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화학식 1로 표시되는 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO); 바인더; 및가소제;를포함하는 복합 고체 전해질
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제1항에 있어서,상기 가소제가 숙시노니트릴(succinonitrile, SCN), 에틸렌카보네이트, 프로필렌카보네이드, 부틸렌카보네이트, 비닐렌카보네이트, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 메틸에틸카보네이트, 감마-부틸로락톤, 설포란, 1,2-디메톡시에탄, 1,2-디에톡시에탄, 1,2-에톡시메톡시에탄, 테트라히드로푸란, 2-메틸-1,3-디옥소란, 4-메틸-1,3-디옥소란, 디메틸에테르, 디에틸에테르 및 프로피온산메틸로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 고체 전해질
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제1항에 있어서,상기 가소제가 숙시노니트릴(succinonitrile, SCN)를 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 고체 전해질
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제1항에 있어서,상기 복합 고체 전해질은상기 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO) 100 중량부에 대하여,상기 바인더 10 내지 70 중량부; 및상기 가소제 1 내지 20 중량부;를 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 고체전해질
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제1항에 있어서,상기 바인더가 폴리에틸렌옥사이드(polyethyleneoxide), 니트릴부타디엔러버(NBR, nitrile butadiene rubber), 폴리에틸렌글리콜(polyethyleneglycol), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐클로라이드(polyvinylchloride), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리프로필렌옥사이드(polypropyleneoxide), 폴리디메틸실록산(polydimethylsiloxane), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리비닐리덴카보네이트(polyvinylidenecarbonate) 및 폴리비닐피롤리디논(polyvinyl pyrrolidinone)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 고체전해질
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제5항에 있어서,상기 바인더는 폴리에틸렌옥사이드(polyethyleneoxide)를 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 고체전해질
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제1항에 있어서,상기 복합 고체 전해질이 리튬염을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 고체전해질
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제7항에 있어서,상기 리튬염이 리튬퍼클로레이트(LiClO4), 리튬트리플레이트(LiCF3SO3), 리튬헥사플루오로포스페이트(LiPF6), 리튬테트라플루오로보레이트(LiBF4), 리튬 비스플루오로설포닐이미드 (Lithium bis(fluorosulfonyl)imide, LiFSI) 및 리튬트리플루오로메탄설포닐이미드(LiN(CF3SO2)2)로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 복합 고체전해질
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양극 활물질, 제1 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO), 및 제1 바인더를 포함하는 양극;상기 양극 상에 위치하고, 제2 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO), 제2 바인더 및 제2 가소제를 포함하는 복합 고체 전해질층; 및상기 복합 고체 전해질층 상에 위치하고, 음극 활물질을 포함하는 음극;을 포함하고,상기 제1 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO) 및 제2 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO)이 각각 독립적으로 하기 화학식 1로 표시되는 것인, 전고체 리튬이차전지:[화학식 1]LixAlpGaqLayZrzO12(5≤x≤9, 0≤p≤4, 0≤q≤4, 2≤y≤4, 1≤z≤3)
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10
제9항에 있어서상기 양극이 제1 가소제를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제10항에 있어서,상기 제1 가소제 및 제2 가소제가 각각 독립적으로 숙시노니트릴(succinonitrile, SCN), 에틸렌카보네이트, 프로필렌카보네이드, 부틸렌카보네이트, 비닐렌카보네이트, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 메틸에틸카보네이트, 감마-부틸로락톤, 설포란, 1,2-디메톡시에탄, 1,2-디에톡시에탄, 1,2-에톡시메톡시에탄, 테트라히드로푸란, 2-메틸-1,3-디옥소란, 4-메틸-1,3-디옥소란, 디메틸에테르, 디에틸에테르 및 프로피온산메틸로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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12
제11항에 있어서,상기 제1 가소제 및 제2 가소제가 각각 독립적으로 숙시노니트릴(succinonitrile, SCN)을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제9항에 있어서,상기 양극 활물질이 하기 화학식 2로 표시되는 리튬-니켈-코발트-망간계 산화물(NCM)을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제9항에 있어서,상기 제1 바인더 및 제2 바인더가 각각 독립적으로 폴리에틸렌옥사이드(polyethyleneoxide), 니트릴부타디엔러버(NBR, nitrile butadiene rubber), 폴리에틸렌글리콜(polyethyleneglycol), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐클로라이드(polyvinylchloride), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리프로필렌옥사이드(polypropyleneoxide), 폴리디메틸실록산(polydimethylsiloxane), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리비닐리덴카보네이트(polyvinylidenecarbonate) 및 폴리비닐피롤리디논(polyvinyl pyrrolidinone)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제9항에 있어서,상기 양극이 도전재를 추가로 포함하고,상기 도전재가 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 탄소 섬유, 탄소 나노튜브, 및 그래핀으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제9항에 있어서,상기 음극 활물질이 소프트 카본, 하드 카본, 인조 흑연, 천연 흑연, 팽창 흑연, 탄소섬유, 난흑연화성탄소, 카본블랙, 카본나노튜브, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 그래핀, 플러렌, 활성탄 및 메조 카본 마이크로비드 중에서 선택된 어느 하나의 카본; Si, Sn, Li, Al, Ag, Bi, In, Ge, Pb, Pt, Ti, Zn, Mg, Cd, Ce, Cu, Co, Ni 및 Fe 중에서 선택된 어느 하나의 금속(Me); 상기 금속(Me) 중 2종 이상을 포함하는 합금; 및 상기 금속(Me) 중 1종 이상의 산화물(MeOx);로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제16항에 있어서,상기 음극 활물질이 리튬 금속을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제17항에 있어서, 상기 리튬 금속은 일면이 음각으로 형성된 다수의 홈 또는 홀(구멍)을 갖는 음각 패턴을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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(a) 양극 활물질, 제1 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO), 및 제1 바인더를 포함하는 양극을 제조하는 단계;(b) 제2 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO), 제2 바인더 및 제2 가소제를 포함하는 복합 고체 전해질층을 제조하는 단계;(c) 상기 양극과 상기 복합 고체 전해질층을 적층하여 적층체를 제조하는 단계; 및(d) 상기 적층체 상에 음극을 배치하여 전고체 리튬이차전지를 제조하는 단계;를 포함하고,상기 제1 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO) 및 제2 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO)이 각각 독립적으로 화학식 1로 표시되는 것인, 전고체 리튬이차전지의 제조방법:[화학식 1]LixAlpGaqLayZrzO12(5≤x≤9, 0≤p≤4, 0≤q≤4, 2≤y≤4, 1≤z≤3)
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제19항에 있어서,상기 제2 가소제가 숙시노니트릴(succinonitrile, SCN), 에틸렌카보네이트, 프로필렌카보네이드, 부틸렌카보네이트, 비닐렌카보네이트, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 메틸에틸카보네이트, 감마-부틸로락톤, 설포란, 1,2-디메톡시에탄, 1,2-디에톡시에탄, 1,2-에톡시메톡시에탄, 테트라히드로푸란, 2-메틸-1,3-디옥소란, 4-메틸-1,3-디옥소란, 디메틸에테르, 디에틸에테르 및 프로피온산메틸로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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