 종래 균일계 촉매반응의 결과 대비 촉매의 장기적 안정성 및 활성도가 우수하므로, 메탄올과 일산화탄소의 카르보닐화 반응을 통한 아세트산의 제조에 유용하게 사용될 수 있다.
Int. CL
CPC B01J 23/464(2013.01) B01J 23/464(2013.01) B01J 23/464(2013.01) B01J 23/464(2013.01) B01J 23/464(2013.01) B01J 23/464(2013.01)
출원번호/일자 1020150105818 (2015.07.27)
출원인 한국화학연구원, 성균관대학교산학협력단
등록번호/일자
공개번호/일자 10-2017-0013452 (2017.02.07) 문서열기
공고번호/일자 문서열기
국제출원번호/일자
국제공개번호/일자
우선권정보
법적상태 등록
심사진행상태 수리
심판사항
구분 신규
원출원번호/일자
관련 출원번호
심사청구여부/일자 Y (2015.07.27)
심사청구항수 14

출원인

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번호 이름 국적 주소
1 한국화학연구원 대한민국 대전광역시 유성구
2 성균관대학교산학협력단 대한민국 경기도 수원시 장안구

발명자

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번호 이름 국적 주소
1 배종욱 대한민국 경기도 수원시 영통구
2 장태선 대한민국 대전광역시 유성구
3 김범식 대한민국 대전광역시 유성구
4 박재현 대한민국 경기도 안양시 만안구
5 남지수 대한민국 인천광역시 남동구

대리인

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번호 이름 국적 주소
1 손민 대한민국 서울특별시 송파구 법원로 ***, *층(문정동)(특허법인한얼)

