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가넷 구조이고, 갈륨(Ga) 및 가돌리늄(Gd)이 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(lithium lanthanum zirconium oxide, LLZO)을 포함하는 LLZO 고체전해질
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제1항에 있어서,상기 LLZO 고체전해질이 하기 화학식 1로 표시되는 것을 특징으로 하는 LLZO 고체전해질:[화학식 1]LixGapLayGdqZrzO12 (5≤x≤9, 0003c#p≤1, 0003c#q≤1, 2≤y≤4, 1≤z≤3)
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제1항에 있어서,상기 LLZO 고체전해질이 하기 화학식 2로 표시되는 것을 특징으로 하는 LLZO 고체전해질:[화학식 2] Li(7-3p)GapLa3-qGdqZr2O12 (0003c#p≤1, 0003c#q≤1)
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제3항에 있어서,상기 LLZO 고체전해질이 상기 지르코늄(Zr) 2몰을 기준으로, 상기 갈륨(Ga) 0
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제1항에 있어서,상기 LLZO 고체전해질이 이온전도도가 6
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제5항에 있어서,상기 LLZO 고체전해질이 이온전도도가 0
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제1항에 있어서,상기 상기 LLZO 고체전해질이 단일상의 큐빅 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 상기 LLZO 고체전해질
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제1 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(제1 LLZO), 제1 전도성 고분자, 양극활물질및 도전재를 포함하는 양극;리튬 금속을 포함하는 음극; 및상기 양극과 음극 사이에, 제2 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(제2 LLZO) 및 제2 전도성 고분자를 포함하는 복합고체전해질층;을 포함하고,상기 제1 LLZO 및 제2 LLZO는 각각 독립적으로 갈륨 및 가돌리늄이 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물 고체전해질이고,상기 갈륨 및 가돌리늄이 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물 고체전해질은 하기 화학식 1로 표시되는 것인, 전고체 리튬이차전지:[화학식 1]LixGapLayGdqZrzO12 (5≤x≤9, 0003c#p≤1, 0003c#q≤1, 2≤y≤4, 1≤z≤3)
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(a) 란타늄(La) 전구체, 지르코늄(Zr) 전구체, 갈륨(Ga) 전구체, 가돌리늄(Gd) 전구체, 착화제 및 pH 조절제를 포함하는 반응물 수용액을 공침반응시키고 건조하여 고체전해질 전구체를 제조하는 단계;(b) 상기 고체전해질 전구체를 리튬(Li) 소스와 혼합하여 혼합물을 제조하는 단계; 및(c) 상기 혼합물을 열처리하여 하기 화학식 1로 표시되는 갈륨(Ga) 및 가돌리늄(Gd)이 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO) 고체전해질을 제조하는 단계;를 포함하는 LLZO 고체전해질의 제조방법:[화학식 1]LixGapLayGdqZrzO12 (5≤x≤9, 0003c#p≤1, 0003c#q≤1, 2≤y≤4, 1≤z≤3)
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제9항에 있어서,상기 LLZO 고체전해질이 하기 화학식 2로 표시되는 것을 특징으로 하는 LLZO 고체전해질의 제조방법:[화학식 2]Li(7-3p)GapLa3-qGdqZr2O12 (0003c#p≤1, 0003c#q≤1)
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제9항에 있어서,상기 단계 (a)는 (a-1) 란타늄(La) 전구체, 지르코늄(Zr) 전구체, 갈륨(Ga) 전구체, 및 가돌리늄(Gd) 전구체를 포함하는 금속 전구체 수용액을 준비하는 단계;(a-2) 착화제를 포함하는 착화제 수용액을 준비하는 단계;(a-3) pH 조절제를 포함하는 pH 조절제 수용액을 준비하는 단계; 및(a-4) 상기 금속 전구체 수용액, 상기 착화제 수용액, 및 상기 pH 조절제 수용액을 포함하는 반응물 수용액을 상기 pH 조절제로 상기 반응물 수용액의 pH를 8 내지 12로 조절하면서 공침 반응시키고 건조하여 고체전해질 전구체를 제조하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 LLZO 고체전해질의 제조방법
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제9항에 있어서,상기 단계 (c)가(c-1) 상기 혼합물을 800 내지 1,000℃에서 열처리하여 하소(calcination)하는 단계; 및(c-2) 상기 하소된 혼합물을 1,100 내지 1,300℃에서 열처리하여 소결(sintering)하여 갈륨 및 및 가돌리늄이 도핑된 LLZO 고체전해질을 제조하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 LLZO 고체전해질의 제조방법
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제12항에 있어서,상기 단계 (c-1) 전에, 상기 하소 온도까지 0
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제12항에 있어서,단계 (c-1)과 (c-2) 사이에,상기 하소 온도에서 상기 소결온도까지 2 내지 4℃/min의 속도로 승온하는 단계(c'-2)를 추가로 포함하는 것을 LLZO 고체전해질의 제조방법
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제9항에 있어서,상기 반응물 수용액을 pH 8 내지 12로 하여 공침 반응시키는 것을 특징으로 하는 LLZO 고체전해질의 제조방법
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제9항에 있어서,상기 리륨 소스 중 리륨 함량이 제조되는 상기 LLZO 고체전해질 중 리륨 100중량부를 기준으로 105 내지 115중량부가 되도록 상기 리륨 소스를 5 내지 15 wt% 과잉 사용하는 것을 특징으로 하는 LLZO 고체전해질의 제조방법
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제9항에 있어서,상기 란타늄 전구체가 란타늄 질산염 수화물이고, 상기 지르코늄 전구체가 지르코늄 염산염 수화물이고, 상기 갈륨전구체가 갈륨 질산염 수화물이고, 상기 가돌리늄 전구체가 가돌리늄 질산염 수화이고,상기 착화제가 수산화암모늄(NH4·OH)이고,상기 pH 조절제가 수산화나트륨(NaOH)이고,상기 리튬 소스가 수산화리튬수화물인 것을 특징으로 하는 LLZO 고체전해질의 제조방법
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제9항에 있어서,상기 LLZO 고체전해질이 상기 지르코늄(Zr) 2몰을 기준으로, 상기 갈륨(Ga) 0
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