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1
화학식 1로 표시되는 갈륨 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Ga-LLZO)을 포함하는 제1 고체 전해질층; 및상기 제1 고체 전해질층 상에 위치하고, 화학식 2로 표시되는 알루미늄 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Al-LLZO)을 포함하는 제2 고체 전해질층; 을포함하는 복합 고체 전해질층
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2 |
2
제1항에 있어서,상기 화학식 1에서 0003c#q≤1이고,상기 화학식 2에서 0003c#p≤1인 것을 특징으로 하는 복합 고체 전해질층
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3 |
3
제2항에 있어서,상기 화학식 1에서 0
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4 |
4
제1항에 있어서,상기 제1 및 제2 고체 전해질층이 각각 바인더를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 고체 전해질층
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5 |
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제4항에 있어서,상기 바인더가 폴리에틸렌옥사이드(polyethyleneoxide), 니트릴부타디엔러버(NBR, nitrile butadiene rubber), 폴리에틸렌글리콜(polyethyleneglycol), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐클로라이드(polyvinylchloride), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리프로필렌옥사이드(polypropyleneoxide), 폴리디메틸실록산(polydimethylsiloxane), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리비닐리덴카보네이트(polyvinylidenecarbonate) 및 폴리비닐피롤리디논(polyvinyl pyrrolidinone)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 고체 전해질층
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6
제5항에 있어서,상기 바인더가 폴리에틸렌옥사이드(polyethyleneoxide)를 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 고체 전해질층
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7
제1항에 있어서,상기 제1 및 제2 고체 전해질층이 리튬염을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 고체 전해질층
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제7항에 있어서,상기 리튬염이 리튬퍼클로레이트(LiClO4), 리튬비스플루오로설포닐이미드(LiFSi), 리튬트리플레이트(LiCF3SO3), 리튬헥사플루오로포스페이트(LiPF6), 리튬테트라플루오로보레이트(LiBF4) 및 리튬트리플루오로메탄설포닐이미드(LiN(CF3SO2)2)로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 고체 전해질층
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9
양극 활물질 및 화학식 1로 표시되는 갈륨 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Ga-LLZO)을 포함하는 양극;상기 양극 상에 위치하고, 화학식 1로 표시되는 갈륨 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Ga-LLZO)을 포함하는 제1 고체 전해질층;상기 제1 고체 전해질층 상에 위치하고, 화학식 2로 표시되는 알루미늄 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Al-LLZO)을 포함하는 제2 고체 전해질층; 및상기 제2 고체 전해질층 상에 위치하고, 음극 활물질을 포함하는 음극;을포함하는 전고체 리튬이차전지:[화학식 1]LixGaqLayZrzO12(5≤x≤9, 0003c#q≤4, 2≤y≤4, 1≤z≤3)[화학식 2]LixAlpLayZrzO12(5≤x≤9, 0003c#p≤4, 2≤y≤4, 1≤z≤3)
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10
제9항에 있어서,상기 양극 활물질이 하기 화학식 3으로 표시되는 리튬-니켈-코발트-망간계 산화물(NCM)을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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11
제10항에 있어서,상기 리튬-니켈-코발트-망간계 산화물(NCM)이 LiNi0
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12
제9항에 있어서,상기 양극이 도전재를 추가로 포함하고,상기 도전재가 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 탄소 섬유, 탄소 나노튜브, 및 그래핀으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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13
