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알칼리금속 함유 물질, 상기 알칼리금속을 이온화하여 이온과 전자를 전달하는 전달촉매, 칼코겐 원소, 주기율표 2 내지 15족 및 17족 중 하나 이상의 원소 화합물을 포함하는 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질 원료를 극성 비양자성 용매에서 반응시켜, 상기 알칼리금속 함유 물질로부터 상기 이온과 전자가 상기 칼코겐 원소로 전달되면서 생성되는 알칼리금속 폴리칼코게나이드를 매개로 하여 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질 전구체가 현탁(Suspension), 용해(Dissolution) 또는 이들의 조합된 상태로 존재하는 전구체 용액을 제조하는 단계;상기 전구체 용액으로부터 상기 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질 전구체를 분말 형태로 회수하는 단계; 및상기 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질 전구체 분말을 열처리하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는, 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 알칼리금속 함유 물질은,알칼리금속, 상기 알칼리금속을 상기 전달촉매와 함께 상기 극성 비양자성 용매에서 반응시켜 형성된 알칼리금속-전달촉매 라디칼 용액 및 이들의 혼합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는, 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질은,하기 화학식 1로 표시되는 것을 특징으로 하는, 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질의 제조방법
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제3항에 있어서,상기 화학식 1은,A = Li, B = P, X = S, Y = F, Cl, Br, I 중 하나 이상의 할로겐 원소이고,a = 7-y, b = 1, x = 6-y, 0
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제2항에 있어서,상기 전구체 용액은,상기 알칼리금속 함유 물질과 상기 전달촉매와의 반응으로 생성되는 상기 알칼리금속-전달촉매 라디칼이 알칼리금속이온과 전자를 상기 칼코겐 원소로 전달하여 알칼리금속 폴리칼코게나이드를 형성함으로써 용액 내에서 용해 및 분산되고, 상기 폴리칼코게나이드가 상기 B 원소나, Y 원소 또는 이들의 화합물과 반응 또는 혼합되어, 상기 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질 전구체가 용액 중 현탁, 용해 또는 이들의 조합된 상태로 제조되는 것을 특징으로 하는, 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질의 제조방법
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제2항에 있어서,상기 전구체 용액을 제조하는 단계는,상기 반응 시 초음파 조사, 고압균질기 통과, 기계적 분쇄 중 하나 이상의 방법으로 처리하여 상기 현탁 상태 전구체의 입도가 제어되거나, 상기 알칼리금속-전달촉매 라디칼의 농도를 조절하여 상기 현탁 상태 전구체의 핵 생성과 성장을 유도함으로써 상기 전구체의 입도가 제어되는 것을 특징으로 하는, 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 전구체를 분말 형태로 회수하는 단계는,상기 용액 중 현탁 상태로 존재하는 전구체는 필터링, 원심분리, 자연침강, 스프레이 및 하이드로사이클론(hydrocyclone)을 이용한 하나 이상의 방법으로 분리 회수되고,상기 용액 중 용해 상태 또는 현탁과 용해의 조합된 상태로 존재하는 전구체는 가열 건조, 용매 치환 및 스프레이 건조 중 하나 이상의 방법으로 분리 회수되는 것을 특징으로 하는, 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 열처리하는 단계는,상기 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질 전구체 분말을 상온 내지 200℃에서 가열 또는 진공 건조하여 상기 극성 비양자성 용매 또는 상기 전달촉매의 잔류물을 제거한 후, 진공, 불활성 기체, 황화수소(H2S) 기체 중 하나 이상의 분위기에서 140 내지 600℃에서 결정화하는 것을 특징으로 하는, 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 알칼리금속은,리튬(Li), 나트륨(Na) 및 칼륨(K)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는, 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 전달촉매는,나프탈렌(naphthalene), 아세나프틸렌(acenaphthylene), 아세나프텐(acenaphthene), 디페닐(diphenyl), 플루오렌(fluorene), 페난트렌(phenanthrene), 안트라센(anthracene), 플루오란테인(fluoranthene), 피렌(pyrene), 벤조(a)안트라센(benzo(a)anthracene), 크리센(chrysene), 벤조(k)플루오란테인(benzo(k)fluoranthene), 벤조(b)플루오란테인(benzo(b)fluoranthene), 벤조(a)피렌(benzo(a)pyrene), 인데노(1,2,3-cd)피렌(indeno(1,2,3-cd)pyrene), 디벤즈(a,h)안트라센(Dibenz(a,h)anthracene) 및 벤조(g,h,i)페릴렌(benzo(g,h,i)perylene)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 다환방향족 탄화수소(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)인 것을 특징으로 하는, 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 칼코겐 원소는,황(S), 셀레늄(Se), 텔루륨(Te) 및 이들과 산소(O)의 혼합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는, 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 극성 비양자성 용매는,지방족 모노 에테르(aliphatic mono-ether), 지방족 디에테르(aliphatic di-ether), 고리형 에테르(cyclic ether), 폴리 에테르(poly ether), ACN(acetonitrile), DMF(dimethylformamide), EA(ethyl acetate), DMC(dimethyl carbonate) 및 EP(ethyl propionate)로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는, 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질의 제조방법
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하기 화학식 1로 표시되는 것을 특징으로 하는, 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질
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제13항에 있어서,상기 화학식 1은,A = Li, B = P, X = S, Y = F, Cl, Br, I 중 하나 이상의 할로겐 원소이고,a = 7-y, b = 1, x = 6-y, 0
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하기 화학식 1로 표시되는 알칼리금속이온 전도성 칼코게나이드계 고체전해질을 포함하는 것을 특징으로 하는, 전고체전지
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제15항에 있어서,상기 화학식 1은,A = Li, B = P, X = S, Y = F, Cl, Br, I 중 하나 이상의 할로겐 원소이고,a = 7-y, b = 1, x = 6-y, 0
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