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산화 및 휘발이 억제되는 열전소자 및 그 제조방법

  • 기술번호 : KST2019030692
  • 담당센터 : 서울서부기술혁신센터
  • 전화번호 : 02-6124-6930
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요약, Int. CL, CPC, 출원번호/일자, 출원인, 등록번호/일자, 공개번호/일자, 공고번호/일자, 국제출원번호/일자, 국제공개번호/일자, 우선권정보, 법적상태, 심사진행상태, 심판사항, 구분, 원출원번호/일자, 관련 출원번호, 기술이전 희망, 심사청구여부/일자, 심사청구항수의 정보를 제공하는 이전대상기술 뷰 페이지 상세정보 > 서지정보 표입니다.
요약 본 발명은, 열전재료(thermoelectric materials)와, 상기 열전재료 상부에 형성된 보호막을 포함하며, 상기 보호막은 상기 열전재료 상부에 형성된 제1 산화막과, 상기 제1 산화막 상부에 형성된 제2 산화막을 포함하고, 상기 제1 산화막은 Al, Hf, Ce, Zr, Mg 및 Y으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산소활성 원소를 포함하는 산화막인 것을 특징으로 하는 열전소자 및 그 제조방법에 관한 것이다. 본 발명에 의하면, 중온 영역(예컨대, 200∼450℃)뿐만 아니라 고온 영역(예컨대, 400∼1000℃)에서도 산화와 휘발을 억제할 수 있는 보호막(자발 보호막(self-protection barrier))을 열전재료 표면에 형성할 수 있고 복잡한 코팅 공정 없이 단순 공정으로 상기 보호막을 형성할 수 있으며 열물성(thermal property)이 우수한 열전소자를 얻을 수가 있다.
Int. CL H01L 35/14 (2006.01.01) H01L 35/02 (2006.01.01) H01L 35/34 (2006.01.01)
CPC H01L 35/14(2013.01) H01L 35/14(2013.01) H01L 35/14(2013.01)
출원번호/일자 1020160169134 (2016.12.13)
출원인 한국세라믹기술원
등록번호/일자 10-1772392-0000 (2017.08.23)
공개번호/일자
공고번호/일자 (20170829) 문서열기
국제출원번호/일자
국제공개번호/일자
우선권정보
법적상태 등록
심사진행상태 수리
심판사항
구분 신규
원출원번호/일자
관련 출원번호
심사청구여부/일자 Y (2016.12.13)
심사청구항수 26

출원인

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번호 이름 국적 주소
1 한국세라믹기술원 대한민국 경상남도 진주시 소호로 ***

발명자

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번호 이름 국적 주소
1 이순일 대한민국 경상남도 창원시 의창구
2 서원선 대한민국 서울특별시 용산구
3 맹은지 대한민국 경기도 용인시 기흥구
4 응웬 반 두 베트남 경상남도 진주시 소호

대리인

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번호 이름 국적 주소
1 고길수 대한민국 서울특별시 서초구 서초대로**길 **, *층 (서초동)(정석국제특허법률사무소)