제9항에 있어서,상기 양극이 바인더를 추가로 포함하고,상기 바인더가 폴리에틸렌옥사이드(polyethyleneoxide), 니트릴부타디엔러버(NBR, nitrile butadiene rubber), 폴리에틸렌글리콜(polyethyleneglycol), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐클로라이드(polyvinylchloride), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리프로필렌옥사이드(polypropyleneoxide), 폴리디메틸실록산(polydimethylsiloxane), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리비닐리덴카보네이트(polyvinylidenecarbonate) 및 폴리비닐피롤리디논(polyvinyl pyrrolidinone)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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14
제9항에 있어서,상기 음극 활물질이 소프트 카본, 하드 카본, 인조 흑연, 천연 흑연, 팽창 흑연, 탄소섬유, 난흑연화성탄소, 카본블랙, 카본나노튜브, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 그래핀, 플러렌, 활성탄 및 메조 카본 마이크로비드 중에서 선택된 어느 하나의 카본; Si, Sn, Li, Al, Ag, Bi, In, Ge, Pb, Pt, Ti, Zn, Mg, Cd, Ce, Cu, Co, Ni 및 Fe 중에서 선택된 어느 하나의 금속(Me); 상기 금속(Me) 중 2종 이상을 포함하는 합금; 및 상기 금속(Me) 중 1종 이상의 산화물(MeOx);로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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15
제14항에 있어서,상기 음극 활물질이 리튬 금속을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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(a) 양극 활물질 및 화학식 1로 표시되는 갈륨 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Ga-LLZO)을 포함하는 양극을 제조하는 단계;(b) 화학식 1로 표시되는 갈륨 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Ga-LLZO)을 포함하는 제1 고체 전해질층을 제조하는 단계;(c) 화학식 2로 표시되는 알루미늄 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Al-LLZO)을 포함하는 제2 고체 전해질층을 제조하는 단계;(d) 상기 제1 고체 전해질층 및 제2 고체 전해질층을 적층하여 이중층의 복합 고체 전해질층을 제조하는 단계;(e) 상기 양극과 상기 복합 고체 전해질층의 상기 제1 고체 전해질층을 접하게 적층하여 적층체를 제조하는 단계; 및(f) 상기 적층체의 제2 고체 전해질층 상에 음극을 배치하여 전고체 리튬이차전지를 제조하는 단계;를포함하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법:[화학식 1]LixGaqLayZrzO12(5≤x≤9, 0003c#q≤4, 2≤y≤4, 1≤z≤3)[화학식 2]LixAlpLayZrzO12(5≤x≤9, 0003c#p≤4, 2≤y≤4, 1≤z≤3)
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17
제16항에 있어서,단계 (e)가 상기 양극과 상기 복합 고체 전해질층의 상기 제1 고체 전해질층을 접하게 적층하여 적층체를 제조하고, 30℃ 내지 65℃의 온도에서 0
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제16항에 있어서,단계 (f)가 상기 적층체의 제2 고체 전해질층 상에 음극을 적층하여 배치하고, 30℃ 내지 65℃의 온도에서 0
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(a') 양극 활물질 및 화학식 1로 표시되는 갈륨 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Ga-LLZO)을 포함하는 양극을 제조하는 단계;(b') 화학식 1로 표시되는 갈륨 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Ga-LLZO)을 포함하는 제1 고체 전해질층을 제조하는 단계;(c') 화학식 2로 표시되는 알루미늄 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Al-LLZO)을 포함하는 제2 고체 전해질층을 제조하는 단계;(d') 상기 제1 고체 전해질층 및 제2 고체 전해질층을 적층하여 이중층의 복합 고체 전해질층을 제조하는 단계; 및(e') 상기 양극과 상기 복합 고체 전해질층의 상기 제1 고체 전해질층이 접하고, 음극과 상기 복합 고체 전해질층의 상기 제2 고체 전해질층이 접하게 적층하여 전고체 리튬이차전지를 제조하는 단계;를 포함하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법:[화학식 1]LixGaqLayZrzO12(5≤x≤9, 0003c#q≤4, 2≤y≤4, 1≤z≤3)[화학식 2]LixAlpLayZrzO12(5≤x≤9, 0003c#p≤4, 2≤y≤4, 1≤z≤3)
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제19항에 있어서,단계 (e')가 상기 양극과 상기 복합 고체 전해질층의 상기 제1 고체 전해질층이 접하고, 음극과 상기 복합 고체 전해질층의 상기 제2 고체 전해질층이 접하게 적층하여 적층체를 제조하고, 30℃ 내지 65℃의 온도에서 0
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