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1
양극; 상기 양극 상에 위치하는 제1 LLZO, 제1 전도성 고분자 및 제1 리튬염을 포함하는 제1 복합고체전해질 필름; 상기 제1 복합고체전해질 필름 상에 위치하고, 제2 LLZO를 포함하는 고체전해질 소결체; 상기 고체전해질 소결체 상에 위치하는 제3 LLZO, 제2 전도성 고분자 및 제2 리튬염을 포함하는 제2 복합고체전해질 필름; 및상기 제2 복합고체전해질 필름 상에 위치하고, 리튬 금속을 포함하는 음극;을 포함하고, 상기 제1 LLZO, 제2 LLZO 및 제3 LLZO는 각각 독립적으로 알루미늄이 도핑 또는 비도핑된 LLZO이고, 상기 알루미늄이 비도핑된 LLZO는 하기 화학식 1로 표시되고, 상기 알루미늄이 도핑된 LLZO는 하기 화학식 2로 표시되는 전고체 리튬이차전지
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2
제1항에 있어서,상기 제1 LLZO, 제2 LLZO 및 제3 LLZO는 각각 독립적으로 알루미늄이 도핑된 LLZO인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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3
제2항에 있어서,상기 알루미늄이 도핑된 LLZO가 큐빅(cubic)구조 및 테트라고날(tetragonal)구조 중에서 선택된 1종 이상의 구조를 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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4
제3항에 있어서,상기 알루미늄이 도핑된 LLZO가 단일상의 큐빅 구조인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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5
제1항에 있어서,상기 제1 전도성 고분자 및 제2 전도성 고분자가 각각 독립적으로 폴리에틸렌옥사이드(Polyethylene oxide), 폴리에틸렌글리콜(Polyethylene glycol), 폴리프로필렌옥사이드(Polypropylene oxide), 폴리포스파젠(Polyphosphazene), 폴리실록산(Polysiloxane) 및 그들의 공중합체 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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6
제5항에 있어서,상기 제1 전도성 고분자 및 제2 전도성 고분자가 각각 독립적으로 평균 분자량이 500 내지 1000,000인 폴리에틸렌옥사이드(Polyethylene oxide)인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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7
제6항에 있어서,상기 제1 복합고체전해질 필름이 상기 제1 LLZO 100 중량부에 대하여 상기 제1 전도성 고분자 1 내지 250 중량부를 포함하고,상기 제2 복합고체전해질 필름이 상기 제3 LLZO 100 중량부에 대하여 상기 제2 전도성 고분자 1 내지 250 중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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8
제1항에 있어서,상기 양극이 양극활물질, 제4 LLZO, 제3 전도성 고분자, 제3 리튬염 및 도전재를 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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9
제8항에 있어서,상기 양극이 상기 양극활물질 100 중량부에 대하여, 상기 제4 LLZO 5 내지 50 중량부와, 상기 제3 전도성 고분자 5 내지 25 중량부와, 상기 도전재 5 내지 25 중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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10
제9항에 있어서,상기 양극활 물질이 아래 화학식 3으로 표시되는 Ni-Co-Mn의 3성분계 리튬금속산화물(NMC)인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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11
제8항에 있어서,상기 도전재가 카본블랙, 아세틸렌블랙, 및 케첸블랙 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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12
