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제1 고체전해질 층; 및상기 제1 고체전해질 층 상에 위치하는 제2 고체전해질 층;을 포함하고, 상기 제1 고체전해질 층은 아래 화학식 1로 표시되는 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO), 아래 화학식 2로 표시되는 화합물, 및 전도성 고분자를 포함하고,상기 제2 고체전해질 층은 아래 화학식 1로 표시되는 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO) 및 바인더를 포함하는 것인 전고체 리튬이차전지용 하이브리드 고체전해질 시트:[화학식 1]LixMyLazZrwO12 (5≤x≤9, 0≤y≤4, 2≤z≤4, 1≤w≤3)상기 화학식 1에서 M은 알루미늄(Al) 및 갈륨(Ga) 중에서 선택된 1종 이상이고,[화학식 2]상기 화학식 2에서, R1은 수소원자 또는 C1 내지 C6의 알킬기이고,R2은 C1 내지 C6의 알킬렌기이고,R3은 수소원자 또는 C1 내지 C6의 알킬기이고,n은 반복단위의 반복수이고, 0 내지 500의 정수 중 어느 하나이다
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제1항에 있어서,상기 하이브리드 고체전해질 시트가 상기 제1 고체전해질 층과 상기 제2 고체전해질 층 사이에 위치하는 다공성 고분자 필름을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 하이브리드 고체전해질 시트
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제1항에 있어서,상기 화학식 2로 표시되는 화합물이 디메틸에테르(dimethyl ether, DME), 테트라에틸렌 글리콜 디메틸 에테르(tetraethylene glycol dimethyl ether, TEGDME) 및 폴리에틸렌 글리콜 디메틸 에테르(Polyethylene glycol dimethyl ether, PEGDME)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 하이브리드 고체전해질 시트
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제1항에 있어서,상기 전도성 고분자가 폴리에틸렌 옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리에틸렌글리콜(polyethyleneglycol), 폴리프로필렌옥사이드(polypropyleneoxide), 폴리포스파젠(Polyphosphazene), 폴리실록산(Polysiloxane), 폴리비닐리덴플루오라이드(Polyvinylidenefluoride) 및 그들의 공중합체로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 하이브리드 고체전해질 시트
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5 |
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제4항에 있어서,상기 전도성 고분자가 폴리에틸렌 옥사이드 (polyethylene oxide)를 포함하는 것을 특징으로 하는 하이브리드 고체전해질 시트
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제1항에 있어서,상기 제1 고체전해질 층이 리튬염을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 하이브리드 고체전해질 시트
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제6항에 있어서,상기 리튬염이 리튬염이 리튬퍼클로레이트(LiClO4), 리튬트리플루오로메탄설포네이트(LiCF3SO3), 리튬헥사플루오로포스페이트(LiPF6), 리튬테트라플루오로보레이트(LiBF4) 및 리튬비스트리플루오로메탄설포닐이미드 (LiN(CF3SO2)2), 리튬비스플로로설포닐이미드(LiFSI), 리튬비스(옥살레이토)보레이트(LiBOB), 리튬디플로로(옥살레이트)보레이트(LiDFOB) 및 리튬디플로로(비스옥살락토)포스포레이트(LiDFBP)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 하이브리드 고체전해질 시트
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8
제2항에 있어서,상기 다공성 고분자 필름이 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리아미드(PA), 폴리우레탄(PU), 비스코스레이온, 저밀도폴리에틸렌(LDPE), 고밀도폴리에틸렌(HDPE), 중밀도폴리에틸렌(MDPE), 선형저밀도폴리에틸렌(LLDPE), 폴리프로필렌(PP), 폴리스티렌(PS), 폴리비닐클로라이드(PVC), 및 폴리아크릴레이트로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 하이브리드 고체전해질 시트
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제2항에 있어서,상기 다공성 고분자 필름이 부직포인 것을 특징으로 하는 하이브리드 고체전해질 시트
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제1항에 있어서,상기 바인더가 폴리에틸렌 옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리에틸렌글리콜(polyethyleneglycol), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐클로라이드(polyvinylchloride), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리프로필렌옥사이드(polypropyleneoxide), 폴리포스파젠(Polyphosphazene), 폴리실록산(Polysiloxane), 폴리디메틸실록산(polydimethylsiloxane), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 공중합체(PVDF-HFP), 폴리비닐리덴플루오라이드-클로로트리플루오로에틸렌 공중합체(PVDF-CTFE), 폴리비닐리덴플루오라이드-테트라풀루오로에틸렌 공중합체(PVDF-TFE), 폴리비닐리덴카보네이트(polyvinylidenecarbonate) 및 폴리비닐피롤리디논(polyvinyl pyrrolidinone)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 하이브리드 고체전해질 시트
