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이중구조의 복합 고체 전해질층, 그를 포함하는 전고체 리튬이차전지 및 그의 제조방법

  • 기술번호 : KST2021001148
  • 담당센터 : 경기기술혁신센터
  • 전화번호 : 031-8006-1570
요약, Int. CL, CPC, 출원번호/일자, 출원인, 등록번호/일자, 공개번호/일자, 공고번호/일자, 국제출원번호/일자, 국제공개번호/일자, 우선권정보, 법적상태, 심사진행상태, 심판사항, 구분, 원출원번호/일자, 관련 출원번호, 기술이전 희망, 심사청구여부/일자, 심사청구항수의 정보를 제공하는 이전대상기술 뷰 페이지 상세정보 > 서지정보 표입니다.
요약 본 발명은 화학식 1로 표시되는 갈륨 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Ga-LLZO)을 포함하는 제1 고체 전해질층; 및 상기 제1 고체 전해질층 상에 위치하고, 화학식 2로 표시되는 알루미늄 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Al-LLZO)을 포함하는 제2 고체 전해질층; 을 포함하는 복합 고체 전해질층에 관한 것이다. 본 발명의 전고체 리튬이차전지 및 그의 제조방법은 Ga-LLZO을 포함하는 고체전해질과 Al-LLZO을 포함하는 고체전해질을 결합하여 이중결합 구조의 복합고체전해질을 포함함으로써, 방전용량이 증가하고, 리튬과의 반응성을 제어할 수 있는 효과가 있다. [화학식 1] LixGaqLayZrzO12(5≤x≤9, 0003c#q≤4, 2≤y≤4, 1≤z≤3) [화학식 2] LixAlpLayZrzO12(5≤x≤9, 0003c#p≤4, 2≤y≤4, 1≤z≤3)
Int. CL H01M 10/0562 (2010.01.01) H01M 4/62 (2006.01.01) H01M 4/131 (2010.01.01) H01M 10/0585 (2010.01.01) H01M 10/052 (2010.01.01) H01M 4/525 (2010.01.01) H01M 4/505 (2010.01.01) H01M 4/587 (2010.01.01) H01M 10/0525 (2010.01.01)
CPC H01M 10/0562(2013.01) H01M 4/62(2013.01) H01M 4/131(2013.01) H01M 4/625(2013.01) H01M 10/0585(2013.01) H01M 10/052(2013.01) H01M 4/525(2013.01) H01M 4/505(2013.01) H01M 4/587(2013.01) H01M 10/0525(2013.01) H01M 2300/0094(2013.01) H01M 2300/0071(2013.01)
출원번호/일자 1020190100942 (2019.08.19)
출원인 한국생산기술연구원
등록번호/일자
공개번호/일자 10-2021-0022197 (2021.03.03) 문서열기
공고번호/일자
국제출원번호/일자
국제공개번호/일자
우선권정보
법적상태 등록
심사진행상태 수리
심판사항
구분
원출원번호/일자
관련 출원번호
심사청구여부/일자 Y (2019.08.19)
심사청구항수 19

출원인

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번호 이름 국적 주소
1 한국생산기술연구원 대한민국 충청남도 천안시 서북구

발명자

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번호 이름 국적 주소
1 김호성 광주광역시 광산구
2 김민영 광주광역시 광산구
3 임진섭 서울특별시 강북구
4 이종호 광주광역시 광산구
5 정하영 광주광역시 서구
6 남수정 광주광역시 북구

대리인

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번호 이름 국적 주소
1 이수열 대한민국 서울특별시 서초구 반포대로**길 **(서초동) *층(국제특허다호)

