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1
전고체 전지용 황화물계 고체전해질로서,아지로다이트형 결정 구조(Argyrodite-type crystal structure)를 가지며 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하며,평균 입경이 0
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2
제1 항에 있어서, 상기 제1 피크의 강도(Ia)와 상기 제2 피크의 강도(Ib)의 비(Ia/Ib)가 0
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3
제1 항에 있어서, 상기 제1 피크가 상기 비(non)-아지로다이트 결정구조에서 유래하는 피크이며, 제2 피크가 아지로다이트 결정구조에서 유래하는 피크인, 전고체 전지용 황화물계 고체전해질
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4
제1 항에 있어서, 상기 제1 피크가 더블렛(doublet)이며, 상기 제2 피크가 싱글렛(singlet)인, 전고체 전지용 황화물계 고체전해질
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5
제1 항에 있어서, 상기 황화물계 고체전해질의 XRD 스펙트럼에서 회절각 2θ=23°±0
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6
제3 항에 있어서, 상기 제3 피크가 아지로다이트 결정구조에서 유래하는 피크인, 전고체 전지용 황화물계 고체전해질
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7
제1 항에 있어서, 상기 M1이 Na, K, Cu, Mg, Ag, Cu, Hf, In, Ti, Pb, Sb, Fe, Zr, Zn, Cr, B, Sn, Ge, Si, Zr, Ta, Nb, V, Ga, Al, As, 또는 이들의 조합을 포함하며,상기 M2가 F, Cl, Br, I 또는 이들의 조합을 포함하며,상기 M3의 SOn이 S4O6, S3O6, S2O3, S2O4, S2O5, S2O6, S2O7, S2O8, SO4, SO5, 또는 이들의 조합인, 전고체 전지용 황화물계 고체전해질
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8
제1 항에 있어서, 상기 화학식 1로 표시되는 화합물이 하기 화학식 1a 내지 1b로 표시되는 화합물 중에서 선택되는, 전고체 전지용 황화물계 고체전해질:003c#화학식 1a003e#LiaPSyM2z상기 식에서,M2는 주기율표 17족에서 선택된 하나 이상의 원소이며,4≤a≤8, 3≤y≤7, 및 0003c#z≤2 이며,003c#화학식 1b003e#LiaM1xPSyM2z상기 식에서,M1은 주기율표 1족 내지 15족 중에서 선택된 Li 이외의 하나 이상의 금속 원소이며,M2는 주기율표 17족에서 선택된 하나 이상의 원소이며,4≤a≤8, 0003c#x003c#1, 3≤y≤7, 및 0003c#z≤2 이며,
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9
제1 항에 있어서, 상기 화학식 1로 표시되는 화합물이 하기 화학식 1c 내지 1d로 표시되는 화합물 중에서 선택되는, 전고체 전지용 황화물계 고체전해질:003c#화학식 1c003e#LiaPSyM2zM3w상기 식에서,M2는 주기율표 17족에서 선택된 하나 이상의 원소이며,M3는 SOn 이며,4≤a≤8, 3≤y≤7, 0003c#z≤2, 0003c#w003c#2, 및 1
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10
제1 항에 있어서, 상기 화학식 1로 표시되는 화합물이 하기 화학식들로 표시되는, 전고체 전지용 황화물계 