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제1 음극 집전체;상기 음극 집전체 상에 형성되고, 음극 활물질을 포함하는 제1 음극;상기 음극 상에 형성되고, 고체 전해질을 포함하는 제1 고체 전해질층;상기 제1 고체 전해질층 상에 형성되는 제1 양극;상기 제1 양극 상에 형성되는 양극 집전체;상기 양극 집전체 상에 형성되는 제2 양극;상기 제2 양극 상에 형성되고, 고체 전해질을 포함하는 제2 고체 전해질층; 상기 제2 고체 전해질층 상에 형성되고, 음극 활물질을 포함하는 제2 음극; 및 상기 제2 음극 상에 형성되는 제2 음극 집전체;를 포함하고,상기 제1 및 제2 양극이 각각 독립적으로 양극활물질, 고체전해질, 입자상의 도전재, 사슬형의 도전재 및 바인더를 포함하는 모노폴라 전고체전지 단위셀
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제1항에 있어서,상기 제1 및 제2 양극의 로딩레벨(Loading Level)이 각각 독립적으로 12 내지 20 mg/cm2인 것을 특징으로 하는 모노폴라 전고체전지 단위셀
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제2항에 있어서,상기 제1 및 제2 양극의 로딩레벨(Loading Level)이 각각 독립적으로 13 내지 16 mg/cm2인 것을 특징으로 하는 모노폴라 전고체전지 단위셀
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제1항에 있어서,상기 양극활물질이 하기 화학식 1로 표시되는 리튬 니켈 코발트 망간 산화물(NCM)인 것을 특징으로 하는 모노폴라 전고체전지 단위셀
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제1항에 있어서,상기 입자상의 도전재가 카본 블랙(Carbon Black), 케첸 블랙(Ketjen Black), 아세틸렌 블랙(Acethylene Black), 및 전도성 흑연(Conducting Graphite)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하고,상기 사슬형의 도전재가 기상성장탄소섬유(VGCF: Vapor grown carbon fiber), 폴리아크릴로니트릴계 탄소 섬유, 폴리비닐알콜계 섬유, 레이온계 탄소 섬유, 피치계 탄소 섬유 및 탄소 나노튜브(CNT: carbon nano tube)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 모노폴라 전고체전지 단위셀
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제5항에 있어서,상기 입자상의 도전재가 카본 블랙(Carbon Black)을 포함하고,상기 사슬형의 도전재가 기상성장탄소섬유(VGCF: Vapor grown carbon fiber)를 포함하는 것을 특징으로 하는 모노폴라 전고체전지 단위셀
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7
제1항에 있어서,상기 고체 전해질이 하기 화학식 2로 표시되는 것을 특징으로 하는 모노폴라 전고체전지 단위셀
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제1항에 있어서,상기 바인더가 폴리에틸렌 옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리프로필렌옥사이드(polypropylene oxide), 폴리비닐리덴 풀루오라이드 (polyvinylidene fluoride, PVDF), 헥사풀루오로프로필렌(hexafluoro propylene, HFP), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-헥사풀루오로프로필렌 (polyvinylidene fluorideco-hexafluoro propylene), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-트리클로로에틸렌(polyvinylidene fluoride-cotrichloroethylene), 폴리부틸 아크릴레이트 (polybutyl acrylate), 폴리메틸 메타크릴레이트 (polymethyl methacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리아릴레이트 (polyarylate), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸풀루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜(cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스(cyanoethylsucrose), 풀루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose), 스티렌부타디엔 고무 (styrene-butadiene rubber), 아크릴로니트릴스티렌부타디엔 공중합체 (acrylonitrile-styrenebutadiene copolymer) 및 폴리이미드 (polyimide)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 모노폴라 전고체전지 단위셀
