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탄화수소계 음이온 전도성 바인더를 포함하는 연료전지용 양극 조성물, 이를 포함하는 막-전극 접합체 및 그의 제조방법

  • 기술번호 : KST2019010068
  • 담당센터 : 대전기술혁신센터
  • 전화번호 : 042-610-2279
요약, Int. CL, CPC, 출원번호/일자, 출원인, 등록번호/일자, 공개번호/일자, 공고번호/일자, 국제출원번호/일자, 국제공개번호/일자, 우선권정보, 법적상태, 심사진행상태, 심판사항, 구분, 원출원번호/일자, 관련 출원번호, 기술이전 희망, 심사청구여부/일자, 심사청구항수의 정보를 제공하는 이전대상기술 뷰 페이지 상세정보 > 서지정보 표입니다.
요약 본원 발명은 탄화수소계 음이온 전도성 바인더를 포함하는 연료전지용 양극 조성물, 이를 포함하는 막-전극 접합체 및 그의 제조방법에 대한 것으로, 보다 구체적으로는 탄화수소계 음이온 전도성 바인더 및 촉매 금속을 함유하는 슬러리 상태인 연료전지용 양극 조성물과, 이러한 양극 조성물을 이용하여 형성된 촉매층과 음이온 전도성 전해질 막을 포함하는 연료전지용 막-전극 접합체 및 이의 제조방법에 대한 것이다. 본원 발명에 따르면 저가의 탄화수소계 소재를 기반으로 하는 음이온 교환소재 바인더를 제공함으로써 경제성이 우수하고 성능 및 내구성이 우수한 연료전지 막-전극 접합체를 제조할 수 있는 큰 장점이 있다.
Int. CL H01M 4/88 (2006.01.01) H01M 4/86 (2006.01.01) H01M 4/92 (2006.01.01) H01M 8/1004 (2016.01.01) H01M 8/1018 (2016.01.01) C08G 61/12 (2006.01.01)
CPC H01M 4/8828(2013.01) H01M 4/8828(2013.01) H01M 4/8828(2013.01) H01M 4/8828(2013.01) H01M 4/8828(2013.01) H01M 4/8828(2013.01) H01M 4/8828(2013.01) H01M 4/8828(2013.01) H01M 4/8828(2013.01) H01M 4/8828(2013.01)
출원번호/일자 1020170172929 (2017.12.15)
출원인 한국화학연구원
등록번호/일자
공개번호/일자 10-2019-0071965 (2019.06.25) 문서열기
공고번호/일자
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국제공개번호/일자
우선권정보
법적상태 공개
심사진행상태 수리
심판사항
구분 신규
원출원번호/일자
관련 출원번호
심사청구여부/일자 N
심사청구항수 10

출원인

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번호 이름 국적 주소
1 한국화학연구원 대한민국 대전광역시 유성구

발명자

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번호 이름 국적 주소
1 이장용 대전광역시 동구
2 홍영택 대전광역시 유성구
3 이영주 대전광역시 서구
4 차민석 경기도 성남시 분당구
5 소순용 대전시 유성구

대리인

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번호 이름 국적 주소
1 특허법인필앤온지 대한민국 서울특별시 서초구 서초중앙로 **, *층(서초동, 준영빌딩)