고체전해질:Li7-zPS6-zFz1, Li7-zPS6-zClz1, Li7-zPS6-zBrz1, Li7-zPS6-zIz1,Li7-zPS6-zFz1Clz2, Li7-zPS6-zFz1Brz2, Li7-zPS6-zFz1Iz2, Li7-zPS6-zClz1Brz2, Li7-zPS6-zClz1Iz2, Li7-zPS6-zClz1Fz2, Li7-zPS6-zBrz1Iz2, Li7-zPS6-zBrz1Fz2, Li7-zPS6-zBrz1Clz2, Li7-zPS6-zIz1Fz2, Li7-zPS6-zIz1Clz2, Li7-zPS6-zIz1Brz2,Li7-v-zNavPS6-zFz1, Li7-v-zNavPS6-zClz1, Li7-v-zNavPS6-zBrz1, Li7-v-zNavPS6-zIz1,Li7-v-zNavPS6-zFz1Clz2, Li7-v-zNavPS6-zFz1Brz2, Li7-v-zNavPS6-zFz1Iz2, Li7-v-zNavPS6-zClz1Brz2, Li7-v-zNavPS6-zClz1Iz2, Li7-v-zNavPS6-zClz1Fz2, Li7-v-zNavPS6-zBrz1Iz2, Li7-v-zNavPS6-zBrz1Fz2, Li7-v-zNavPS6-zBrz1Clz2, Li7-v-zNavPS6-zIz1Fz2, Li7-v-zNavPS6-zIz1Clz2, Li7-v-zNavPS6-zIz1Brz2,Li7-v-zKvPS6-zFz1, Li7-v-zKvPS6-zClz1, Li7-v-zKvPS6-zBrz1, Li7-v-zKvPS6-zIz1,Li7-v-zKvPS6-zFz1Clz2, Li7-v-zKvPS6-zFz1Brz2, Li7-v-zKvPS6-zFz1Iz2, Li7-v-zKvPS6-zClz1Brz2, Li7-v-zKvPS6-zClz1Iz2, Li7-v-zKvPS6-zClz1Fz2, Li7-v-zKvPS6-zBrz1Iz2, Li7-v-zKvPS6-zBrz1Fz2, Li7-v-zKvPS6-zBrz1Clz2, Li7-v-zKvPS6-zIz1Fz2, Li7-v-zKvPS6-zIz1Clz2, Li7-v-zKvPS6-zIz1Brz2,Li7-v-zCuvPS6-zFz1, Li7-v-zCuvPS6-zClz1, Li7-v-zCuvPS6-zBrz1, Li7-v-zCuvPS6-zIz1,Li7-v-zCuvPS6-zFz1Clz2, Li7-v-zCuvPS6-zFz1Brz2, Li7-v-zCuvPS6-zFz1Iz2, Li7-v-zCuvPS6-zClz1Brz2, Li7-v-zCuvPS6-zClz1Iz2, Li7-v-zCuvPS6-zClz1Fz2, Li7-v-zCuvPS6-zBrz1Iz2, Li7-v-zCuvPS6-zBrz1Fz2, Li7-v-zCuvPS6-zBrz1Clz2, Li7-v-zCuvPS6-zIz1Fz2, Li7-v-zCuvPS6-zIz1Clz2, Li7-v-zCuvPS6-zIz1Brz2,Li7-v-zMgvPS6-zFz1, Li7-v-zMgvPS6-zClz1, Li7-v-zMgvPS6-zBrz1, Li7-v-zMgvPS6-zIz1,Li7-v-zMgvPS6-zFz1Clz2, Li7-v-zMgvPS6-zFz1Brz2, Li7-v-zMgvPS6-zFz1Iz2, Li7-v-zMgvPS6-zClz1Brz2, Li7-v-zMgvPS6-zClz1Iz2, Li7-v-zMgvPS6-zClz1Fz2, Li7-v-zMgvPS6-zBrz1Iz2, Li7-v-zMgvPS6-zBrz1Fz2, Li7-v-zMgvPS6-zBrz1Clz2, Li7-v-zMgvPS6-zIz1Fz2, Li7-v-zMgvPS6-zIz1Clz2, Li7-v-zMgvPS6-zIz1Brz2,Li7-v-zAgvPS6-zFz1, Li7-v-zAgvPS6-zClz1, Li7-v-zAgvPS6-zBrz1, Li7-v-zAgvPS6-zIz1,Li7-v-zAgvPS6-zFz1Clz2, Li7-v-zAgvPS6-zFz1Brz2, Li7-v-zAgvPS6-zFz1Iz2, Li7-v-zAgvPS6-zClz1Brz2, Li7-v-zAgvPS6-zClz1Iz2, Li7-v-zAgvPS6-zClz1Fz2, Li7-v-zAgvPS6-zBrz1Iz2, Li7-v-zAgvPS6-zBrz1Fz2, Li7-v-zAgvPS6-zBrz1Clz2, Li7-v-zAgvPS6-zIz1Fz2, Li7-v-zAgvPS6-zIz1Clz2, Li7-v-zAgvPS6-zIz1Brz2,상기 식들에서, 0003c#v003c#0
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11
