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하기 화학식 1 또는 화학식 2로 나타나는 준고체 전해질용 가교제:[화학식 1] [화학식 2]화학식 1, 화학식 2에서,R1 내지 R6는 각각 독립적으로 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30의 알킬기이고, 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30의 할로알킬기, 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30의 히드록시알킬기이고, n, m, o는 각각 1 내지 15의 정수이고,Z1 내지 Z6은 각각 독립적으로이고, 여기에서 A1은 각각 독립적으로 수소, 치환 또는 비치환된 C1 내지 C12의 알킬기, 치환 또는 비치환된 C1 내지 C12의 할로알킬기, 치환 또는 비치환된 C1 내지 C12의 히드록시알킬기이다
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제1항에 있어서,상기 화학식 1 또는 화학식 2에서,Z1 내지 Z6은 각각 독립적으로 아크릴로일(Acryloyl)기 또는 메타크릴로일(Methacryloyl)인 것을 포함하는 준고체 전해질용 가교제
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제1항에 있어서,상기 화학식 1 또는 화학식 2에서,R1 내지 R6는 각각 독립적으로 치환 또는 비치환된 C1 내지 C8의 알킬기인 것을 포함하는 준고체 전해질용 가교제
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제1항에 있어서,상기 준고체 전해질용 가교제는 알칼리 금속염의 음이온과 배위결합하는 준고체 전해질용 가교제
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제1항에 있어서,상기 알칼리 금속염은 리튬염 또는 나트륨염인 것을 포함하는 준고체 전해질용 가교제
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분자 구조 중 2개의 수산기를 갖는 폴리올 화합물과 아민 화합물를 제1 반응용매 중으로 첨가한 후 교반하여 제1 혼합물을 제조하고, 아크릴로일기 또는 메타크릴로일기를 포함하는 (메타)아크릴로일기 화합물을 제2 반응용매와 혼합하여 제2 혼합물을 제조하는 제1 단계; 불활성가스 분위기에서 상기 제1 혼합물을 -5℃ 내지 5℃로 유지하면서 제2 혼합물을 첨가하고, 온도를 상온으로 상승시킨 후 상온에서 10시간 내지 20시간 동안 교반하여 반응시킨 후 정제하여 중간생성물을 제조하는 제2 단계; 및불활성가스 분위기에서 상기 중간생성물 제3 반응용매 중에 첨가한 후, 하나 이상의 붕소를 포함하는 붕소 화합물를 45℃ 내지 55℃에서 1
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7
제6항에 있어서,상기 제1 단계에서,상기 폴리올 화합물과 상기 아민 화합물은 상기 폴리올 화합물에 포함된 수산기의 몰수(OH)와 상기 아민 화합물에 포함된 아민기의 몰수(NH2)와의 비[(OH)/(NH2)]가 1 내지 12의 범위가 되는 비율로 첨가되는 것을 포함하는 준고체 전해질용 가교제의 제조방법
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제6항에 있어서,상기 제3 단계에서,상기 진공오븐에서 건조는 아민 화합물 및 제1 내지 제3 반응용매를 제거하기 위한 것으로, 50℃ 내지 70℃의 진공 오븐에서 3시간 내지 6시간 동안 제1 건조한 후, 20℃ 내지 30℃℃진공 오븐에서 12시간 내지 36시간 동안 제2 건조하는 것을 포함하는 준고체 전해질용 가교제의 제조방법
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제6항에 있어서,상기 폴리올 화합물은 폴리카프로락톤 디올(polycaprolactone diol), 폴리(테트라메틸렌 에테르)글리콜(Poly(tetramethylene ether) glycol, PTMG), 폴리프로필렌글리콜 디올(Poly(propylene glycol) diol, PPG), 폴리부틸렌 아디페이트 디올 (Poly(butylene adipate) diol, PBA), 에틸렌글리콜(ethylene glycol), 1,3-프로판디올(1,3-propanediol), 2-메틸-1,3-프로판디올(2-methyl-1,3-propanediol), 1,3-부탄디올(1,3-butanediol), 1,4-부탄디올(1,4-butanediol), 1,6-헥산디올(1,6-hexanediol), 1,4-사이클로헥산디메탄올(1,4-cyclohexanedimethanol), 디에틸렌글리콜(diethylene glycol), 트리에틸렌글리콜(triethylene glycol), 네오펜틸글리콜(neopentyl glycol), 디프로필렌글레콜(dipropylene glycol), 및 하이드로퀴논-비스(β-하이드록시에틸)에테르(hydroquinone-bis(βhydroxyethyl)ether) 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 준고체 전해질용 가교제의 제조방법
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제6항에 있어서,상기 아민 화합물은 트리에틸아민(triethylamine), 피리딘 (pyridine), N,N-디이소프로필에틸아민 (N,N-diisopropylethylamine, DIEA), 디에틸아민 (diethylamine), 피페리딘 (piperidine), 피롤리딘 (pyrrolidine), N-메틸몰포린 (N-methylmorpholine), 2,6-루티딘 (2,6-lutidine), 4-디메틸아미노피리딘 (4-dimethylaminopyridine, DMAP), 및 이미다졸 (imidazole) 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 준고체 전해질용 가교제의 제조방법
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제6항에 있어서,상기 (메타)아크릴로일기 화합물은 아크릴로일 클로라이드 (acryloyl chloride), 및 메타크릴로일 클로라이드 (methacryloyl chloride) 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 준고체 전해질용 가교제의 제조방법
