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제1 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(lithium lanthanum zirconium oxide, LLZO), 제1 전도성 고분자, 양극활물질, 제1 리튬염 및 도전재를 포함하는 양극;리튬 금속을 포함하는 음극; 및상기 양극과 음극 사이에, 제2 LLZO, 제2 전도성 고분자 및 제2 리튬염을 포함하는 복합고체전해질층;을 포함하고,상기 제1 LLZO 및 제2 LLZO는 각각 독립적으로 갈륨(Ga)이 도핑된 LLZO이고,상기 갈륨(Ga)이 도핑된 LLZO는 하기 화학식 1로 표시되고,상기 양극활물질이 아래 화학식 3으로 표시되는 Ni-Co-Mn의 3성분계 리튬금속산화물(NCM)인 것인 전고체 리튬이차전지:[화학식 1]LixLayZrzGawO12 (5≤x≤9, 2≤y≤4, 1≤z≤3, 0003c#w≤4)[화학식 3]LiNipCoqMnrO2 (0003c#p003c#0
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제1항에 있어서,상기 갈륨(Ga)이 도핑된 LLZO가 아래 화학식 2로 표시되는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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3 |
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제1항에 있어서,상기 갈륨(Ga)이 도핑된 LLZO가 큐빅(cubic)구조 및 테트라고날(tetragonal)구조 중에서 선택된 1종 이상의 구조를 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제3항에 있어서,상기 갈륨(Ga)이 도핑된 LLZO가 큐빅 구조를 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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5
제1항에 있어서,상기 양극이 상기 양극활물질 100 중량부에 대하여, 상기 제1 LLZO 5 내지 70 중량부와, 상기 제1 전도성 고분자 5 내지 25 중량부와, 상기 도전재 5 내지 25 중량부를 포함하고, 상기 복합고체전해질층이 상기 제2 LLZO 100 중량부에 대하여 상기 전도성 고분자 1 내지 300 중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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6
제1항에 있어서,상기 제1 전도성 고분자 및 제2 전도성 고분자가 각각 독립적으로 폴리에틸렌옥사이드(Polyethylene oxide), 폴리에틸렌글리콜(Polyethylene glycol), 폴리프로필렌옥사이드(Polypropylene oxide), 폴리포스파젠(Polyphosphazene), 폴리실록산(Polysiloxane) 및 그들의 공중합체 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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7
제1항에 있어서,상기 제1 전도성 고분자 및 제2 전도성 고분자가 각각 독립적으로 평균 분자량이 500 내지 1,000,000인 폴리에틸렌옥사이드(Polyethylene oxide)인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제1항에 있어서,상기 도전재가 카본블랙, 아세틸렌블랙, 및 케첸블랙 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제1항에 있어서,상기 제1 리튬염 및 제2 리튬염이 각각 독립적으로 리튬퍼클로레이트(LiClO4), 리튬트리플루오로메탄설포네이트(LiCF3SO3), 리튬헥사플루오로포스페이트(LiPF6), 리튬테트라플루오로보레이트(LiBF4) 및 리튬비스트리플루오로메탄설포닐이미드 (LiN(CF3SO2)2) 중에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제1항에 있어서, 상기 전고체 리튬이차전지가갈륨(Ga)이 도핑된 LLZO, 폴리에틸렌옥사이드(Polyethylene oxide), Ni-Co-Mn의 3성분계 리튬금속산화물(NCM), 리튬퍼클로레이트(LiClO4) 및 카본블랙을 포함하는 양극; 리튬 금속을 포함하는 음극; 및상기 양극과 음극 사이에, 갈륨(Ga)이 도핑된 LLZO, 폴리에틸렌옥사이드(Polyethylene oxide) 및 리튬퍼클로레이트(LiClO4)을 포함하는 복합고체전해질층;을포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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(a) 