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양극 활물질, 황화물계 고체전해질 및 제1 바인더를 포함하는 양극;상기 양극 상에 위치하고, 산화물계 고체전해질 및 제2 바인더를 포함하는 고체 전해질층; 및상기 고체 전해질층 상에 위치하고, 음극 활물질을 포함하는 음극;을포함하는 전고체 리튬이차전지
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제1항에 있어서,상기 황화물계 고체전해질은 화학식 1로 표시되고,상기 산화물계 고체전해질은 화학식 2로 표시되는 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO)인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지:[화학식 1]LiaMbPcSdZe (0003c#a≤20, 0≤b≤6, 0003c#c≤6, 0003c#d≤20, 0≤e≤9)화학식 1에서,M은 B, Al, Ga, In, Si, Ge, Sn, Pb, As, Sb, Bi, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Y, Zr, Nb, Mo, Tc, Ru, Rh, Pd, Ag, Hf, Ta, 및 W로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이고, Z는 F, Cl, Br, I 및 O 로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이다
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제2항에 있어서,상기 황화물계 고체전해질은 화학식 3 또는 4로 표시되는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지:[화학식 3]LiaMbPcSd (0003c#a≤20, 0003c#b≤6, 0003c#c≤6, 0003c#d≤20)M은 Si, Ge 및 Sn로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이고,[화학식 4]LiaPcSdZe (0003c#a≤20, 0003c#c≤6, 0003c#d≤20, 0003c#e≤9)Z는 Cl, Br 및 I로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이다
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제3항에 있어서,상기 화학식 3은 LSPS(Li-Sn-P-S)계 고체전해질을 포함하고,상기 화학식 4는 LPSCl(Li-P-S-Cl)계 고체전해질을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제1항에 있어서,상기 제1 및 제2 바인더가 폴리에틸렌옥사이드(polyethyleneoxide), 니트릴부타디엔러버(NBR, nitrile butadiene rubber), 폴리에틸렌글리콜(polyethyleneglycol), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐클로라이드(polyvinylchloride), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리프로필렌옥사이드(polypropyleneoxide), 폴리디메틸실록산(polydimethylsiloxane), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리비닐리덴카보네이트(polyvinylidenecarbonate) 및 폴리비닐피롤리디논(polyvinyl pyrrolidinone)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제5항에 있어서,상기 제1 바인더는 니트릴부타디엔러버(NBR, nitrile butadiene rubber) 및 폴리비닐리덴플루오라이드(PVDF, polyvinylidenefluoride)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하고,상기 제2 바인더는 폴리에틸렌옥사이드(polyethyleneoxide)를 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제1항에 있어서,상기 양극 활물질이 화학식 5로 표시되는 리튬-니켈-코발트-망간계 산화물(NCM)을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지:[화학식 5]Li1+aNixCoyMnzO2 (0≤a≤0
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제7항에 있어서,상기 리튬-니켈-코발트-망간계 산화물(NCM)이 LiNi0
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제1항에 있어서,상기 양극 활물질은 무기화합물로 코팅된 양극 활물질인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제9항에 있어서,상기 무기화합물이 LiNbO3을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제1항에 있어서,상기 양극이 도전재를 추가로 포함하고,상기 도전재가 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 탄소 섬유, 탄소 나노튜브, 및 그래핀으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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12