최종권리자

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번호 이름 국적 주소
1 한국세라믹기술원 대한민국 경상남도 진주시 소호로 ***
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번호 서류명 접수/발송일자 처리상태 접수/발송번호
1 [특허출원]특허출원서
[Patent Application] Patent Application		 2016.12.13 수리 (Accepted) 1-1-2016-1218692-44
2 [우선심사신청]심사청구(우선심사신청)서
[Request for Preferential Examination] Request for Examination (Request for Preferential Examination)		 2016.12.15 수리 (Accepted) 1-1-2016-1229660-41
3 [우선심사신청]선행기술조사의뢰서
[Request for Preferential Examination] Request for Prior Art Search		 2016.12.15 수리 (Accepted) 9-1-9999-9999999-89
4 [우선심사신청]선행기술조사보고서
[Request for Preferential Examination] Report of Prior Art Search		 2016.12.22 수리 (Accepted) 9-1-2016-0053343-85
5 의견제출통지서
Notification of reason for refusal		 2016.12.27 발송처리완료 (Completion of Transmission) 9-5-2016-0933434-21
6 [지정기간연장]기간연장(단축, 경과구제)신청서
[Designated Period Extension] Application of Period Extension(Reduction, Progress relief)		 2017.02.27 수리 (Accepted) 1-1-2017-0195648-72
7 [지정기간연장]기간연장(단축, 경과구제)신청서
[Designated Period Extension] Application of Period Extension(Reduction, Progress relief)		 2017.03.27 수리 (Accepted) 1-1-2017-0296956-10
8 [거절이유 등 통지에 따른 의견]의견(답변, 소명)서
[Opinion according to the Notification of Reasons for Refusal] Written Opinion(Written Reply, Written Substantiation)		 2017.04.11 수리 (Accepted) 1-1-2017-0350775-10
9 [명세서등 보정]보정서
[Amendment to Description, etc.] Amendment		 2017.04.11 보정승인간주 (Regarded as an acceptance of amendment) 1-1-2017-0350759-89
10 등록결정서
Decision to grant		 2017.06.26 발송처리완료 (Completion of Transmission) 9-5-2017-0444848-17
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번호 청구항
1 1
열전재료(thermoelectric materials); 및상기 열전재료 상부에 형성된 보호막을 포함하며, 상기 보호막은, 상기 열전재료 상부에 형성된 제1 산화막; 및상기 제1 산화막 상부에 형성된 제2 산화막을 포함하고, 상기 제1 산화막은 Al, Hf, Ce, Mg 및 Y으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산소활성 원소를 포함하는 산화막인 것을 특징으로 하는 열전소자
2 2
제1항에 있어서, 상기 열전재료에도 Al, Hf, Ce, Mg 및 Y으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산소활성 원소가 포함되어 있고, 상기 제1 산화막과 상기 열전재료에 함유된 상기 산소활성 원소는 상기 열전소자에 0
3 3
제1항에 있어서, 상기 열전재료는 스커터루다이트(Skutterudite)계, 칼코게나이드(Chalcogenide)계, 실리사이드(Silicide)계, 반 호이슬러(Half-Heusler)계, 클레스레이트(Clathrate)계, 진틀(Zintl)계 및 산화물계로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 열전재료를 포함하는 것을 특징으로 하는 열전소자
4 4
제1항에 있어서, 상기 제1 산화막은 0
5 5
제4항에 있어서, 상기 제1 산화막은 Mx(A,B)yOz계 산화막을 포함하고, 상기 M은 Al, Hf, Ce, Mg 및 Y으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산소활성 원소이고, 상기 x는 1∼3 범위이고,상기 y는 0∼1 범위이며, 상기 z는 1∼3 범위이고,상기 x와 z는 상기 산소활성 원소의 원자가에 따라 변하며, 상기 A는 Bi, Sb, Fe, Ni, Zn, Na, Ca 및 Pb로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질이고, 상기 B는 Co, Te 및 Se으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질인 것을 특징으로 하는 열전소자
