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포화 수증기 흐름 하에서 플라즈마 처리에 의한 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응용 제올라이트 촉매의 재생 방법

  • 기술번호 : KST2020004898
  • 담당센터 : 서울서부기술혁신센터
  • 전화번호 : 02-6124-6930
요약, Int. CL, CPC, 출원번호/일자, 출원인, 등록번호/일자, 공개번호/일자, 공고번호/일자, 국제출원번호/일자, 국제공개번호/일자, 우선권정보, 법적상태, 심사진행상태, 심판사항, 구분, 원출원번호/일자, 관련 출원번호, 기술이전 희망, 심사청구여부/일자, 심사청구항수의 정보를 제공하는 이전대상기술 뷰 페이지 상세정보 > 서지정보 표입니다.
요약 본 발명은 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응용 제올라이트 촉매의 재생 방법에 관한 것이다. 구체적으로, 본 발명은 다이메틸 에테르 함유 반응물 가스로부터 메틸 아세테이트를 합성하는 데 사용된 제올라이트 촉매를 포화 수증기 흐름 하에서 플라즈마로 처리하여 재생하는 방법, 이 방법에 사용되는 촉매 재생 장치, 이를 통해 재생된 촉매 및 이 재생 촉매를 이용한 메틸 아세테이트의 합성 방법에 관한 것이다. 본 발명의 구체예에 따른 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응용 제올라이트 촉매의 재생 방법은 상온, 상압의 비교적 온화한 조건 및 포화 수증기 흐름 하에서 플라즈마 처리에 의해 촉매 기공 내부에 침적된 코크를 제거함으로써, 촉매의 구조 안정성이 보장되어 반복적인 재생 및 사용이 가능하다.
Int. CL B01J 29/90 (2006.01.01) B01J 29/65 (2006.01.01) C07C 67/37 (2006.01.01) C07C 69/003 (2006.01.01)
CPC
출원번호/일자 1020190075115 (2019.06.24)
출원인 서강대학교산학협력단
등록번호/일자
공개번호/일자 10-2020-0047289 (2020.05.07) 문서열기
공고번호/일자
국제출원번호/일자
국제공개번호/일자
우선권정보 대한민국  |   1020180128224   |   2018.10.25
법적상태 등록
심사진행상태 수리
심판사항
구분 신규
원출원번호/일자
관련 출원번호
심사청구여부/일자 Y (2019.06.24)
심사청구항수 16

출원인

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번호 이름 국적 주소
1 서강대학교산학협력단 대한민국 서울특별시 마포구

발명자

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번호 이름 국적 주소
1 하경수 경기도 하남시 위례중앙로 ***
2 안창일 서울특별시 중랑구
3 김영보 서울특별시 마포구
4 이진원 서울특별시 마포구
5 전종현 서울특별시 서대문구
6 정재권 서울특별시 구

대리인

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번호 이름 국적 주소
1 위정호 대한민국 경기도 성남시 중원구 양현로 ***, ***호 (여수동, 시티오피스타워)(J특허법률사무소)