제1 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(lithium lanthanum zirconium oxide, LLZO), 제1 전도성 고분자, 양극활물질, 제1 리튬염 및 도전재를 포함하는 양극을 제조하는 단계;(b) 제2 LLZO 및 제2 전도성 고분자, 제2 리튬염을 포함하는 복합고체전해질층을 제조하는 단계;(c) 상기 양극과 상기 복합고체전해질층을 적층하여 적층체를 제조하는 단계; 및(d) 상기 적층체의 복합고체전해질층 상에 리튬 금속을 포함하는 음극을 배치하는 단계;를 포함하고,상기 제1 LLZO 및 제2 LLZO는 각각 독립적으로 갈륨(Ga)이 도핑된 LLZO이고,상기 갈륨(Ga)이 도핑된 LLZO는 하기 화학식 1로 표시되고,상기 양극활물질이 아래 화학식 3으로 표시되는 Ni-Co-Mn의 3성분계 리튬금속산화물(NCM)인 것인 전고체 리튬이차전지의 제조방법:[화학식 1]LixLayZrzGawO12 (5≤x≤9, 2≤y≤4, 1≤z≤3, 0003c#w≤4)[화학식 3]LiNipCoqMnrO2 (0003c#p003c#0
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제12항에 있어서,상기 갈륨(Ga)이 도핑된 LLZO가 아래 화학식 2로 표시되는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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제12항에 있어서, 상기 전고체 리튬 이차전지의 제조방법이단계 (c)가 상기 양극과 상기 복합고체전해질층을 적층하고, 아래 식 1의 온도 범위(T)에서 가압하여 적층체를 제조하는 단계인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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제12항에 있어서,상기 제1 전도성 고분자 및 제2 전도성 고분자가 폴리에틸렌옥사이드이고,단계 (c)가 상기 양극과 상기 복합고체전해질층을 적층하고 65℃(폴리에틸렌옥사이드의 용융온도) 내지 115℃의 온도에서 가압하여 적층체를 제조하는 단계인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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제12항에 있어서, 상기 전고체 리튬이차전지의 제조방법이 단계 (d)의 결과물을 아래 식 1의 온도 범위(T)에서 가압하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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제12항에 있어서, 단계 (a)가 상기 제1 LLZO, 제1 전도성 고분자, 양극활물질, 제1 리튬염 및 도전재를 혼합한 슬러리를 캐스팅한 후 건조하여 양극을 제조하는 단계인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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제12항에 있어서,단계 (b)가 상기 제2 LLZO, 제2 전도성 고분자 및 제2 리튬염을 혼합한 슬러리를 기재 상에서 코팅하여 복합고체전해질층을 제조하는 단계인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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(a') 양극활물질, 제1 LLZO, 제1 전도성 고분자, 제1 리튬염 및 도전재를 포함하는 양극을 제조하는 단계;(b') 제2 LLZO, 제2 전도성 고분자 및 제2 리튬염을 포함하는 복합고체전해질층을 제조하는 단계;(c') 상기 양극, 상기 양극 상에 복합고체전해질층, 및 상기 복합고체전해질층 상에 리튬 금속을 포함하는 음극을 배치하여 적층체를 제조하는 단계; 및(d') 상기 적층체를 아래 식 1의 온도 범위(T)에서 가압하여 전고체 리튬이차전지를 제조하는 단계;를 포함하고,상기 제1 LLZO 및 제2 LLZO는 각각 독립적으로 갈륨(Ga)이 도핑된 LLZO이고,상기 갈륨(Ga)이 도핑된 LLZO는 하기 화학식 1로 표시되고,상기 양극활물질이 아래 화학식 3으로 표시되는 Ni-Co-Mn의 3성분계 리튬금속산화물(NCM)인 것인 전고체 리튬이차전지의 제조방법:[화학식 1]LixLayZrzGawO12 (5≤x≤9, 2≤y≤4, 1≤z≤3, 0003c#w≤4)[화학식 3]LiNipCoqMnrO2 (0003c#p003c#0
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