최종권리자

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번호 이름 국적 주소
1 한국화학연구원 대한민국 대전광역시 유성구
2 성균관대학교산학협력단 대한민국 경기도 수원시 장안구
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번호 서류명 접수/발송일자 처리상태 접수/발송번호
1 [특허출원]특허출원서
[Patent Application] Patent Application
2015.07.27 수리 (Accepted) 1-1-2015-0727281-29
2 선행기술조사의뢰서
Request for Prior Art Search
2016.01.12 수리 (Accepted) 9-1-9999-9999999-89
3 선행기술조사보고서
Report of Prior Art Search
2016.02.22 발송처리완료 (Completion of Transmission) 9-6-2016-0028407-94
4 의견제출통지서
Notification of reason for refusal
2016.03.16 발송처리완료 (Completion of Transmission) 9-5-2016-0197060-95
5 [거절이유 등 통지에 따른 의견]의견(답변, 소명)서
[Opinion according to the Notification of Reasons for Refusal] Written Opinion(Written Reply, Written Substantiation)
2016.04.19 수리 (Accepted) 1-1-2016-0375406-73
6 [명세서등 보정]보정서
[Amendment to Description, etc.] Amendment
2016.04.19 보정승인간주 (Regarded as an acceptance of amendment) 1-1-2016-0375413-93
7 의견제출통지서
Notification of reason for refusal
2016.09.29 발송처리완료 (Completion of Transmission) 9-5-2016-0703177-19
8 [명세서등 보정]보정서
[Amendment to Description, etc.] Amendment
2016.11.29 보정승인간주 (Regarded as an acceptance of amendment) 1-1-2016-1171120-15
9 [거절이유 등 통지에 따른 의견]의견(답변, 소명)서
[Opinion according to the Notification of Reasons for Refusal] Written Opinion(Written Reply, Written Substantiation)
2016.11.29 수리 (Accepted) 1-1-2016-1171117-88
10 출원인정보변경(경정)신고서
Notification of change of applicant's information
2017.02.23 수리 (Accepted) 4-1-2017-5028829-43
11 등록결정서
Decision to grant
2017.04.25 발송처리완료 (Completion of Transmission) 9-5-2017-0293843-92
12 출원인정보변경(경정)신고서
Notification of change of applicant's information
2017.09.14 수리 (Accepted) 4-1-2017-5149242-13
13 출원인정보변경(경정)신고서
Notification of change of applicant's information
2017.09.14 수리 (Accepted) 4-1-2017-5149265-52
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번호 청구항
1 1
알코올을 카르보닐화하는 고체 촉매로서, 카본 나이트라이드 지지체에 로듐이 함유되되, 상기 로듐은 상기 카본 나이트라이드의 내부에 분산 및 고정되어 위치하는, 불균일계 촉매
2 2
제 1 항에 있어서,상기 로듐은 카본 나이트라이드 지지체 총 중량에 대하여 0
3 3
제 1 항에 있어서,상기 촉매의 지지체는 비표면적이 0
4 4
제 1 항에 있어서,상기 카본 나이트라이드는 그래파이트성 카본 나이트라이드, α-카본 나이트라이드, β-카본 나이트라이드, 입방정계(Cubic) 카본 나이트라이드 및 의사입방정계 카본 나이트라이드로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상인 불균일계 촉매
5 5
제 1 항에 있어서,상기 알코올은 메탄올 또는 에탄올인 불균일계 촉매
6 6
로듐 전구체와 멜라민(melamine) 수지를 탄소원으로 사용하여 질소 분위기하에서 500 내지 550℃ 온도로 가열하여 로듐이 함유된 카본 나이트라이드 지지체를 제조하되, 상기 로듐은 상기 카본 나이트라이드의 내부에 분산 및 고정되어 위치하도록 제조하는 단계를 포함하는 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 따른 불균일계 촉매의 제조방법
7 7
제 6 항에 있어서,상기 로듐 전구체는 로듐 클로라이드, 로듐 나이트레이트, 디클로로 테트라 카보닐 디로듐, 아세틸 아세토네이토 디카보닐 로듐, 아세틸 아세토네이도 비스 에틸렌 로듐 및 디카보닐 펜타메틸 시클로 펜타디에닐 로듐 중에서 선택되는 1종 이상인 불균일계 촉매의 제조방법
8 8
제 6 항에 있어서,상기 카본 나이트라이드는 그래파이트성 카본 나이트라이드, α-카본 나이트라이드, β-카본 나이트라이드, 입방정계(Cubic) 카본 나이트라이드 및 의사입방정계 카본 나이트라이드로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 카본 나이트라이드인 불균일계 촉매의 제조방법
9 9
제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항의 촉매 존재 하에, 메탄올 함유 용액에 10 bar 내지 200 bar의 압력으로 일산화탄소 함유 기체를 주입하여 50 ℃ 내지 200 ℃의 온도에서 반응시키는 단계를 포함하는 아세트산의 제조방법
10 10
제 9 항에 있어서, 상기 메탄올 함유 용액은 반응물인 메탄올과 조촉매로서 아이오도메탄 및 물을 함유하는 것인 제조방법
11 11
제 10 항에 있어서,상기 메탄올 : 아이오도메탄 : 물의 혼합비율은 중량 기준으로 10 내지 80 : 10 내지 60 : 10 내지 30인 것이 특징인 제조방법
12 12
제 9 항에 있어서,상기 일산화탄소 함유 기체는 일산화탄소와 질소의 혼합기체인 것이 특징인 제조방법
13 13
제 12 항에 있어서, 상기 일산화탄소 : 질소의 혼합 몰비는 7 내지 9 : 1 내지 3인 것이 특징인 제조방법
14 14
제 9 항에 있어서,상기 반응물인 메탄올과 일산화탄소의 몰비는 메탄올 1몰 기준으로 일산화탄소의 몰비를 0
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1 US10124321 US 미국 FAMILY
2 US20180147565 US 미국 FAMILY
3 WO2017018802 WO 세계지적재산권기구(WIPO) FAMILY

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1 US10124321 US 미국 DOCDBFAMILY
2 US2018147565 US 미국 DOCDBFAMILY
3 WO2017018802 WO 세계지적재산권기구(WIPO) DOCDBFAMILY
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순번 연구부처 주관기관 연구사업 연구과제
1 산업통상자원부 한국화학연구원 에너지자원융합원천기술개발사업 (RCMS)이산화탄소 전환 CO기반 초산 제조 실증시스템 개발
2 교육부 성균관대학교(자연과학캠퍼스) 일반연구자지원 반응/분리 시스템을 이용한 선택적 에탄올 합성기술 개발