최종권리자

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번호 이름 국적 주소
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번호 서류명 접수/발송일자 처리상태 접수/발송번호
1 [특허출원]특허출원서
[Patent Application] Patent Application
2019.06.24 수리 (Accepted) 1-1-2019-0645221-48
2 선행기술조사의뢰서
Request for Prior Art Search
2019.09.06 수리 (Accepted) 9-1-9999-9999999-89
3 선행기술조사보고서
Report of Prior Art Search
2019.11.08 발송처리완료 (Completion of Transmission) 9-6-2020-0122788-74
4 의견제출통지서
Notification of reason for refusal
2020.09.01 발송처리완료 (Completion of Transmission) 9-5-2020-0602777-29
5 [명세서등 보정]보정서
[Amendment to Description, etc.] Amendment
2020.10.12 보정승인간주 (Regarded as an acceptance of amendment) 1-1-2020-1073025-37
6 [거절이유 등 통지에 따른 의견]의견서·답변서·소명서
2020.10.12 수리 (Accepted) 1-1-2020-1073185-23
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번호 청구항
1 1
(1) 유전체 장벽 방전형 플라즈마 촉매 재생 장치 내에 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응에 사용되어 촉매 기공 내부에 코크가 침적된 제올라이트 촉매를 투입하는 단계; (2) 포화 수증기를 공기와 함께 플라즈마 촉매 재생 장치 내로 공급하는 단계; 및 (3) 촉매 재생 장치 내의 고전압 전극에 고전압을 인가하여 포화 수증기 흐름 하에서 플라즈마를 발생시켜 총 침적 코크의 5~50 중량%를 제거하는 단계를 포함하는, 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응용 제올라이트 촉매의 재생 방법
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제1항에 있어서, 유전체 장벽 방전형 플라즈마 촉매 재생 장치가 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응에 사용된 제올라이트 촉매를 수용할 수 있는 유전체 소재의 관형 용기; 관형 용기의 외벽에 배치된 접지 전극; 관형 용기와 평행하게 공간적으로 이격되도록, 관형 용기 내에 수용된 제올라이트 촉매에 삽입되며, 접지 전극보다 높은 전압이 인가되는 고전압 전극; 관형 용기 내에 수용된 제올라이트 촉매가 정해진 구역에 위치하도록 고정시키기 위한 고정부; 포화 수증기 공급부; 포화 수증기를 촉매 재생 장치 내로 이송시기키 위해 공기의 흐름을 발생시키는 공기 공급부; 및 고전압 전극에 조절된 전압을 제공하는 전원부를 구비하는, 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응용 제올라이트 촉매의 재생 방법
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제1항에 있어서, 재생된 촉매가 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응에 사용되기 이전의 제올라이트 촉매의 미세구조를 유지하는, 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응용 제올라이트 촉매의 재생 방법
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제1항에 있어서, 제올라이트 촉매가 페리어라이트(ferrierite), 모데나이트(mordenite), MFI(ZSM-5) 제올라이트, 훠자사이트(faujasite; FAU) 제올라이트 및 Y-제올라이트로 구성되는 군으로부터 선택되는 적어도 하나인, 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응용 제올라이트 촉매의 재생 방법
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제1항에 있어서, 단계 (2)에서 포화 수증기 흐름의 온도가 10~100℃이고 압력이 상압인, 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응용 제올라이트 촉매의 재생 방법
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제1항에 있어서, 단계 (3)에서 유전체 장벽 방전(dielectric barrier discharge)에 의해 플라즈마가 발생되는, 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응용 제올라이트 촉매의 재생 방법
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제1항에 있어서, 단계 (3)에서 촉매 재생 장치 내의 고전압 전극에 인가되는 전압이 7~50 kV인, 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응용 제올라이트 촉매의 재생 방법
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제1항에 있어서, 단계 (3)이 1~35℃의 온도 및 상압의 조건 하에서 실시되는, 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응용 제올라이트 촉매의 재생 방법
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제1항에 있어서, 단계 (3)에서 플라즈마 처리로 제거되는 코크가 비결정성 카본(amorphous carbon) 또는 그라파이트성 탄소질(graphitic carbonaceous materials)이고, 비결정성 탄소 침적물이 70% 이상인, 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응용 제올라이트 촉매의 재생 방법