제1항에 있어서,상기 제1 리튬염 및 제2 리튬염이 각각 독립적으로 리튬퍼클로레이트(LiClO4), 리튬트리플레이트(LiCF3SO3), 리튬헥사플루오로포스페이트(LipF6), 리튬테트라플루오로보레이트(LiBF4) 및 리튬트리플루오로메탄설포닐이미드(LiN(CF3SO2)2) 중에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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13
제1항에 있어서, 상기 전고체 리튬이차전지가알루미늄이 도핑된 LLZO, 폴리에틸렌옥사이드(Polyethylene oxide), Ni-Co-Mn의 3성분계 리튬금속산화물(NMC), 리튬퍼클로레이트(LiClO4) 및 카본블랙을 포함하는 양극; 상기 양극 상에 위치하는 알루미늄이 도핑된 LLZO, 폴리에틸렌옥사이드 및 리튬퍼클로레이트를 포함하는 제1 복합고체전해질 필름;상기 제1 복합고체전해질 필름 상에 위치하고, 알루미늄이 도핑된 LLZO를 포함하는 고체전해질 소결체; 상기 고체전해질 소결체 상에 위치하는 알루미늄이 도핑된 LLZO, 폴리에틸렌옥사이드 및 리튬퍼클로레이트를 포함하는 제2 복합고체전해질 필름; 및상기 제2 복합고체전해질 필름 상에 위치하고, 리튬 금속을 포함하는 음극;을포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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(a) 양극을 준비하는 단계;(b) 제1 복합고체전해질 필름 및 제2 복합고체전해질 필름을 제조하는 단계;(c) LLZO를 포함하는 고체전해질 소결체를 제조하는 단계;(d) 상기 고체전해질 소결체의 양면에 상기 제1 복합고체전해질 필름 및 제2 복합고체전해질 필름을 적층하여 적층체를 제조하는 단계; 및(e) 상기 적층체의 일면 상에 상기 양극을 배치하고, 타면 상에 리튬 금속을 포함하는 음극을 배치하는 단계;를포함하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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15
제14항에 있어서, 상기 전고체 리튬이차전지의 제조방법이단계 (d)가 상기 고체전해질 소결체의 양면에 상기 제1 복합고체전해질 필름 및 제2 복합고체전해질 필름을 적층하고, 아래 식 1의 온도 범위(T)에서, 0
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16
제15항에 있어서,상기 제1 전도성 고분자 및 제2 전도성 고분자가 폴리에틸렌옥사이드이고,단계 (d)가 상기 고체전해질 소결체의 양면에 상기 제1 복합고체전해질 필름 및 제2 복합고체전해질 필름을 적층하고, 65℃(폴리에틸렌옥사이드의 용융온도) 내지 115℃의 온도에서 0
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제15항에 있어서, 상기 전고체 리튬이차전지의 제조방법이 단계 (e)의 결과물을 상기 식 1의 온도 범위(T)에서, 0
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18
제14항에 있어서, 단계 (b)가 (b-1) 제1 LLZO, 제1 전도성 고분자 및 제1 리튬염을 혼합한 슬러리를 캐스팅한 후 건조하여 제1 복합고체전해질 필름을 제조하는 단계; 및(b-2) 제3 LLZO, 제2 전도성 고분자 및 제2 리튬염을 혼합한 슬러리를 캐스팅한 후 건조하여 제2 복합고체전해질 필름을 제조하는 단계; 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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제14항에 있어서, 단계 (a)가 양극활물질, 제4 LLZO, 제3 전도성 고분자, 제3 리튬염 및 도전재를 혼합한 슬러리를 캐스팅한 후 건조하여 양극을 제조하는 단계인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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20
제15항에 있어서, 상기 전고체 리튬이차전지의 제조방법이(a') 알루미늄이 도핑된 LLZO, 폴리에틸렌옥사이드(Polyethylene oxide), Ni-Co-Mn의 3성분계 리튬금속산화물(NMC), 리튬퍼클로레이트(LiClO4) 및 카본블랙을 포함하는 양극을 제조하는 단계;(b') 알루미늄이 도핑된 LLZO, 폴리에틸렌옥사이드 및 리튬퍼클로레이트를 각각 포함하는 제1 복합고체전해질 필름 및 제2 복합고체전해질 필름을 제조하는 단계;(c') 알루미늄이 도핑된 LLZO를 포함하는 고체전해질 소결체를 제조하는 단계; (d') 상기 고체전해질 소결체의 양면에 상기 제1 복합고체전해질 필름 및 제2 복합고체전해질 필름을 적층하고, 상기 식 1의 온도 범위(T)에서, 0
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