제1항에 있어서,상기 고체전해질층이 리튬염을 추가로 포함하고,상기 리튬염이 리튬퍼클로레이트(LiClO4), 리튬비스플루오로설포닐이미드(Lithium bis(fluorosulfonyl)imide, LiFSI), 리튬트리플레이트(LiCF3SO3), 리튬헥사플루오로포스페이트(LiPF6), 리튬테트라플루오로보레이트(LiBF4) 및 리튬트리플루오로메탄설포닐이미드(LiN(CF3SO2)2)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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제2항에 있어서,상기 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO)이 단일상의 큐빅 구조를 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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14
제1항에 있어서,상기 음극 활물질이 소프트 카본, 하드 카본, 인조 흑연, 천연 흑연, 팽창 흑연, 탄소섬유, 난흑연화성탄소, 카본블랙, 카본나노튜브, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 그래핀, 플러렌, 활성탄 및 메조 카본 마이크로비드 중에서 선택된 어느 하나의 카본; Si, Sn, Li, Al, Ag, Bi, In, Ge, Pb, Pt, Ti, Zn, Mg, Cd, Ce, Cu, Co, Ni 및 Fe 중에서 선택된 어느 하나의 금속(Me); 상기 금속(Me) 중 2종 이상을 포함하는 합금; 및 상기 금속(Me) 중 1종 이상의 산화물(MeOx);로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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15
제14항에 있어서,상기 음극 활물질이 리튬 금속을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지
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(a) 양극 활물질, 황화물계 고체전해질 및 제1 바인더를 포함하는 양극을 제조하는 단계;(b) 산화물계 고체전해질 및 제2 바인더를 포함하는 고체 전해질층을 제조하는 단계;(c) 상기 양극과 상기 고체 전해질층을 적층하여 적층체를 제조하는 단계; 및(d) 상기 적층체 상에 음극을 배치하여 전고체 리튬이차전지를 제조하는 단계;를 포함하고,상기 황화물계 고체전해질은 화학식 1로 표시되고,상기 산화물계 고체전해질은 화학식 2로 표시되는 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO)인 것인, 전고체 리튬이차전지의 제조방법:[화학식 1]LiaMbPcSdZe (0003c#a≤12, 0≤b≤6, 0003c#c≤6, 0003c#d≤12, 0≤e≤9)화학식 1에서,M은 B, Al, Ga, In, Si, Ge, Sn, Pb, As, Sb, Bi, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Y, Zr, Nb, Mo, Tc, Ru, Rh, Pd, Ag, Hf, Ta, 및 W로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이고, Z는 F, Cl, Br, I 및 O 로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이다
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제16항에 있어서,단계 (a)가 (a-1) 니오븀 전구체, 리튬 전구체 및 용매를 포함하는 코팅용액을 제조하는 단계;(a-2) 상기 코팅용액을 양극활물질에 코팅하고 건조하는 단계; 및(a-3) 상기 건조된 양극활물질을 열처리하여 니오브산리튬(LiNbO3)이 코팅된 양극활물질을 제조하는 단계; 및(a-4) 상기 니오브산리튬(LiNbO3)이 코팅된 양극활물질, 상기 황화물계 고체전해질 및 상기 제1 바인더를 포함하는 양극을 제조하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는, 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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제16항에 있어서,단계 (c)가 상기 양극과 상기 고체 전해질층을 적층하고, 30℃ 내지 65℃의 온도에서 0
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제16항에 있어서,단계 (d)가 상기 적층체 상에 음극을 적층하여 배치하고, 30℃ 내지 65℃의 온도에서 0
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20
(1) 양극 활물질, 황화물계 고체전해질 및 제1 바인더를 포함하는 양극을 제조하는 단계;(2) 산화물계 고체전해질 및 제2 바인더를 포함하는 고체 전해질층을 제조하는 단계; 및(3) 상기 양극과 상기 고체전해질층과, 음극을 적층하여 전고체 리튬이차전지를 제조하는 단계;를 포함하고,상기 황화물계 고체전해질은 화학식 1로 표시되고,상기 산화물계 고체전해질은 화학식 2로 표시되는 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO)인 것인, 전고체 리튬이차전지의 제조방법:[화학식 1]LiaMbPcSdZe (0003c#a≤12, 0≤b≤6, 0003c#c≤6, 0003c#d≤12, 0≤e≤9)화학식 1에서,M은 B, Al, Ga, In, Si, Ge, Sn, Pb, As, Sb, Bi, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Y, Zr, Nb, Mo, Tc, Ru, Rh, Pd, Ag, Hf, Ta, 및 W로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이고, Z는 F, Cl, Br, I 및 O 로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이다
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