최종권리자

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번호 서류명 접수/발송일자 처리상태 접수/발송번호
1 [특허출원]특허출원서
[Patent Application] Patent Application
2017.12.15 수리 (Accepted) 1-1-2017-1251058-71
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번호 청구항
1 1
하기 화학식 1의 화학구조를 주쇄로 가지는 고분자를 제조하는 탄화수소계 고분자 제조단계;상기 탄화수소계 고분자를 할로겐화 하는 할로겐화 고분자 제조단계;상기 할로겐화 고분자를 4차화 반응(quaternization)을 통하여 음이온 전도성기를 가지는 바인더 고분자 제조단계; 및상기 바인더 고분자, 촉매 금속 및 용매를 혼합하여 슬러리를 제조하는 전극 슬러리 제조단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 탄화수소계 음이온 전도성 바인더를 포함하는 연료전지용 양극 조성물의 제조방법:003c#화학식 1003e#상기 화학식 1에서, M과 M’는 단일결합 또는 전자주게기로서 -O-, -S-, -NH- 또는 NRa-이고, 이때 Ra는 C1 내지 C12 알킬기이며, R1 ~ R8로 표현되는 치환체는 각각 독립적으로 수소원자, 할로겐원자, 알킬기, 할로겐으로 치환된 알킬기, 알릴기, 시안기, 아릴기, 니트로기, 퍼플루오로알킬기, 선택적으로 그 쇄에 하나 이상의 산소, 질소 또는 황 원자를 포함하는 퍼플루오로알킬아릴기, 퍼플루오로아릴기 또는 -O-퍼플루오로아릴기중 어느 하나이고, E는 단일결합 또는 전자주게기로서 -O-, -S-, -C34R34’-(R34과 R34’은 각각 독립적으로 수소원자, 알킬기, 아릴기), -NH- 또는 NR35-이고, 이때 R35는 C1 내지 C12 알킬기며,반복단위의 수인 x는 1이상 10,000이하의 정수이고,Ar은 하기 화학식 2와 같고,003c#화학식 2003e#상기 화학식 2에서, Q는 단일결합 또는 -(C=O)-, -(P=O)-, -(SO2)-, -CF2- 또는 -(C(CF3)2)- 을 포함하는 전자끌게기이고,R9 ~ R20로 표현되는 치환체는 각각 독립적으로 수소원자, 할로겐원자, 알킬기, 할로겐으로 치환된 알킬기, 알릴기, 시안기, 아릴기, 니트로기, 퍼플루오로알킬기, 선택적으로 그 쇄에 하나 이상의 산소, 질소 또는 황 원자를 포함하는 퍼플루오로알킬아릴기, 퍼플루오로아릴기 또는 -O-퍼플루오로아릴기이며 본 치환체는 각 반복 단위 내에 또는 반복 단위 별로 동일하거나 상이할 수 있다
2 2
청구항 1에 있어서,상기 할로겐화 고분자 제조단계는 클로로 메틸화 반응, 브롬화 반응 또는 요오드화 반응을 통하여 하기 화학식 3의 화학구조를 가지는 할로겐화 고분자를 제조하는 것을 특징으로 하는 탄화수소계 음이온 전도성 바인더를 포함하는 연료전지용 양극 조성물의 제조방법:003c#화학식 3003e#상기 화학식 3의 M, M’, Ar, E는 화학식 1의 그것과 동일하고, W1과 W2는 각각 독립적으로 수소원자이거나 알킬기, (CH2)hX (1≤h≤12)으로 표현되는 염화알킬기, 브롬화알킬기, 요오드화알킬기 또는 에테르기 및 에스테르기를 포함하는 염화알킬기, 브롬화알킬기, 요오드화알킬기이며, R21 ~ R26로 표현되는 치환체는 각각 독립적으로 수소원자, 할로겐원자, 알킬기, 할로겐으로 치환된 알킬기, 알릴기, 시안기, 아릴기, 니트로기, 퍼플루오로알킬기, 선택적으로 그 쇄에 하나 이상의 산소, 질소 또는 황 원자를 포함하는 퍼플루오로알킬아릴기, 퍼플루오로아릴기 또는 -O-퍼플루오로아릴기고, 본 치환체는 각 반복 단위 내에 또는 반복 단위 별로 동일하거나 상이할 수 있고, 반복단위의 수인 x는 1이상 10,000이하의 정수이다
