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리튬금속 함유 물질, 상기 리튬금속을 이온화하여 이온 및 전자를 전달하는 전달촉매, 칼코겐 원소, 주기율표 2 내지 15족 및 17족 중 하나 이상의 원소 화합물을 포함하는 아지로다이트계 고체 전해질 원료를 극성 비양자성 용매에서 반응시켜, 상기 리튬금속 함유 물질로부터 상기 이온 및 전자가 상기 칼코겐 원소로 전달되면서 생성되는 리튬금속 폴리칼코게나이드를 매개로 하여 아지로다이트계 고체 전해질 전구체가 현탁(Suspension), 용해(Dissolution) 또는 이들의 조합된 상태로 존재하는 전구체 용액을 제조하는 단계;상기 전구체 용액으로부터 상기 아지로다이트계 고체 전해질 전구체를 분말 형태로 회수하는 단계; 및상기 분말 형태의 고체 전해질 전구체를 열처리하여 아지로다이트계 고체 전해질을 제조하는 단계;를 포함하고,상기 아지로다이트계 고체 전해질은,상기 열처리에 의해 상기 극성 비양자성 용매가 탄화되는 정도에 따라 전자전도도 및 이온전도도가 제어되는 것을 특징으로 하는, 혼합전도성 아지로다이트계 고체 전해질의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 아지로다이트계 고체 전해질은,전자전도도 0
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제1항에 있어서,상기 아지로다이트계 고체 전해질은,하기 화학식 1로 표시되며, 공간군 F-43m의 아지로다이트 결정 구조를 50 내지 100wt% 포함하는 것을 특징으로 하는, 혼합전도성 아지로다이트계 고체 전해질의 제조방법:[화학식 1](A+)a(Bn+)b(X2-)x(Y-)y상기 화학식 1에서 A = Li, B = P, X = S, Y = F, Cl, Br, I 중 하나 이상의 할로겐 원소이고,a + n*b - 2*x - y = 0이고, a 003e# 0, x 003e# 0이며, b와 y 중 최소 하나는 003e# 0을 만족하되, a = 7-y, b = 1, x = 6-y, 0
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제3항에 있어서,상기 전구체 용액은,상기 리튬금속 함유 물질과 상기 전달촉매와의 반응으로 생성되는 리튬금속-전달촉매 라디칼이 리튬금속이온과 전자를 상기 칼코겐 원소로 전달하여 상기 리튬금속 폴리칼코게나이드를 형성함으로써 용액 내에서 용해 및 분산되고, 상기 폴리칼코게나이드가 상기 B 원소, Y 원소 또는 이들의 화합물과 반응 또는 혼합되어, 상기 고체 전해질 전구체가 용액 중 현탁, 용해 또는 이들의 조합된 상태로 제조되는 것을 특징으로 하는, 혼합전도성 아지로다이트계 고체 전해질의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 열처리하는 단계는,상기 분말 형태의 고체 전해질 전구체를 진공, 불활성 기체 및 황화수소(H2S) 기체 중 하나 이상의 분위기에서 400 내지 600℃에서 결정화하는 것을 특징으로 하는, 혼합전도성 아지로다이트계 고체 전해질의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 리튬금속 함유 물질은,리튬금속, 상기 리튬금속을 상기 전달촉매와 함께 상기 극성 비양자성 용매에서 반응시켜 형성된 리튬금속-전달촉매 라디칼 용액 및 이들의 혼합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는, 혼합전도성 아지로다이트계 고체 전해질의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 고체 전해질 전구체를 분말 형태로 회수하는 단계는,상기 용액 중 현탁 상태로 존재하는 전구체는 필터링, 원심분리, 자연침강, 스프레이 및 하이드로사이클론(hydrocyclone) 중 하나 이상의 방법으로 분리 회수되고,상기 용액 중 용해 상태 또는 현탁과 용해의 조합된 상태로 존재하는 전구체는 가열 건조, 용매 치환 및 스프레이 건조 중 하나 이상의 방법으로 분리 회수되는 것을 특징으로 하는, 혼합전도성 아지로다이트계 고체 전해질의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 전달촉매는,나프탈렌(naphthalene), 아세나프틸렌(acenaphthylene), 아세나프텐(acenaphthene), 디페닐(diphenyl), 플루오렌(fluorene), 페난트렌(phenanthrene), 안트라센(anthracene), 플루오란테인(fluoranthene), 피렌(pyrene), 벤조(a)안트라센(benzo(a)anthracene), 크리센(chrysene), 벤조(k)플루오란테인(benzo(k)fluoranthene), 벤조(b)플루오란테인(benzo(b)fluoranthene), 벤조(a)피렌(benzo(a)pyrene), 인데노(1,2,3-cd)피렌(indeno(1,2,3-cd)pyrene), 디벤즈(a,h)안트라센(Dibenz(a,h)anthracene) 및 벤조(g,h,i)페릴렌(benzo(g,h,i)perylene)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 다환방향족 탄화수소(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)인 것을 특징으로 하는, 혼합전도성 아지로다이트계 고체 전해질의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 극성 비양자성 용매는,지방족 에테르(aliphatic ether), 고리형 에테르(cyclic ether), 폴리 에테르(poly ether), 방향족 에테르(aromatic ether) 및 지방족 에스테르(aliphatic ester)로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는, 혼합전도성 아지로다이트계 고체 전해질의 제조방법
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제1항에 있어서,상기 전구체 용액을 제조하는 단계는,상기 전구체 용액에 도전재, 고분자 소재 중 하나 이상을 첨가하는 것을 특징으로 하는, 혼합전도성 아지로다이트계 고체 전해질의 제조방법
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하기 화학식 1로 표시되고,전자전도도가 0
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제11항에 있어서,상기 혼합전도성 아지로다이트계 고체 전해질은,공간군 F-43m의 아지로다이트 결정 구조를 50 내지 100wt% 포함하는 것을 특징으로 하는, 혼합전도성 아지로다이트계 고체 전해질
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하기 화학식 1로 표시되고,전자전도도가 0
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하기 화학식 1로 표시되고,전자전도도가 0
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제14항에 있어서,상기 혼합전도성 아지로다이트계 고체 전해질은,공간군 F-43m의 아지로다이트 결정 구조를 50 내지 100wt% 포함하는 것을 특징으로 하는, 전고체 전지
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