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9
제8항에 있어서,상기 바인더가 폴리에틸렌 옥사이드 (polyethylene oxide)를 포함하는 것을 특징으로 하는 모노폴라 전고체전지 단위셀
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10
제1항에 있어서, 상기 제1 및 제2 양극이 각각 독립적으로상기 양극활물질 100 중량부에 대하여상기 고체전해질 1 내지 20 중량부; 상기 입자상의 도전재 1 내지 20 중량부; 상기 사슬형의 도전재 1 내지 20 중량부; 및상기 바인더 1 내지 30 중량부;를 포함하는 것을 특징으로 하는 모노폴라 전고체 전지
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제1항에 있어서,상기 제1 및 제2 양극이 각각 독립적으로 리튬염을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 모노폴라 전고체전지 단위셀
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제11항에 있어서,상기 리튬염이 리튬퍼클로레이트(LiClO4), 리튬헥사플루오로포스페이트(LiPF6), 리튬테트라플루오로보레이트(LiBF4), 리튬비스플루오로설포닐이미드(Li(FSO2)2N), LiFSI), 리튬트리플루오로메탄설포닐이미드(LiN(CF3SO2)2, LiTFSI), 리튬트리플레이트(LiCF3SO3), 디플루오로(비스(옥살라토))인산리튬(LiPF2(C2O4)2), 테트라플루오로(옥살라토)인산리튬(LiPF4(C2O4)), 디플루오로(옥살라토)붕산리튬(LiBF2(C2O4)) 및 비스(옥살라토)붕산리튬(LiB(C2O4)2)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 모노폴라 전고체전지 단위셀
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13
제1항에 있어서,상기 음극활물질이 소프트 카본, 하드 카본, 인조 흑연, 천연 흑연, 팽창 흑연, 탄소섬유, 난흑연화성탄소, 카본블랙, 카본나노튜브, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 그래핀, 플러렌, 활성탄 및 메조 카본 마이크로비드 중에서 선택된 어느 하나의 카본; Si, Sn, Li, Al, Ag, Bi, In, Ge, Pb, Pt, Ti, Zn, Mg, Cd, Ce, Cu, Co, Ni 및 Fe 중에서 선택된 어느 하나의 금속(Me); 상기 금속(Me) 중 2종 이상을 포함하는 합금; 및 상기 금속(Me) 중 1종 이상의 산화물(MeOx);로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 모노폴라 전고체전지 단위셀
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14
제13항에 있어서,상기 음극활물질이 리튬 금속을 포함하는 것을 특징으로 하는 모노폴라 전고체전지 단위셀
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제1항에 있어서,상기 음극 집전체가 구리, 니켈, 은 및 스테인리스 강(SUS)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하고, 상기 양극 집전체가 알루미늄, 알루미늄 합금, 티타늄 및 스테인리스 강(SUS)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 모노폴라 전고체전지 단위셀
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제1항에 따른 모노폴라 전고체전지 단위셀이 n개 적층되고, 상기 n은 0보다 큰 정수이고,서로 인접하는 모노폴라 전고체전지 단위셀이 각각 그들 사이에 위치하는 음극 집전체를 공유하는 것인, 모노폴라 전고체전지