최종권리자

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번호 이름 국적 주소
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번호 서류명 접수/발송일자 처리상태 접수/발송번호
1 [특허출원]특허출원서
[Patent Application] Patent Application
2019.08.19 수리 (Accepted) 1-1-2019-0846110-93
2 [출원서 등 보정]보정서
[Amendment to Patent Application, etc.] Amendment
2019.09.10 수리 (Accepted) 1-1-2019-0929297-80
3 선행기술조사의뢰서
Request for Prior Art Search
2020.02.13 수리 (Accepted) 9-1-9999-9999999-89
4 선행기술조사보고서
Report of Prior Art Search
2020.04.10 수리 (Accepted) 9-1-2020-0016315-22
5 의견제출통지서
Notification of reason for refusal
2020.11.04 발송처리완료 (Completion of Transmission) 9-5-2020-0767065-10
6 [명세서등 보정]보정서
[Amendment to Description, etc.] Amendment
2021.01.04 보정승인간주 (Regarded as an acceptance of amendment) 1-1-2021-0001044-95
7 [거절이유 등 통지에 따른 의견]의견서·답변서·소명서
2021.01.04 수리 (Accepted) 1-1-2021-0001006-60
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번호 청구항
1 1
화학식 1로 표시되는 갈륨 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Ga-LLZO)을 포함하는 제1 고체 전해질층; 및상기 제1 고체 전해질층 상에 위치하고, 화학식 2로 표시되는 알루미늄 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Al-LLZO)을 포함하는 제2 고체 전해질층; 을포함하는 복합 고체 전해질층
2 2
제1항에 있어서,상기 화학식 1에서 0003c#q≤1이고,상기 화학식 2에서 0003c#p≤1인 것을 특징으로 하는 복합 고체 전해질층
3 3
제2항에 있어서,상기 화학식 1에서 0
4 4
제1항에 있어서,상기 제1 및 제2 고체 전해질층이 각각 바인더를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 고체 전해질층
5 5
제4항에 있어서,상기 바인더가 폴리에틸렌옥사이드(polyethyleneoxide), 니트릴부타디엔러버(NBR, nitrile butadiene rubber), 폴리에틸렌글리콜(polyethyleneglycol), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐클로라이드(polyvinylchloride), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리프로필렌옥사이드(polypropyleneoxide), 폴리디메틸실록산(polydimethylsiloxane), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리비닐리덴카보네이트(polyvinylidenecarbonate) 및 폴리비닐피롤리디논(polyvinyl pyrrolidinone)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 고체 전해질층
6 6
제5항에 있어서,상기 바인더가 폴리에틸렌옥사이드(polyethyleneoxide)를 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 고체 전해질층
7 7
제1항에 있어서,상기 제1 및 제2 고체 전해질층이 리튬염을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 고체 전해질층
8 8
제7항에 있어서,상기 리튬염이 리튬퍼클로레이트(LiClO4), 리튬비스플루오로설포닐이미드(LiFSi), 리튬트리플레이트(LiCF3SO3), 리튬헥사플루오로포스페이트(LiPF6), 리튬테트라플루오로보레이트(LiBF4) 및 리튬트리플루오로메탄설포닐이미드(LiN(CF3SO2)2)로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 고체 전해질층
9 9
양극 활물질 및 화학식 1로 표시되는 갈륨 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Ga-LLZO)을 포함하는 양극;상기 양극 상에 위치하고, 화학식 1로 표시되는 갈륨 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Ga-LLZO)을 포함하는 제1 고체 전해질층;상기 제1 고체 전해질층 상에 위치하고, 화학식 2로 표시되는 알루미늄 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Al-LLZO)을 포함하는 제2 고체 전해질층; 및상기 제2 고체 전해질층 상에 위치하고, 음극 활물질을 포함하는 음극;을포함하는 전고체 리튬이차전지:[화학식 1]LixGaqLayZrzO12(5≤x≤9, 0003c#q≤4, 2≤y≤4, 1≤z≤3)[화학식 2]LixAlpLayZrzO12(5≤x≤9, 0003c#p≤4, 2≤y≤4, 1≤z≤3)
10 10
제9항에 있어서,상기 양극 활물질이 하기 화학식 3으로 표시되는 리튬-니켈-코발트-망간계 산화물(NCM)을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
11 11
제10항에 있어서,상기 리튬-니켈-코발트-망간계 산화물(NCM)이 LiNi0
12 12
