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양극활물질, 제1 포스페이트계 고체전해질, 제1 바인더 및 제1 도전재를 포함하는 양극; 상기 양극 상에 위치하고, 제2 포스페이트계 고체전해질, 제2 바인더 및 제1 리튬염을 포함하는 제1 복합고체전해질층;상기 제1 복합고체전해질층 상에 위치하고, 산화물계 고체전해질, 제3 바인더 및 제2 리튬염을 포함하는 제2 복합 고체전해질층; 및상기 제2 복합고체전해질층 상에 위치하고, 음극활물질, 황화물계 고체전해질, 제4 바인더 및 제2 도전재를 포함하는 음극;을 포함하고,상기 양극이 상기 양극활물질 100 중량부에 대하여, 상기 제1 포스페이트계 고체전해질 10 내지 50 중량부와, 상기 제1 바인더 10 내지 30 중량부와, 상기 제1 도전재 1 내지 20 중량부를 포함하고, 상기 제1 복합고체전해질층이 상기 제2 포스페이트계 고체전해질 100 중량부에 대하여 상기 제2 바인더 10 내지 80 중량부와, 제1 리튬염 1 내지 20 중량부를 포함하고, 상기 제2 복합고체전해질층이 상기 산화물계 고체전해질 100 중량부에 대하여 상기 제3 바인더 10 내지 60 중량부와, 제1 리튬염 1 내지 20 중량부를 포함하고,상기 음극이 상기 음극활물질 100 중량부에 대하여, 상기 황화물계 고체전해질 10 내지 70 중량부와, 상기 제4 바인더 1 내지 20 중량부와, 상기 제2 도전재 1 내지 20 중량부를 포함하는 것인, 전고체 리튬이차전지
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제1항에 있어서,상기 제1 및 제2 포스페이트계 고체전해질은 각각 독립적으로 하기 화학식 1로 표시되는 리튬 알루미늄 티타늄 인산염(LATP)이고, 상기 산화물계 고체전해질은 하기 화학식 2로 표시되는 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO)이고,상기 황화물계 고체전해질은 하기 화학식 3으로 표시되는 황화리튬-황화인(LPS)인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지:[화학식 1]Li1+xAlxTi2-x(PO4)3 (0003c#x003c#2)[화학식 2]LixLayZrzMwO12 (5≤x≤9, 2≤y≤4, 1≤z≤3, 0≤w≤1)화학식 2에서, M은 Al 및 Ga 중에서 선택된 1종 이상이고,[화학식 3]xLi2S-(100-x)P2S5 (50≤x≤90)
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제2항에 있어서,상기 리튬 알루미늄 티타늄 인산염(LATP)은 나시콘(NASICON) 구조이고,상기 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO)은 단일상의 큐빅 구조인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제1항에 있어서,상기 제1 내지 제4 바인더가 각각 독립적으로 폴리에틸렌옥사이드(polyethyleneoxide), 니트릴부타디엔러버(NBR, nitrile butadiene rubber), 폴리에틸렌글리콜(polyethyleneglycol), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐클로라이드(polyvinylchloride), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리프로필렌옥사이드(polypropyleneoxide), 폴리디메틸실록산(polydimethylsiloxane), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리비닐리덴카보네이트(polyvinylidenecarbonate) 및 폴리비닐피롤리디논(polyvinyl pyrrolidinone) 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제5항에 있어서,상기 제1 내지 제3 바인더가 폴리에틸렌옥사이드(polyethyleneoxide)를 포함하고,상기 제4 바인더가 니트릴부타디엔러버(NBR, nitrile butadiene rubber)를 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제1항에 있어서,상기 양극활물질이 리튬니켈코발트알루미늄계 산화물(NCA), 리튬코발트계 산화물(LiCoO2), 리튬니켈계 산화물(LiNiO2), 리튬망간계 산화물(LiMn2O4), 리튬니켈코발트망간계 산화물(LiNiCoMnO2) 및 리튬니켈코발트망간계 산화물(NCM) 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제7항에 있어서,상기 양극활물질이 리튬니켈코발트알루미늄계 산화물(NCA)을 포함하고,상기 리튬니켈코발트알루미늄계 산화물(NCA)이 아래 화학식 4로 표시되는 것을 특징으로 전고체 리튬이차전지
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제1항에 있어서,상기 제1 및 제2 도전재가 각각 독립적으로 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 탄소 섬유, 탄소 나노튜브, 및 그래핀 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제1항에 있어서,상기 제1 및 제2 리튬염이 각각 독립적으로 리튬퍼클로레이트(LiClO4), 리튬트리플레이트(LiCF3SO3), 리튬헥사플루오로포스페이트(LiPF6), 리튬테트라플루오로보레이트(LiBF4) 및 리튬트리플루오로메탄설포닐이미드(LiN(CF3SO2)2) 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제1항에 있어서,상기 음극활물질이 소프트 카본, 하드 카본, 인조 흑연, 천연 흑연, 팽창 흑연, 탄소섬유, 난흑연화성탄소, 카본블랙, 카본나노튜브, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 그래핀, 플러렌, 활성탄 