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(a) 양극활물질, 제1 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO), 제1 바인더 및 도전재를 포함하는 양극을 제조하는 단계;(b) 제2 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO) 및 제2 바인더를 포함하는 고체전해질 시트를 제조하는 단계;(c) 상기 고체전해질 시트를 복수회 롤프레스하여 고체전해질층을 제조하는 단계;(d) 상기 양극과 상기 고체전해질층을 적층하여 적층체를 제조하는 단계; 및(e) 상기 적층체의 고체전해질층 상에 리튬 금속을 포함하는 음극을 배치하는 단계;를 포함하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법．
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제1항에 있어서,단계 (c)가(c-1) 상기 고체전해질 시트를 10 내지 30%의 압연률로 롤프레스하는 제1 압연 단계; 및(c-2) 상기 제1 압연이 수행된 상기 고체전해질 시트를 30 내지 50%의 압연률로 롤프레스하는 제2 압연 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법．
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제2항에 있어서,단계 (c-1)에서 상기 제1 압연은 1 내지 3회 반복하여 수행되고,단계 (c-2)에서 상기 제2 압연은 1회 내지 10회 반복하여 수행되는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법．
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제2항에 있어서,단계 (c-1)은 0
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제1항에 있어서,단계 (a) 이후에,상기 양극을 복수회 롤프레스하여 프레스된 양극을 제조하는 단계 (a');를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법．
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제5항에 있어서,단계 (a')가(a'-1) 상기 양극을 10 내지 30%의 압연률로 롤프레스하는 제1 압연 단계; 및(a'-2) 상기 제1 압연이 수행된 상기 양극을 30 내지 50%의 압연률로 롤프레스하는 제2 압연 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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제6항에 있어서,단계 (a'-1) 에서 상기 제1 압연은 1 내지 3회 반복하여 수행되고,단계 (a'-2) 에서 상기 제2 압연은 1 내지 10회 반복하여 수행되는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법．
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제6항에 있어서,단계 (a'-1) 은 0
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제1항에 있어서,상기 양극의 로딩량이 13 내지 14 mg/cm2 인 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법．
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10
제1항에 있어서,상기 양극이 상기 양극활물질 100 중량부에 대하여,상기 제1 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO) 1 내지 10 중량부; 제1 바인더 1 내지 20 중량부; 및 상기 도전재 1 내지 10 중량부;를 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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11
제1항에 있어서,상기 양극 및 고체전해질 시트가 각각 복합리튬염을 추가로 포함하고,상기 복합리튬염이 리튬퍼클로레이트(LiClO4), 리튬헥사플루오로포스페이트(LiPF6), 리튬테트라플루오로보레이트(LiBF4), 리튬비스플루오로설포닐이미드(Li(FSO2)2N), LiFSI), 리튬트리플루오로메탄설포닐이미드(LiN(CF3SO2)2, LiTFSI), 리튬트리플레이트(LiCF3SO3), 디플루오로(비스(옥살라토))인산리튬(LiPF2(C2O4)2), 테트라플루오로(옥살라토)인산리튬(LiPF4(C2O4)), 디플루오로(옥살라토)붕산리튬(LiBF2(C2O4)) 및 비스(옥살라토)붕산리튬(LiB(C2O4)2)으로 이루어진 군으로부터 선택된 2종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법．
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제11항에 있어서,상기 복합리튬염이 리튬퍼클로레이트(LiClO4) 및 리튬비스플루오로설포닐이미드(Li(FSO2)2N), LiFSI)을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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13
제1항에 있어서,상기 양극 활물질이 화학식 1로 표시되는 리튬-니켈-코발트-망간계 산화물(NCM)을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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제13항에 있어서,상기 리튬-니켈-코발트-망간계 산화물(NCM)이 LiNi0
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제1항에 있어서,상기 제1 및 제2 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO)이 하기 화학식 2로 표시되는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 제1 및 제2 바인더가 폴리에틸렌옥사이드(polyethyleneoxide), 폴리에틸렌글리콜(polyethyleneglycol), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐클로라이드(polyvinylchloride), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리프로필렌옥사이드(polypropyleneoxide), 폴리디메틸실록산(polydimethylsiloxane), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리비닐리덴카보네이트(polyvinylidenecarbonate) 및 폴리비닐피롤리디논(polyvinyl pyrrolidinone)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 도전재가 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 탄소 섬유, 탄소 나노튜브, 및 그래핀으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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(a) 바이폴라 집전체의 일면 상에 형성되고, 양극활물질, 제1 리튬 란타늄 지르코늄 산화물(LLZO), 제1 바인더 및 도전재를 포함하는 양극을 형성하는 단계;(b) 상기 바이폴라 집전체의 타면 상에 형성되고, 리튬 금속을 포함하는 음극을 형성하는 단계;(c) 상기 적층체의 음극 상에 고체 전해질층을 위치시켜 고체 전해질층/음극/바이폴라 집전체/양극의 바이폴라 적층 구조체를 제조하는 단계; (d) 상기 바이폴라 적층 구조체를 직렬로 복수개 적층하여 적층체를 제조하는 단계;(e) 상기 적층체의 최상부에 위치하는 고체 전해질층 상에 양극/양극 집전체를 적층하고, 상기 적층체의 최하부에 위치하는 양극 상에 고체 전해질층/음극/음극 집전체를 적층하여 바이폴라 전고체 리튬이차전지를 제조하는 단계;를 포함하는 바이폴라 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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제18항에 있어서,상기 바이폴라 집전체가 알루미늄/구리 클래드(Al/Cu clad), 스테인리스 금속(SUS), 니켈 및 니켈 합금으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 바이폴라 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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상기 음극 집전체가 구리, 니켈, 은, 알루미늄/구리 클래드(Al/Cu clad) 및 스테인리스 강(SUS)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하고, 상기 양극 집전체가 알루미늄, 알루미늄 합금, 티타늄, 알루미늄/구리 클래드(Al/Cu clad) 및 스테인리스 강(SUS)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 바이폴라 전고체 리튬이차전지의 제조방법
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