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청구항 1에 있어서,상기 음이온 전도성기를 가지는 바인더 고분자는 하기 화학식 4의 화학구조를 가지는 것을 특징으로 하는 탄화수소계 음이온 전도성 바인더를 포함하는 연료전지용 양극 조성물의 제조방법:003c#화학식 4003e#상기 화학식 4의 Z1, Z2는 각각 독립적으로 수소원자이거나 (CH2) hM (1≤h≤12) 또는 에테르기 및 에스테르기를 포함하는 (CH2) hM (1≤h≤12)이고, M은 이온교환작용기로서 아민기, 암모늄기, 아미노기, 이민기, 술포늄기, 포스포늄기, 피리딜기, 카바졸릴기 및 이미다졸릴기에서 선택되는 음이온 교환 작용기 또는 이들의 염 상태의 음이온 교환 작용기; 베타인 및 술포베타인에서 선택되는 양쪽성 이온 교환 작용기 및 이들의 조합에서 선택되는 이온 교환체 또는 이들의 염 상태의 음이온 교환 작용기이다
4 4
청구항 1에 있어서,상기 촉매 금속은 백금(Pt), 팔라듐(Pd), 루테늄(Ru), 이리듐(Ir), 오스뮴(Os), 백금(Pt)-팔라듐(Pd) 합금, 백금(Pt)-루테늄(Ru) 합금, 백금(Pt)-이리듐(Ir) 합금, 백금(Pt)-오스뮴 합금, 백금(Pt)-M 합금(단, M은 Ti, V, Cr, Mo, W, Mn, Fe, Co, Rh, Ni, Cu, Ag, Au, Zn, Ga 및 Sn으로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상)으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나 또는 이들의 혼합물인 것을 특징으로 하는 탄화수소계 음이온 전도성 바인더를 포함하는 연료전지용 양극 조성물의 제조방법
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청구항 1에 있어서,상기 용매는 물, 알코올 및 2개 이상의 알코올기를 함유하는 유기용매 중에서 선택되는 것을 특징으로 하는 탄화수소계 음이온 전도성 바인더를 포함하는 연료전지용 양극 조성물의 제조방법
6 6
청구항 1에 있어서,상기 슬러리는 바인더 고분자 및 촉매 금속의 총량은 슬러리 총량 기준 2 내지 50 중량%인 것을 특징으로 하는 탄화수소계 음이온 전도성 바인더를 포함하는 연료전지용 양극 조성물의 제조방법
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하기 화학식 4의 화학구조를 가지는 탄화수소계 음이온 전도성 바인더;백금(Pt), 팔라듐(Pd), 루테늄(Ru), 이리듐(Ir), 오스뮴(Os), 백금(Pt)-팔라듐(Pd) 합금, 백금(Pt)-루테늄(Ru) 합금, 백금(Pt)-이리듐(Ir) 합금, 백금(Pt)-오스뮴 합금, 백금(Pt)-M 합금(단, M은 Ti, V, Cr, Mo, W, Mn, Fe, Co, Rh, Ni, Cu, Ag, Au, Zn, Ga 및 Sn으로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상)으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나 또는 이들의 혼합물인 촉매 금속; 및물, 알코올 및 2개 이상의 알코올기를 함유하는 유기용매를 포함하고, 유기용매 내에 탄화수소계 음이온 전도성 바인더 및 촉매 금속이 2 내지 50 중량% 함유되어 슬러리 상태인 것을 특징으로 하는 연료전지용 양극 조성물:003c#화학식 4003e#상기 화학식 4의 Z1, Z2는 각각 독립적으로 수소원자이거나 (CH2) hM (1≤h≤12) 또는 에테르기 및 에스테르기를 포함하는 (CH2) hM (1≤h≤12)이고, M은 이온교환작용기로서 아민기, 암모늄기, 아미노기, 이민기, 