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11
제10항에 있어서,상기 바인더가 폴리비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 공중합체(PVDF-HFP)를 포함하는 것을 특징으로 하는 하이브리드 고체전해질 시트
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제1항에 있어서,상기 LLZO가 큐빅 구조의 LLZO를 포함하는 것을 특징으로 하는 하이브리드 고체전해질 시트
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제1항에 있어서,상기 제1 고체전해질 층 및 상기 제2 고체전해질 층이 에틸렌 카보네이트(Ethylene carbonate, EC), 프로필렌 카보네이트(Propylene carbonate, PC), 1,2-부틸렌 카보네이트(1,2-buthylene carbonate), 2,3-부틸렌 카보네이트(2,3-butylene carbonate), 1,2-펜틸렌 카보네이트(1,2-pentylene carbonate) 및 2,3-펜틸렌 카보네이트(2,3-pentylene carbonate)로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 하이브리드 고체전해질 시트
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음극;상기 음극 상에 위치하는 제1 고체전해질 층;상기 제1 고체전해질 층 상에 위치하는 제2 고체전해질 층; 및상기 제2 고체전해질 층 상에 위치하는 양극;을 포함하고, 상기 제1 고체전해질 층은 아래 화학식 1로 표시되는 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO), 아래 화학식 2로 표시되는 화합물 및 전도성 고분자를 포함하고,상기 제2 고체전해질 층은 아래 화학식 1로 표시되는 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO) 및 바인더를 포함하는 것인 전고체 리튬이차전지:[화학식 1]LixMyLazZrwO12 (5≤x≤9, 0≤y≤4, 2≤z≤4, 1≤w≤3)상기 화학식 1에서 M은 알루미늄(Al) 및 갈륨(Ga) 중에서 선택된 1종 이상이고,[화학식 2]상기 화학식 2에서, R1은 수소원자 또는 C1 내지 C6의 알킬기이고,R2은 C1 내지 C6의 알킬렌기이고,R3은 수소원자 또는 C1 내지 C6의 알킬기이고,n은 반복단위의 반복수이고, 0 내지 500의 정수 중 어느 하나이다
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제14항에 있어서,상기 전고체 리튬이차전지가 상기 제1 고체전해질 층과 상기 제2 고체전해질 층 사이에 위치하는 다공성 고분자 필름을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제14항에 있어서, 상기 음극이 리튬(Li)금속 및 리튬파우더로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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17
제14항에 있어서, 상기 양극이 리튬니켈알루미늄코발트 산화물(NCA), 리튬니켈코발트망간 산화물(NCM), 리튬코발트 산화물(LCO), 리튬철인산 화합물(LFP) 및 리튬망간 산화물(LMO)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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다공성 고분자 필름의 일면 상에 제1 고체전해질을 코팅하는 단계; 상기 제1 고체전해질이 코팅된 다공성 고분자 필름의 타면 상에 제2 고체전해질을 코팅하는 단계; 상기 제2 고체전해질이 코팅된 다공성 고분자 필름을 건조하고 압착하여 제1 고체전해질 층/다공성 고분자 필름/제2 고체전해질 층을 제조하는 단계; 및상기 제1 고체전해질 층/다공성 고분자 필름/제2 고체전해질 층의 제1 고체전해질 층 및 제2 고체전해질 층 상에 각각 음극 및 양극을 형성하는 단계;를 포함하고,상기 제1 고체전해질 층은 아래 화학식 1로 표시되는 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO), 아래 화학식 2로 표시되는 화합물 및 전도성 고분자를 포함하고,상기 제2 고체전해질 층은 아래 화학식 1로 표시되는 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO) 및 바인더를 포함하는 것인 전고체 리튬이차전지의 제조방법:[화학식 1]LixMyLazZrwO12 (5≤x≤9, 0≤y≤4, 2≤z≤4, 1≤w≤3)상기 화학식 1에서 M은 알루미늄(Al) 및 갈륨(Ga) 중에서 선택된 1종 이상이고,[화학식 2]상기 화학식 2에서, R1은 수소원자 또는 C1 내지 C6의 알킬기이고,R2은 C1 내지 C6의 알킬렌기이고,R3은 수소원자 또는 C1 내지 C6의 알킬기이고,n은 반복단위의 반복수이고, 0 내지 500의 정수 중 어느 하나이다
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제18항에 있어서, 상기 음극이 리튬(Li)금속 및 리튬파우더로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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제18항에 있어서, 상기 양극이 리튬니켈알루미늄코발트 산화물(NCA), 리튬니켈코발트망간 산화물(NCM), 리튬코발트 산화물(LCO), 리튬철인산 화합물(LFP) 및 리튬망간 산화물(LMO)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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