6 6
제5항에 있어서, 상기 제1 산화막은, 0≤y＜0
7 7
제6항에 있어서, 상기 제1 산화층은 5∼100㎚의 두께를 갖는 것을 특징으로 하는 열전소자
8 8
제1항에 있어서, 상기 제2 산화막은 AxByOz계 산화막을 포함하고, 상기 A는 Bi, Sb, Fe, Ni, Zn, Na, Ca 및 Pb로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질이고, 상기 B는 Co, Te 및 Se으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질이며,상기 x는 1∼3 범위이고,상기 y는 0∼1 범위이며,상기 z는 1∼6 범위이고,상기 z는 상기 A와 상기 B의 원자가에 따라 변하는 것을 특징으로 하는 열전소자
9 9
제1항에 있어서, 상기 제2 산화막은 5∼30㎛의 두께를 갖는 것을 특징으로 하는 열전소자
10 10
열전재료 분말(thermoelectric material powder)을 준비하는 단계;상기 열전재료 분말과 산소활성 원소 분말을 혼합하여 혼합 분말을 형성하는 단계;상기 혼합 분말을 소결하는 단계; 및상기 소결에 의해 형성된 소결체를 산화 분위기에서 열처리하여 상기 열전재료 상부에 보호막이 형성되게 하는 단계를 포함하며, 상기 산소활성 원소 분말은 Al, Hf, Ce, Mg 및 Y으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산소활성 원소를 포함하고, 상기 보호막은 상기 열전재료 상부에 형성된 제1 산화막과, 상기 제1 산화막 상부에 형성된 제2 산화막을 포함하며,상기 제1 산화막은 Al, Hf, Ce, Mg 및 Y으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산소활성 원소를 포함하는 산화막인 것을 특징으로 하는 열전소자의 제조방법
11 11
제10항에 있어서, 상기 산소활성 원소 분말은 상기 혼합 분말에 0
12 12
제10항에 있어서, 상기 혼합 분말을 형성하는 단계는,상기 열전재료 분말과 상기 산소활성 원소 분말을 혼합함에 있어서 글로브박스(glove box) 내에서 공기(air) 접촉을 최소화하면서 건식 분말 혼합법을 이용하는 것을 특징으로 하는 열전소자의 제조방법
13 13
제10항에 있어서, 상기 소결은 스파크 플라즈마 소결(Spark Plasma Sintering) 및 핫 프레스(Hot Press)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 방법을 이용하고,상기 소결은 400∼1100℃의 온도에서 진공 분위기에서 수행하는 것을 특징으로 하는 열전소자의 제조방법
14 14
제10항에 있어서, 상기 제1 산화막은 0
15 15
제14항에 있어서, 상기 제1 산화막은 Mx(A,B)yOz계 산화막을 포함하고, 상기 M은 Al, Hf, Ce, Mg 및 Y으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산소활성 원소이고, 상기 x는 1∼3 범위이고,상기 y는 0∼1 범위이며, 상기 z는 1∼3 범위이고,상기 x와 z는 상기 산소활성 원소의 원자가에 따라 변하며, 상기 A는 Bi, Sb, Fe, Ni, Zn, Na, Ca 및 Pb로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질이고, 상기 B는 Co, Te 및 Se으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질인 것을 특징으로 하는 열전소자의 제조방법
16 16
제15항에 있어서, 상기 제1 산화막은, 0≤y＜0
17 17
제16항에 있어서, 상기 제1 산화층은 5∼100㎚의 두께를 갖는 것을 특징으로 하는 열전소자의 제조방법
18 18
제10항에 있어서, 상기 제2 산화막은 AxByOz계 산화막을 포함하고, 상기 A는 Bi, Sb, Fe, Ni, Zn, Na, Ca 및 Pb로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질이고, 상기 B는 Co, Te 및 Se으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질이며,상기 x는 1∼3 범위이고,상기 y는 0∼1 범위이며,상기 z는 1∼6 범위이고,상기 z는 상기 A와 상기 B의 원자가에 따라 변하는 것을 특징으로 하는 열전소자의 제조방법
19 19
제10항에 있어서, 상기 제2 산화막은 5∼30㎛의 두께를 갖는 것을 특징으로 하는 열전소자의 제조방법
20 20
열전재료 분말(thermoelectric material powder)을 준비하는 단계;상기 열전재료 분말과 산소활성 원소 분말을 혼합하여 혼합 분말을 형성하는 단계;상기 혼합 분말을 소결하는 단계; 및상기 소결에 의해 형성된 소결체를 산화 분위기에서 열처리하여 상기 열전재료 상부에 보호막이 형성되게 하는 단계를 포함하며, 상기 산소활성 원소 분말은 Al, Hf, Ce, Zr, Mg 및 Y으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산소활성 원소를 포함하고, 상기 보호막은 상기 열전재료 상부에 형성된 제1 산화막과, 상기 제1 산화막 상부에 형성된 제2 산화막을 포함하며,상기 제1 산화막은 Mx(A,B)yOz계 산화막을 포함하고, 상기 M은 Al, Hf, Ce, Zr, Mg 및 Y으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산소활성 원소이고, 상기 x는 