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제6항에 있어서,상기 붕소 화합물은 하기 화학식 3 또는 화학식 4로 나타나는 것을 포함하는 준고체 전해질용 가교제의 제조방법:[화학식 3][화학식 4]화학식 3 또는 화학식 4에서,R1 내지 R6는 각각 독립적으로 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30의 알킬기이고, 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30의 할로알킬기, 치환 또는 비치환된 C1 내지 C30의 히드록시알킬기이다
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제6항에 있어서,상기 붕소 화합물은 트리메틸 보레이트 (trimethyl borate, TMB), 트리하이드록시 보록신 (trihydroxy boroxine), 트리(2-메틸프로펜-1-일) 보록신(tris(2-methylpropene-1-yl) boroxine), 트리(디메틸아미노) 보록신(tris(dimethylamino)boroxine) 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 준고체 전해질용 가교제의 제조방법
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제6항에 있어서,상기 제1 반응용매 내지 상기 제3 반응용매는 테트라히드로퓨란(tetrahydrofurane), 아세토니트릴 (acetonitrile, ACN), 메탄올(methanol), 에탄올 (ethanol), 프로판올 (propanol), 이소프로판올 (isopropanol), N,N-디메틸포름아미드 (N,N-dimethylformamide), N,N-디메틸아세트아미드 (N,N-dimethylacetamide), N-메틸피롤리돈 (N-methylpyrrolidone), 1,4-디옥산 (1,4-dioxane) 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 준고체 전해질용 가교제의 제조방법
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제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 따른 준고체 전해질용 가교제;다공성 지지체;알칼리 금속염; 액체 전해질; 및열개시제;를 포함하는 이차전지용 준고체 전해질
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제15항에 있어서,상기 다공성 지지체는 공극률이 30% 내지 90%이고, 두께는 10㎛ 내지 200㎛인 망상구조를 포함하는 이차전지용 준고체 전해질
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제15항에 있어서,상기 다공성 지지체는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리테트라플루오루에틸렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리아미드이미드, 폴리에테르이미드, 폴리아크릴로니트릴, 셀룰로오스계, 폴리에테르술폰, 폴리페닐술폰, 폴리에테르케톤, 및 폴리에테르에테르케톤 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 이차전지용 준고체 전해질
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제17항에 있어서,상기 다공성 지지체는 알루미나(alumina, Al2O3)를 더 포함하고,상기 알루미나 (alumina, Al2O3)는 1
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19
제15항에 있어서,상기 알칼리 금속염은 리튬염 또는 나트륨염인 것을 포함하는 이차전지용 준고체 전해질
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제15항에 있어서,상기 액체 전해질은 유기용매와 이온성 액체를 포함하고,상기 유기용매는 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트, 플루오로에틸렌 카보네이트, 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 에틸메틸 카보네이트, 디메톡시에탄, 디에톡시에탄, 술포란, 및 1,3-프로판설톤 중에서 선택된 1종 이상을 포함하고, 상기 이온성 액체는 하기 화학식 5로 표기되는 것을 포함하는 이차전지용 준고체 전해질:[화학식 5] 상기 화학식 5에서, X는 이미다졸륨, 암모늄, 피리디늄, 피라졸륨, 피페리디늄, 트리아졸륨, 티아졸륨, 옥사졸륨, 피리다지늄, 피리미디늄, 피라지늄, 포스포늄, 피롤리디늄 및 설포늄으로 이루어진 군에서 선택되는 양이온이고, Y는 BF4, PF6, ClO4, CF3SO3, N(CF3SO2)2, N(C2F5SO2)2, C(CF2SO2)3, AsF6, SbF6, AlCl4, NbF6, CF3CO2로 이루어진 군에서 선택되는 음이온이다
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제15항에 있어서,상기 열개시제는 t-아밀퍼옥사이드, 벤조일퍼옥사이드, 라우로일퍼옥사이드, t-부틸퍼옥시피발레이트 및 1,1'-비스-(비스-t-부틸퍼옥시)시클로헥산, 2,2'-아조비스이소부티로니트릴(AIBN), 2,2'-아조비스-(2,4-디메틸발레로니트릴), 2,2'-아조비스-(4-메톡시-2,4-디메틸발레로니트릴), 2-시아노-2-프로필아조포름아미드, 1,1'-아조비스(시클로헥산-1-카르보니트릴), 및 2,2'-아조비스(2-메틸부티로니트릴) 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 이차전지용 준고체 전해질
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제15항에 있어서,상기 준고체 전해질용 가교제는,상기 준고체 전해질용 가교제, 알칼리 금속염, 액체 전해질 및 열개시제의 총량 100중량부를 기준으로, 1중량부 내지 12중량부로 포함되는 이차전지용 준고체 전해질
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양극; 음극; 및상기 양극과 음극 사이에 개재되는 제15항에 따른 이차전지용 준고체 전해질;을 포함하는 이차전지
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