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(a) 망간(Mn) 전구체, 망간 이외의 전이금속(M) 전구체, 질소(N) 전구체 및 용매를 혼합하여 전구체 용액을 제조하는 단계; (b) 상기 전구체 용액으로부터 액적을 형성한 후, 분무열분해법을 이용하여 질소가 도핑된 망간(Mn)-전이금속(M) 복합산화물 분말을 제조하는 단계;(c) 상기 망간-전이금속 복합산화물 분말, 유기 리간드 및 용매를 혼합하여 혼합물을 제조한 후 교반하여 금속유기구조체(MOF; metal organic framework)로 변환하는 단계;(d) 상기 금속유기구조체를 1차 열처리하여 단일원자 크기의 이종 전이금속 및 질소가 도핑된 탄소 복합체를 제조하는 단계;(e) 상기 1차 열처리한 탄소 복합체를 산처리하는 단계;(f) 상기 산처리한 탄소 복합체를 2차 열처리하는 단계;를 포함하는 단일원자 크기의 이종 전이금속 및 질소가 도핑된 탄소 복합체의 제조방법
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제1항에 있어서, 상기 전이금속(M)은,Zn, V, Cr, Fe, Co, Ni, Cu, Zr, Nb, Mo, Tc, Ru, Rh, Pd, Ag, Cd, La, Hf, Ta, W, Re Os, Ir, Pt, Au, Ce, Gd, Sc, Ti, Ga 및 In 중에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 탄소 복합체의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 망간 전구체 및 상기 망간 이외의 전이금속 전구체의 중량비는 4 : 0
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제1항에 있어서,상기 질소 전구체는 멜라민(melamine), 글루코사민(Glucosamine), 우레아(Urea), 티오우레아(Thiourea), 다이사이안다이아미드(Dicyandiamide), 2-시아노구아니딘(2-Cyanoguanidine), 모노에탄올아민(monoethanolamine, MEA), 디에탄올아민(diethanolamine, DEA), 트리에탄올아민(triethanolamine, TEA), 메틸디에탄올아민(methyldiethanolamine, MDEOA), 디이소프로판올아민(diisopropanolamine), 테트라에틸렌펜타아민(tetraethlylenepentaamine, TEPA), 트리에틸렌테트라아민(triethylenetetraamine, TETA), 펜타에틸렌헥사아민(pentaethylenehexaamine), 에틸렌디아민(ethylenediamine, ED), 디에틸렌트리아민(diethylenetriamine, DETA), 피페라진(piperazine, PZ), 폴리에틸렌이민(polyethyleneimine), 3,5-디아미노-1,2,4-트리아졸(3,5-diamino-1,2,4-triazol), 아데닌(adenine), 2-아미노-1,4-벤젠디카르복실산(2-amino-1,4-benzenedicarboxylic acid), 디이소프로필아민(diisopropylamine), 3-아미노-테트라졸(3-amino-tetrazol) 및 도데실아민(dodecylamine) 중에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 탄소 복합체의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 망간 전구체 및 망간 이외의 전이금속 전구체를 합한 전체 금속 전구체 및 질소 전구체의 중량비는 1 : 0
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제1항에 있어서,상기 용매는 탈이온수, C1 내지 C6의 저급알코올계 용매, C1 내지 C10의 포화 지방족 하이드로카본계 용매 및 C6 내지 C20의 방향족 하이드로카본계 용매 중에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 탄소 복합체의 제조방법
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제1항에 있어서, 상기 분무열분해법은온도 300 내지 800 ℃의 전기로에서 운반기체를 공급하여 수행되고,상기 운반기체는 질소 가스 및 아르곤 가스 중에서 선택된 1종 이상이며,상기 액적이 전기로를 통과하는 시간은 1 내지 3초인 것을 특징으로 하는 탄소 복합체의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 (b) 단계에서 제조된 망간-전이금속 복합산화물 분말은 평균 직경 0
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제1항에 있어서,상기 (c) 단계의 유기 리간드는 1,4-벤젠디카르복실레이트(1,4-benzenedicarboxylate: BDC), 1,3,5-벤젠트리카르복실레이트(1,3,5-benzenetricarboxlate: BTC), 1,1'-비페닐-3,3',5,5'-테트라카르복실레이트(1,1'-biphenyl-3,3',5,5'-tetracarboxylate: BPTC), 2,5-디하이드록시테레프탈릭산(2, 5-dihydroxyterephthalic acid: DOBDC) 및 2-(N,N,N',N'-테트라키스(4-카르복시페닐)-비페닐-4,4'-디아민(2-(N,N,N',N'-tetrakis(4-carboxyphenyl)-biphenyl-4,4'-diamine: TCBTDA) 중에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 탄소 복합체의 제조방법
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제1항에 있어서,1차 열처리는 450 내지 750 ℃의 온도에서 수행되는 것을 특징으로 하는 탄소 복합체의 제조방법
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제1항에 있어서,2차 열처리는 800 내지 1200 ℃의 온도에서 수행되는 것을 특징으로 하는 탄소 복합체의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 방법에 따라 제조된 탄소 복합체는 팔면체의 입자인 것을 특징으로 하는 탄소 복합체의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 탄소 복합체는 산소환원 반응용 촉매, 수소발생 반응용 촉매, 이산화탄소 환원용 촉매 및 연료전지 전극용 촉매 중에서 선택되는 1종인 것을 특징으로 하는 탄소 복합체의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 전이금속은 아연(Zn)이고,상기 망간 전구체 및 상기 전이금속 전구체의 중량비는 4 : 0
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