1∼3 범위이고,상기 y는 0∼1 범위이며, 상기 z는 1∼3 범위이고,상기 x와 z는 상기 산소활성 원소의 원자가에 따라 변하며, 상기 A는 Bi, Sb, Fe, Ni, Zn, Na, Ca 및 Pb로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질이고, 상기 B는 Co, Te 및 Se으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질이고,상기 열처리는,상기 A 원소와 상기 B 원소가 산화되는 400∼450℃의 제1 온도보다 낮은 온도에서 500∼650℃의 제2 온도까지 승온하는 단계; 및상기 제2 온도에서 유지하여 열처리하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 열전소자의 제조방법
21 21
열전재료 분말(thermoelectric material powder)을 준비하는 단계;상기 열전재료 분말과 산소활성 원소 분말을 혼합하여 혼합 분말을 형성하는 단계;상기 혼합 분말을 소결하는 단계; 및상기 소결에 의해 형성된 소결체를 산화 분위기에서 열처리하여 상기 열전재료 상부에 보호막이 형성되게 하는 단계를 포함하며, 상기 산소활성 원소 분말은 Al, Hf, Ce, Zr, Mg 및 Y으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산소활성 원소를 포함하고, 상기 보호막은 상기 열전재료 상부에 형성된 제1 산화막과, 상기 제1 산화막 상부에 형성된 제2 산화막을 포함하며,상기 제1 산화막은 Mx(A,B)yOz계 산화막을 포함하고, 상기 M은 Al, Hf, Ce, Zr, Mg 및 Y으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산소활성 원소이고, 상기 x는 1∼3 범위이고,상기 y는 0∼1 범위이며, 상기 z는 1∼3 범위이고,상기 x와 z는 상기 산소활성 원소의 원자가에 따라 변하며, 상기 A는 Bi, Sb, Fe, Ni, Zn, Na, Ca 및 Pb로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질이고, 상기 B는 Co, Te 및 Se으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질이고,상기 열처리는, 상기 A 원소와 상기 B 원소가 산화되는 400∼450℃의 제1 온도까지 승온하는 단계;상기 제1 온도에서 유지하여 열처리하는 단계; 상기 제1 온도보다 높은 500∼650℃의 제2 온도까지 승온하는 단계; 및상기 제2 온도에서 유지하여 열처리하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 열전소자의 제조방법
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열전재료 분말(thermoelectric material powder)을 준비하는 단계;상기 열전재료 분말과 산소활성 원소 분말을 혼합하여 혼합 분말을 형성하는 단계;상기 혼합 분말을 소결하는 단계; 및상기 소결에 의해 형성된 소결체를 산화 분위기에서 열처리하여 상기 열전재료 상부에 보호막이 형성되게 하는 단계를 포함하며, 상기 산소활성 원소 분말은 Al, Hf, Ce, Zr, Mg 및 Y으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산소활성 원소를 포함하고, 상기 보호막은 상기 열전재료 상부에 형성된 제1 산화막과, 상기 제1 산화막 상부에 형성된 제2 산화막을 포함하며,상기 제1 산화막은 Mx(A,B)yOz계 산화막을 포함하고, 상기 M은 Al, Hf, Ce, Zr, Mg 및 Y으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산소활성 원소이고, 상기 x는 1∼3 범위이고,상기 y는 0∼1 범위이며, 상기 z는 1∼3 범위이고,상기 x와 z는 상기 산소활성 원소의 원자가에 따라 변하며, 상기 A는 Bi, Sb, Fe, Ni, Zn, Na, Ca 및 Pb로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질이고, 상기 B는 Co, Te 및 Se으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질이고,상기 열처리는, 상기 A 원소와 상기 B 원소가 산화되는 400∼450℃의 제1 온도까지 제1 승온속도로 승온하는 단계;상기 제1 온도보다 높은 500∼650℃의 제2 온도까지 상기 제1 승온속도보다 느린 제2 승온속도로 승온하는 단계; 및상기 제2 온도에서 유지하여 열처리하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 열전소자의 제조방법
23 23
제10항에 있어서, 상기 열전재료 분말은 스커터루다이트(Skutterudite)계, 칼코게나이드(Chalcogenide)계, 실리사이드(Silicide)계, 반 호이슬러(Half-Heusler)계, 클레스레이트(Clathrate)계, 진틀(Zintl)계 및 산화물계로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 열전재료를 포함하는 것을 특징으로 하는 열전소자의 제조방법
