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고체전해질, 바인더 및 용매를 포함하는 혼합물이 포함된 고체전해질 복합체 슬러리를 제조하는 단계;상기 고체전해질 복합체 슬러리를 두 개의 이형필름 사이에 구비하여 적층체를 형성하는 단계; 상기 적층체를 압축하여 대면적화시키는 단계; 및 상기 적층체로부터 상기 이형필름을 박리하여 고체전해질 복합체 시트를 제조하는 단계를 포함하며,상기 적층체를 형성하는 단계는 하나의 이형필름 일면 상에 상기 고체전해질 복합체 슬러리를 도포하는 단계; 및 상기 도포된 상기 고체전해질 복합체 슬러리 상에 다른 하나의 이형필름을 구비하는 단계를 포함하는 것인 자립형 고체전해질 복합체 시트의 제조 방법
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청구항 1에 있어서,상기 혼합물에서 상기 고체전해질의 함량은 80 중량% 이상 98 중량% 이하이며, 상기 바인더의 함량은 1 중량% 이상 20 중량% 이하인 것인 자립형 고체전해질 복합체 시트의 제조 방법
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청구항 1에 있어서,상기 고체전해질 복합체 슬러리에서 상기 용매의 함량은 상기 혼합물 100 중량부에 대하여 10 중량부 이상 100 중량부 이하인 것인 자립형 고체전해질 복합체 시트의 제조 방법
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청구항 1에 있어서,상기 고체전해질의 평균 입경은 0
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청구항 1에 있어서, 상기 고체전해질은 하기의 화학식 1의 황화물계 고체전해질, 하기의 화학식 2의 고체전해질 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나인 것인 자립형 고체전해질 복합체 시트의 제조 방법:[화학식 1]Li2S-MpSq상기 화학식 1에서 M은 P, Sb, Si, Ge, Sn, B, Al, Ga, In, Ti, Zr, V, Nb 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나이며, 상기 p은 1≤p≤10인 것이고, 상기 q는 1≤q≤15인 것이며, [화학식 2]Lir-sLa3M’2O12-s상기 화학식 2에서 M’는 Ta, Nb, Zr 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나이며, 상기 r은 5 또는 7이고, 상기 s는 0
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청구항 1에 있어서,상기 바인더는 폴리아미드이미드(polyamide-imide, PAI), 폴리이미드(polyimide, PI), 폴리아미드(polyamide, PA), 폴리아믹산(polyamic acid), 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide, PEO), 폴리스티렌(polystyrene, PS), PEP-MNB(poly(ethylene-co-propyleneco-5-methylene-2-norbornene)), PVDF(polyvinylidene fluoride), PVDF-HFP(poly(vinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene)), PS-NBR(polystyrene nitrile-butadiene rubber), PMMA-NBR(poly(methacrylate)nitrile-butadiene rubber), 폴리염화비닐(Polyvinyl chloride, PVC), 폴리아크릴로나이트릴(polyacrylonitrile), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethyl methacrylate, PMMA), 폴리아크릴레이트(polyacrylate), 폴리에틸렌(polyethylene, PE), 폴리프로필렌(polypropylene,PP), 폴리에틸렌테레프탈레이트(Polyethylene terephthalate, PET), 폴리부틸렌테레프탈레이트 (Polybutylene terephthalate, PBT), 폴리페닐설파이드(polyphenylene sulfie, PPS), 폴리에테르에테르케톤(polyethertherketone, PEEK), 폴리테트라플루오로에틸렌(polytetrafluoroethlyene, PTFE), 니트릴부타디엔고무(nitrile butadiene rubber, NBR), 수소화니트릴부타디엔고무(Hydrogenated Nitrile Butadiene Rubber, HNBR), 스티렌부타디엔고무 (Styrene Butadiene Rubber, SBR), 스티렌부타디엔스티렌(Styrene Butadiene Styrene, SBS), 부타디엔고무(Polybutadiene Rubber, BR) 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나인 것인 자립형 고체전해질 복합체 시트의 제조 방법
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청구항 3에 있어서, 상기 용매는 톨루엔(toluene), 자일렌(xylene), 도데카인(dodecane), 부틸부티레이트(butylbutyrate), 헵테인(heptane), 헥세인(hexane), 노네인(nonane), 데케인(deccane), 벤젠(benzene), 아니솔(anisole), 사이클로헥사논(cyclohexanone), 메틸에틸케톤(Methyl ethyl ketone), 테트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran), N-메틸피롤리돈(N-methyl pyrrolidone), 헥사메틸포스포아미드(hexamethylphosphoramide), 디옥산(dioxane), 테트라메틸(tetramethyl), 우레아(urea), 트리에틸포스페이트(triethyl phosphate), 트리메틸포스페이트(trimethyl phosphate), 다이메틸포름아마이드(dimethylformamide, DMF), 다이메틸설폭사이드(dimethyl sulfoxide, DMSO), 다이메틸아세트아마이드(dimethly acetamide) 및 이들의 조합으로부터 선택된 하나인 것인 자립형 고체전해질 복합체 시트의 제조 방법
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청구항 1에 있어서,상기 이형필름의 두께는 10 ㎛ 이상 3 mm 이하인 것이며,상기 이형필름의 곡률반경은 0 cm 초과 10 cm 이하인 자립형 고체전해질 복합체 시트의 제조 방법
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청구항 1에 있어서,상기 이형필름의 표면에너지는 0 mN/m 초과 55 mN/m 이하인 것인 자립형 고체전해질 복합체 시트의 제조 방법
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11
청구항 1에 있어서,상기 자립형 고체전해질 복합체 시트를 제조하는 단계에서의 압축 압력은 0
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청구항 1에 있어서,상기 자립형 고체전해질 복합체 시트의 이온전도도는 10-5 S/cm 이상 10-1 S/cm 이하인 것인 자립형 고체전해질 복합체 시트의 제조 방법
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13
양극; 청구항 1 내지 7 또는 9 내지 12 중 어느 하나의 고체전해질 복합체 시트의 제조방법에 의해 제조된 자립형 고체전해질 복합체 시트; 및 음극이 순차적으로 구비된 전고체 전지
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