술포늄기, 포스포늄기, 피리딜기, 카바졸릴기 및 이미다졸릴기에서 선택되는 음이온 교환 작용기 또는 이들의 염 상태의 음이온 교환 작용기; 베타인 및 술포베타인에서 선택되는 양쪽성 이온 교환 작용기 및 이들의 조합에서 선택되는 이온 교환체 또는 이들의 염 상태의 음이온 교환 작용기이고,Ar은 하기 화학식 2와 같고,003c#화학식 2003e#상기 화학식 2에서, Q는 단일결합 또는 -(C=O)-, -(P=O)-, -(SO2)-, -CF2- 또는 -(C(CF3)2)- 을 포함하는 전자끌게기이고,R9 ~ R20로 표현되는 치환체는 각각 독립적으로 수소원자, 할로겐원자, 알킬기, 할로겐으로 치환된 알킬기, 알릴기, 시안기, 아릴기, 니트로기, 퍼플루오로알킬기, 선택적으로 그 쇄에 하나 이상의 산소, 질소 또는 황 원자를 포함하는 퍼플루오로알킬아릴기, 퍼플루오로아릴기 또는 -O-퍼플루오로아릴기이며 본 치환체는 각 반복 단위 내에 또는 반복 단위 별로 동일하거나 상이할 수 있다
8 8
음이온 전도성 전해질 막을 준비하는 단계:상기 음이온 전도성 전해질막에 청구항 1 내지 청구항 6 중 어느 한 항의 제조방법에 따라 제조된 연료전지용 양극 조성물을 이용하여 촉매층을 형성하는 단계;상기 촉매층을 건조하는 단계; 및상기 촉매층을 가열/압착하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막-전극 접합체의 제조방법
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청구항 8에 있어서,상기 촉매층을 형성하는 단계는 CCM법 또는 CCG법 중 어느 하나를 이용하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막-전극 접합체의 제조방법
10 10
청구항 8의 제조방법에 따라 제조되어,음이온 전도성 전해질 막; 및하기 화학식 4의 화학구조를 가지는 탄화수소계 음이온 전도성 바인더; 및 촉매 금속으로 이루어진 연료전지용 양극을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막-전극 접합체:003c#화학식 4003e#상기 화학식 4의 Z1, Z2는 각각 독립적으로 수소원자이거나 (CH2) hM (1≤h≤12) 또는 에테르기 및 에스테르기를 포함하는 (CH2) hM (1≤h≤12)이고, M은 이온교환작용기로서 아민기, 암모늄기, 아미노기, 이민기, 술포늄기, 포스포늄기, 피리딜기, 카바졸릴기 및 이미다졸릴기에서 선택되는 음이온 교환 작용기 또는 이들의 염 상태의 음이온 교환 작용기; 베타인 및 술포베타인에서 선택되는 양쪽성 이온 교환 작용기 및 이들의 조합에서 선택되는 이온 교환체 또는 이들의 염 상태의 음이온 교환 작용기이고,Ar은 하기 화학식 2와 같고,003c#화학식 2003e#상기 화학식 2에서, Q는 단일결합 또는 -(C=O)-, -(P=O)-, -(SO2)-, -CF2- 또는 -(C(CF3)2)- 을 포함하는 전자끌게기이고,R9 ~ R20로 표현되는 치환체는 각각 독립적으로 수소원자, 할로겐원자, 알킬기, 할로겐으로 치환된 알킬기, 알릴기, 시안기, 아릴기, 니트로기, 퍼플루오로알킬기, 선택적으로 그 쇄에 하나 이상의 산소, 질소 또는 황 원자를 포함하는 퍼플루오로알킬아릴기, 퍼플루오로아릴기 또는 -O-퍼플루오로아릴기이며 본 치환체는 각 반복 단위 내에 또는 반복 단위 별로 동일하거나 상이할 수 있다
지정국 정보가 없습니다
패밀리정보가 없습니다
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순번 연구부처 주관기관 연구사업 연구과제
1 한국에너지기술평가원 한국화학연구원 에너지자원기술개발사업 (RCMS) 건물용 연료전지용 탄화수소계 고분자 막-전극 접합체 내구성 향상 기술개발