및 메조 카본 마이크로비드 중에서 선택된 어느 하나의 카본; Si, Sn, Li, Al, Ag, Bi, In, Ge, Pb, Pt, Ti, Zn, Mg, Cd, Ce, Cu, Co, Ni 및 Fe 중에서 선택된 어느 하나의 금속(Me); 상기 금속(Me) 중 2종 이상을 포함하는 합금; 및 상기 금속(Me) 중 1종 이상을 포함하는 산화물; 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제1항에 있어서, 상기 전고체 리튬이차전지가리튬니켈코발트알루미늄계 산화물(NCA), 리튬 알루미늄 티타늄 인산염(LATP), 폴리에틸렌옥사이드(PEO) 및 카본블랙을 포함하는 양극; 상기 양극 상에 위치하고, 리튬 알루미늄 티타늄 인산염(LATP), 폴리에틸렌옥사이드(PEO) 및 리튬퍼클로레이트(LiClO4)를 포함하는 제1 복합고체전해질층;상기 제1 복합고체전해질층 상에 위치하고, 알루미늄 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO), 폴리에틸렌옥사이드(PEO) 및 리튬퍼클로레이트(LiClO4)를 포함하는 제2 복합 고체전해질층; 및상기 제2 복합고체전해질층 상에 위치하고, 천연흑연, 황화리튬-황화인(LPS), 니트릴부타디엔러버(NBR) 및 카본블랙 또는 아세틸렌 블랙 중에서 선택된 1종을 포함하는 음극;을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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(a) 양극활물질, 제1 포스페이트계 고체전해질, 제1 바인더 및 제1 도전재를 포함하는 양극을 제조하는 단계;(b) 제2 포스페이트계 고체전해질, 제2 바인더 및 제1 리튬염을 포함하는 제1 복합고체전해질층을 제조하는 단계;(c) 산화물계 고체전해질, 제3 바인더 및 제2 리튬염을 포함하는 제2 복합 고체전해질층을 제조하는 단계;(d) 음극활물질, 황화물계 고체전해질, 제4 바인더 및 제2 도전재를 포함하는 음극을 제조하는 단계;(e) 상기 양극과 상기 제1 복합고체전해질층을 적층하여 제1 적층체를 제조하는 단계;(f) 상기 음극과 상기 제2 복합고체전해질층을 적층하여 제2 적층체를 제조하는 단계; 및(g) 상기 제1 적층체의 제1 복합고체전해질층과 상기 제2 적층체의 제2 복합고체전해질층이 접하도록 적층하여 전고체 리튬이차전지를 제조하는 단계;를 포함하고,상기 양극이 상기 양극활물질 100 중량부에 대하여, 상기 제1 포스페이트계 고체전해질 10 내지 50 중량부와, 상기 제1 바인더 10 내지 30 중량부와, 상기 제1 도전재 1 내지 20 중량부를 포함하고, 상기 제1 복합고체전해질층이 상기 제2 포스페이트계 고체전해질 100 중량부에 대하여 상기 제2 바인더 10 내지 80 중량부와, 제1 리튬염 1 내지 20 중량부를 포함하고, 상기 제2 복합고체전해질층이 상기 산화물계 고체전해질 100 중량부에 대하여 상기 제3 바인더 10 내지 60 중량부와, 제1 리튬염 1 내지 20 중량부를 포함하고,상기 음극이 상기 음극활물질 100 중량부에 대하여, 상기 황화물계 고체전해질 10 내지 70 중량부와, 상기 제4 바인더 1 내지 20 중량부와, 상기 제2 도전재 1 내지 20 중량부를 포함하는 것인, 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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제13항에 있어서, 전고체 리튬 이차전지의 제조방법이단계 (e)가 상기 양극과 상기 제1 복합고체전해질층을 적층하고, 30℃ 내지 90℃의 온도에서 0
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제13항에 있어서, 전고체 리튬 이차전지의 제조방법이단계 (f)가 상기 음극과 상기 제2 복합고체전해질층을 적층하고, 30℃ 내지 90℃의 온도에서 0
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제13항에 있어서, 전고체 리튬 이차전지의 제조방법이단계 (g)가 상기 제1 적층체의 제1 복합고체전해질층과 상기 제2 적층체의 제2 복합고체전해질층이 마주하도록 적층하고, 30℃ 내지 90℃의 온도에서 0
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제13항에 있어서, 단계 (a)가 상기 양극활물질, 상기 제1 포스페이트계 고체전해질, 상기 제1 바인더 및 상기 제1 도전재를 혼합한 슬러리를 캐스팅한 후 건조하여 양극을 제조하는 단계인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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제13항에 있어서, 단계 (b)가 상기 제2 포스페이트계 고체전해질, 상기 제2 바인더 및 상기 제1 리튬염을 혼합한 슬러리를 닥터 블레이드 방법으로 코팅하여 제1 복합고체전해질층을 제조하는 단계인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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제13항에 있어서,단계 (c)가 상기 산화물계 고체전해질, 상기 제3 바인더 및 상기 제2 리튬염을 혼합한 슬러리를 기재 상에서 코팅하여 제2 복합고체전해질층을 제조하는 단계인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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제13항에 있어서,단계 (d)가 상기 음극활물질, 상기 황화물계 고체전해질, 상기 제4 바인더 및 상기 제2 도전재를 혼합한 슬러리를 캐스팅한 후 건조하여 음극을 제조하는 단계인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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