제1 항에 있어서, 상기 화학식 1로 표시되는 화합물이 하기 화학식들로 표시되는, 전고체 전지용 황화물계 고체전해질:Li7-zPS6-z-wFz(SO4)w, Li7-zPS6-z-wClz(SO4)w, Li7-zPS6-z-wBrz(SO4)w, Li7-zPS6-z-wIz(SO4)wLi7-v-zNavPS6-z-wFz(SO4)w, Li7-v-zNavPS6-z-wClz(SO4)w, Li7-v-zNavPS6-z-wBrz(SO4)w, Li7-v-zNavPS6-z-wIz(SO4)w,Li7-v-zKvPS6-z-wFz(SO4)w, Li7-v-zKvPS6-z-wClz(SO4)w, Li7-v-zKvPS6-z-wBrz(SO4)w, Li7-v-zKvPS6-z-wIz(SO4)w,Li7-v-zCuvPS6-z-wFz(SO4)w, Li7-v-zCuvPS6-z-wClz(SO4)w, Li7-v-zCuvPS6-z-wBrz(SO4)w, Li7-v-zCuvPS6-z-wIz(SO4)w,Li7-v-zMgvPS6-z-wFz(SO4)w, Li7-v-zMgvPS6-z-wClz(SO4)w, Li7-v-zMgvPS6-z-wBrz(SO4)w, Li7-v-zMgvPS6-z-wIz(SO4)w,Li7-v-zAgvPS6-z-wFz(SO4)w, Li7-v-zAgvPS6-z-wClz(SO4)w, Li7-v-zAgvPS6-z-wBrz(SO4)w, Li7-v-zAgvPS6-z-wIz(SO4)w상기 식들에서,0003c#v003c#0
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12
양극활물질층을 포함하는 양극층;음극활물질층을 포함하는 음극층; 및상기 양극층 및 음극층 사이에 배치되는 고체전해질층을 포함하며,상기 양극활물질층 및 상기 고체전해질층 중 하나 이상이 제1 항 내지 제11 항 중 어느 한 항에 따른 황화물계 고체전해질을 포함하는 전고체 이차전지
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13
제12 항에 있어서,상기 양극활물질층이 제3 황화물계 고체전해질을 포함하며, 상기 제3 황화물계 고체전해질의 평균 입경이 0
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제1 황화물계 고체전해질을 제공하는 단계;상기 제1 황화물계 고체전해질을 유기 용매에 용해시켜 제1 용액을 준비하는 단계;상기 제1 용액을 건조시켜 건조물을 준비하는 단계; 및상기 건조물을 열처리하여 제2 황화물계 고체전해질을 준비하는 단계를 포함하며,상기 제2 황화물계 고체전해질의 평균 입경이 상기 제1 황화물계 고체전해질의 평균 입경보다 작으며,상기 제2 황화물계 고체전해질이,아지로다이트형 결정 구조(Argyrodite-type crystal structure)를 가지며 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하며,평균 입경이 0
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15
제14 항에 있어서, 상기 유기 용매가 극성 용매이며, 상기 유기 용매의 상대 극성(relative polarity)이 0
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제14 항에 있어서, 상기 유기 용매가 하이드록실 용매이며, 상기 하이드록실 용매가 1 내지 8 개의 탄소 원자를 함유하는 알칸올이며,상기 유기 용매가 메탄올, 에탄올, 1-프로판올, 2-프로판올, 1-뷰탄올, 2-뷰탄올, 2-메틸-2-프로판올, 1-펜탄올, 1-헥산올, 2-헥산올, 3-헥산올, 1-헵탄올 및 1-옥탄올 중에서 선택된 하나 이상을 포함하는, 제조 방법
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17
제14 항에 있어서, 상기 제1 용액이 투명(transparent)하거나 반투명(partially transparent)이며,상기 제1 용액에 용해되는 제1 황화물계 고체전해질의 함량이 제1 용액 전체 중량에 대하여 30 wt% 이하인, 제조 방법
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18
제14 항에 있어서, 상기 건조물의 결정화도(degree of crystallinity)가 50 % 이하인, 제조 방법
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제14 항에 있어서 상기 열처리가 불활성 가스 분위기 또는 진공 하에서 350 ℃ 내지 750 ℃ 의 온도에서, 30 분 내지 12 시간 동안 수행되는, 제조 방법
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20
제14 항에 있어서, 상기 제2 황화물계 고체전해질이 분말이며, 상기 제2 황화물계 고체전해질을 분급하는(classifying) 단계를 추가적으로 포함하는, 제조 방법
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