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열전재료 분말(thermoelectric material powder)을 준비하는 단계;상기 열전재료 분말과 산소활성 원소 분말을 혼합하여 혼합 분말을 형성하는 단계;상기 혼합 분말을 소결하는 단계; 및상기 소결에 의해 형성된 소결체를 산화 분위기에서 열처리하여 상기 열전재료 상부에 보호막이 형성되게 하는 단계를 포함하며, 상기 산소활성 원소 분말은 Al, Hf, Ce, Zr, Mg 및 Y으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산소활성 원소를 포함하고, 상기 보호막은 상기 열전재료 상부에 형성된 제1 산화막과, 상기 제1 산화막 상부에 형성된 제2 산화막을 포함하며,상기 제2 산화막은 AxByOz계 산화막을 포함하고, 상기 A는 Bi, Sb, Fe, Ni, Zn, Na, Ca 및 Pb로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질이고, 상기 B는 Co, Te 및 Se으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질이며,상기 x는 1∼3 범위이고,상기 y는 0∼1 범위이며,상기 z는 1∼6 범위이고,상기 z는 상기 A와 상기 B의 원자가에 따라 변하며,상기 열처리는,상기 A 원소와 상기 B 원소가 산화되는 400∼450℃의 제1 온도보다 낮은 온도에서 500∼650℃의 제2 온도까지 승온하는 단계; 및상기 제2 온도에서 유지하여 열처리하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 열전소자의 제조방법
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열전재료 분말(thermoelectric material powder)을 준비하는 단계;상기 열전재료 분말과 산소활성 원소 분말을 혼합하여 혼합 분말을 형성하는 단계;상기 혼합 분말을 소결하는 단계; 및상기 소결에 의해 형성된 소결체를 산화 분위기에서 열처리하여 상기 열전재료 상부에 보호막이 형성되게 하는 단계를 포함하며, 상기 산소활성 원소 분말은 Al, Hf, Ce, Zr, Mg 및 Y으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산소활성 원소를 포함하고, 상기 보호막은 상기 열전재료 상부에 형성된 제1 산화막과, 상기 제1 산화막 상부에 형성된 제2 산화막을 포함하며,상기 제2 산화막은 AxByOz계 산화막을 포함하고, 상기 A는 Bi, Sb, Fe, Ni, Zn, Na, Ca 및 Pb로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질이고, 상기 B는 Co, Te 및 Se으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질이며,상기 x는 1∼3 범위이고,상기 y는 0∼1 범위이며,상기 z는 1∼6 범위이고,상기 z는 상기 A와 상기 B의 원자가에 따라 변하며,상기 열처리는, 상기 A 원소와 상기 B 원소가 산화되는 400∼450℃의 제1 온도까지 승온하는 단계;상기 제1 온도에서 유지하여 열처리하는 단계; 상기 제1 온도보다 높은 500∼650℃의 제2 온도까지 승온하는 단계; 및상기 제2 온도에서 유지하여 열처리하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 열전소자의 제조방법
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열전재료 분말(thermoelectric material powder)을 준비하는 단계;상기 열전재료 분말과 산소활성 원소 분말을 혼합하여 혼합 분말을 형성하는 단계;상기 혼합 분말을 소결하는 단계; 및상기 소결에 의해 형성된 소결체를 산화 분위기에서 열처리하여 상기 열전재료 상부에 보호막이 형성되게 하는 단계를 포함하며, 상기 산소활성 원소 분말은 Al, Hf, Ce, Zr, Mg 및 Y으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 산소활성 원소를 포함하고, 상기 보호막은 상기 열전재료 상부에 형성된 제1 산화막과, 상기 제1 산화막 상부에 형성된 제2 산화막을 포함하며,상기 제2 산화막은 AxByOz계 산화막을 포함하고, 상기 A는 Bi, Sb, Fe, Ni, Zn, Na, Ca 및 Pb로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질이고, 상기 B는 Co, Te 및 Se으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 물질이며,상기 x는 1∼3 범위이고,상기 y는 0∼1 범위이며,상기 z는 1∼6 범위이고,상기 z는 상기 A와 상기 B의 원자가에 따라 변하며,상기 열처리는, 상기 A 원소와 상기 B 원소가 산화되는 400∼450℃의 제1 온도까지 제1 승온속도로 승온하는 단계;상기 제1 온도보다 높은 500∼650℃의 제2 온도까지 상기 제1 승온속도보다 느린 제2 승온속도로 승온하는 단계; 및상기 제2 온도에서 유지하여 열처리하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 열전소자의 제조방법
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1 WO2018110794 WO 세계지적재산권기구(WIPO) DOCDBFAMILY
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1 산업통상자원부, 방위사업청 한국세라믹기술원 민군겸용기술개발사업 열전발전을 이용한 휴대용 독립전원장치 개발