제9항에 있어서,상기 양극이 도전재를 추가로 포함하고,상기 도전재가 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 탄소 섬유, 탄소 나노튜브, 및 그래핀으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
13 13
제9항에 있어서,상기 양극이 바인더를 추가로 포함하고,상기 바인더가 폴리에틸렌옥사이드(polyethyleneoxide), 니트릴부타디엔러버(NBR, nitrile butadiene rubber), 폴리에틸렌글리콜(polyethyleneglycol), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐클로라이드(polyvinylchloride), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리프로필렌옥사이드(polypropyleneoxide), 폴리디메틸실록산(polydimethylsiloxane), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리비닐리덴카보네이트(polyvinylidenecarbonate) 및 폴리비닐피롤리디논(polyvinyl pyrrolidinone)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제9항에 있어서,상기 음극 활물질이 소프트 카본, 하드 카본, 인조 흑연, 천연 흑연, 팽창 흑연, 탄소섬유, 난흑연화성탄소, 카본블랙, 카본나노튜브, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 그래핀, 플러렌, 활성탄 및 메조 카본 마이크로비드 중에서 선택된 어느 하나의 카본; Si, Sn, Li, Al, Ag, Bi, In, Ge, Pb, Pt, Ti, Zn, Mg, Cd, Ce, Cu, Co, Ni 및 Fe 중에서 선택된 어느 하나의 금속(Me); 상기 금속(Me) 중 2종 이상을 포함하는 합금; 및 상기 금속(Me) 중 1종 이상의 산화물(MeOx);로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
15 15
제14항에 있어서,상기 음극 활물질이 리튬 금속을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
16 16
(a) 양극 활물질 및 화학식 1로 표시되는 갈륨 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Ga-LLZO)을 포함하는 양극을 제조하는 단계;(b) 화학식 1로 표시되는 갈륨 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Ga-LLZO)을 포함하는 제1 고체 전해질층을 제조하는 단계;(c) 화학식 2로 표시되는 알루미늄 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Al-LLZO)을 포함하는 제2 고체 전해질층을 제조하는 단계;(d) 상기 제1 고체 전해질층 및 제2 고체 전해질층을 적층하여 이중층의 복합 고체 전해질층을 제조하는 단계;(e) 상기 양극과 상기 복합 고체 전해질층의 상기 제1 고체 전해질층을 접하게 적층하여 적층체를 제조하는 단계; 및(f) 상기 적층체의 제2 고체 전해질층 상에 음극을 배치하여 전고체 리튬이차전지를 제조하는 단계;를포함하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법:[화학식 1]LixGaqLayZrzO12(5≤x≤9, 0003c#q≤4, 2≤y≤4, 1≤z≤3)[화학식 2]LixAlpLayZrzO12(5≤x≤9, 0003c#p≤4, 2≤y≤4, 1≤z≤3)
17 17
제16항에 있어서,단계 (e)가 상기 양극과 상기 복합 고체 전해질층의 상기 제1 고체 전해질층을 접하게 적층하여 적층체를 제조하고, 30℃ 내지 65℃의 온도에서 0
18 18
제16항에 있어서,단계 (f)가 상기 적층체의 제2 고체 전해질층 상에 음극을 적층하여 배치하고, 30℃ 내지 65℃의 온도에서 0
19 19
(a') 양극 활물질 및 화학식 1로 표시되는 갈륨 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Ga-LLZO)을 포함하는 양극을 제조하는 단계;(b') 화학식 1로 표시되는 갈륨 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Ga-LLZO)을 포함하는 제1 고체 전해질층을 제조하는 단계;(c') 화학식 2로 표시되는 알루미늄 도핑된 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(Al-LLZO)을 포함하는 제2 고체 전해질층을 제조하는 단계;(d') 상기 제1 고체 전해질층 및 제2 고체 전해질층을 적층하여 이중층의 복합 고체 전해질층을 제조하는 단계; 및(e') 상기 양극과 상기 복합 고체 전해질층의 상기 제1 고체 전해질층이 접하고, 음극과 상기 복합 고체 전해질층의 상기 제2 고체 전해질층이 접하게 적층하여 전고체 리튬이차전지를 제조하는 단계;를 포함하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법:[화학식 1]LixGaqLayZrzO12(5≤x≤9, 0003c#q≤4, 2≤y≤4, 1≤z≤3)[화학식 2]LixAlpLayZrzO12(5≤x≤9, 0003c#p≤4, 2≤y≤4, 1≤z≤3)
20 20
제19항에 있어서,단계 (e')가 상기 양극과 상기 복합 고체 전해질층의 상기 제1 고체 전해질층이 접하고, 음극과 상기 복합 고체 전해질층의 상기 제2 고체 전해질층이 접하게 적층하여 적층체를 제조하고, 30℃ 내지 65℃의 온도에서 0
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1 기획재정부 한국생산기술연구원 생산기술산업원천기술개발 400Wh/kg급 고에너지밀도형 전고체 Li-S 전지핵심기술개발
2 산업통상자원부 부국철강공업(주) 소재부품기술개발(R&D) 에너지 저장장치(ESS)용 저융점 활성금속의 극박 제조기술개발