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제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 따른 방법에 의해 재생된 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응용 제올라이트 촉매로서, 미사용(fresh) 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응용 제올라이트 촉매에 비해 다이메틸 에테르 전환율과 메틸 아세테이트 선택도가 상대적으로 높은 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응용 재생 제올라이트 촉매
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제10항에 있어서, 재생 후 촉매 활성테스트에서 10분~2시간의 반응 시간 동안 1~70%의 다이메틸 에테르 전환율을 나타내는, 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응용 재생 제올라이트 촉매
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제10항에 있어서, 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응에서 90~99%의 메틸 아세테이트 선택도를 나타내는, 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응용 재생 제올라이트 촉매
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다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응에 사용된 제올라이트 촉매를 수용할 수 있는 유전체 소재의 관형 용기; 관형 용기의 외벽에 배치된 접지 전극; 관형 용기와 평행하게 공간적으로 이격되도록, 관형 용기 내에 수용된 제올라이트 촉매에 삽입되며, 접지 전극보다 높은 전압이 인가되는 고전압 전극; 관형 용기 내에 수용된 제올라이트 촉매가 정해진 구역에 위치하도록 고정시키기 위한 고정부; 포화 수증기 공급부; 포화 수증기를 촉매 재생 장치 내로 이송시기키 위해 공기의 흐름을 발생시키는 공기 공급부; 및 고전압 전극에 조절된 전압을 제공하는 전원부를 구비하되, 고전압 전극에 고전압을 인가하여 포화 수증기 흐름 하에서 플라즈마를 발생시켜 제올라이트 촉매의 기공 내부에 침적되어 있는 총 코크의 5~50 중량%를 제거하는 데 사용되는, 유전체 장벽 방전형 플라즈마 촉매 재생 장치
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제13항에 있어서, 재생하고자 하는 제올라이트 촉매가 고정부에 의해 지지되어 관형 용기 내의 접지 전극에 의해 커버된 부분 내에 수용되는, 유전체 장벽 방전형 플라즈마 촉매 재생 장치
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(a) 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응용 제올라이트 촉매의 존재 하에 다이메틸 에테르를 카르보닐화시켜 메틸 아세테이트를 합성하는 단계; (b) 유전체 장벽 방전형 플라즈마 촉매 재생 장치 내에 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응에 사용되어 촉매 기공 내부에 코크가 침적된 제올라이트 촉매를 투입하는 단계; (c) 포화 수증기를 공기와 함께 플라즈마 촉매 재생 장치 내로 공급하는 단계; 및 (d) 촉매 재생 장치 내의 고전압 전극에 고전압을 인가하여 포화 수증기 흐름 하에서 플라즈마를 발생시켜 총 침적 코크의 5~50 중량%를 제거하는 단계; 및 (e) 재생된 제올라이트 촉매의 존재 하에 다이메틸 에테르를 카르보닐화시켜 메틸 아세테이트를 합성하는 단계를 포함하는, 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응에 의한 메틸 아세테이트의 제조 방법
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제15항에 있어서, 유전체 장벽 방전형 플라즈마 촉매 재생 장치가 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응에 사용된 제올라이트 촉매를 수용할 수 있는 유전체 소재의 관형 용기; 관형 용기의 외벽에 배치된 접지 전극; 관형 용기와 평행하게 공간적으로 이격되도록, 관형 용기 내에 수용된 제올라이트 촉매에 삽입되며, 접지 전극보다 높은 전압이 인가되는 고전압 전극; 관형 용기 내에 수용된 제올라이트 촉매가 정해진 구역에 위치하도록 고정시키기 위한 고정부; 포화 수증기 공급부; 포화 수증기를 촉매 재생 장치 내로 이송시기키 위해 공기의 흐름을 발생시키는 공기 공급부; 및 고전압 전극에 조절된 전압을 제공하는 전원부를 구비하는, 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응에 의한 메틸 아세테이트의 제조 방법
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제15항에 있어서, 단계 (a), 단계 (e) 또는 둘 다에서 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응이 150~300℃의 온도와 5~30 bar의 압력 조건 하에서 실시되는, 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응에 의한 메틸 아세테이트의 제조 방법
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제15항에 있어서, 단계 (d)와 단계 (e)가 1회 이상 실시되는, 다이메틸 에테르의 카르보닐화 반응에 의한 메틸 아세테이트의 제조 방법
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