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(a) 양극 집전체의 양면 상에 각각 양극을 위치시켜 양극/양극 집전체/양극을 포함하는 양극부를 준비하는 단계;(b) 음극 집전체의 일면 상에 음극을 위치시켜 음극/음극 집전체를 포함하는 제1 및 제2 말단 음극부를 각각 준비하는 단계;(c) 고체 전해질을 포함하는 제1 및 제2 고체전해질층을 각각 준비하는 단계;(d) 상기 제1 말단 음극부의 음극과 상기 양극부의 어느 하나의 양극 사이에 상기 제1 고체전해질층을 위치시켜 제1 말단 음극부/제1 고체전해질층/양극부를 포함하는 제1 적층체를 적층하는 단계;(e) 상기 제1 적층체의 최상부에 위치하는 양극과 상기 제2 말단 음극부의 음극 사이에 상기 제2 고체전해질층을 위치시켜 제1 말단 음극부/제1 고체전해질층/양극부/제2 고체전해질층/제2 말단 음극부를 포함하는 모노폴라 전고체전지 단위셀을 제조하는 단계;를 포함하고,상기 양극이 양극활물질, 고체전해질, 입자상의 도전재, 사슬형의 도전재 및 바인더를 포함하는 모노폴라 전고체전지 단위셀의 제조방법
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제17항에 있어서,단계 (a) 이전에,(a-1) 양극활물질, 고체전해질, 입자상의 도전재, 사슬형의 도전재 및 바인더를 포함하는 양극을 제조하는 단계;(a-2) 상기 양극을 10 내지 30%의 압연률로 롤프레스하는 제1 압연 단계; 및(a-3) 상기 제1 압연이 수행된 상기 양극을 30 내지 50%의 압연률로 롤프레스하는 제2 압연 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 모노폴라 전고체전지 단위셀의 제조방법
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제17항에 있어서,단계 (c)가 (c-1) 고체 전해질을 포함하는 제1 및 제2 고체전해질층을 제조하는 단계; (c-2) 상기 제1 및 제2 고체전해질층을 각각 독립적으로 10 내지 30%의 압연률로 롤프레스하는 제1 압연 단계; 및 (c-3) 상기 제1 압연이 수행된 상기 제1 및 제2 고체전해질층을 각각 독립적으로 30 내지 50%의 압연률로 롤프레스하는 제2 압연 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 모노폴라 전고체전지 단위셀의 제조방법
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(1) 양극 집전체의 양면 상에 각각 양극을 위치시켜 양극/양극 집전체/양극을 포함하는 제1 내지 제n 양극부를 준비하는 단계;(2) 음극 집전체의 일면 상에 음극을 위치시켜 음극/음극 집전체를 포함하는 제1 및 제2 말단 음극부 또는 음극 집전체의 양면 상에 각각 음극을 위치시켜 음극/음극 집전체/음극을 포함하는 제1 내지 제n-1 중간 음극부를 준비하는 단계;(3) 고체 전해질을 포함하는 제1 내지 제2n 고체전해질층을 준비하는 단계;(4) 상기 제1 말단 음극부의 음극과 상기 제1 양극부의 어느 하나의 양극 사이에 상기 제1 고체전해질층을 위치시켜 제1 말단 음극부/제1 고체전해질층/제1 양극부를 포함하는 제1 적층체를 적층하는 단계;(5) 상기 제1 적층체의 최상부에 위치하는 양극과 상기 제1 중간 음극부의 음극 사이에 제2 고체전해질층을 위치시켜 제1 말단 음극부/제1 고체전해질층/제1 양극부/제2 고체전해질층/제1 중간 음극부를 포함하는 제2 적층체를 적층하는 단계;(6) 상기 제2 적층체의 최상부에 위치하는 음극과 상기 제2 양극부의 어느 하나의 양극 사이에 제3 고체전해질층을 위치시켜 제1 말단 음극부/제1 고체전해질층/제1 양극부/제2 고체전해질층/제1 중간 음극부/제3 고체전해질층/제2 양극부를 포함하는 제3 적층체를 적층하는 단계;(7) 상기 단계 (5) 및 (6)과 동일한 방법으로 양극부/고체전해질층/중간 음극부/고체전해질층 순서로 복수회 적층하여 제2n-1 적층체를 적층하는 단계; 및(8) 상기 제2n-1 적층체의 최상부에 위치하는 양극과 상기 제2 말단 음극부의 음극 사이에 상기 제2n 고체전해질층을 위치시켜 제1 말단 음극부/제1 고체전해질층/제1 양극부/제2 고체전해질층/제1 중간 음극부/제3 고체전해질층/제2 양극부/…/제n 양극부/제2n 고체전해질층/제2 말단 음극부를 포함하고, 모노폴라 전고체전지 단위셀이 n개 적층된 모노폴라 전고체전지를 제조하는 단계;를 포함하고,상기 n은 0보다 큰 정수이고,상기 양극이 양극활물질, 고체전해질, 입자상의 도전재, 사슬형의 도전재 및 바인더를 포함하는 것인, 모노폴라 전고체전지의 제조방법
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