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유리질 구조의 LAGP 분말, 유리질 구조의 LATP 분말 및 결정질 구조의 LAGP 분말의 혼합물 및 바인더를 포함하는 것을 특징으로 하는, 리튬이온 이차전지용 복합 고체전해질
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제 1 항에 있어서,상기 혼합물 중량을 기준으로 유리질 구조의 LAGP 분말 40~50중량%, 유리질 구조의 LATP 분말 40~50중량%, 및 결정질 구조의 LAGP 분말 5~10 중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는, 리튬이온 이차전지용 복합 고체전해질
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제 1 항에 있어서,상기 LAGP는 Li1+xAlxGe2-x(PO4)3(0 003c# x 003c# 2)의 조성을 가지고,상기 LATP는 Li1+xAlxTi2-x(PO4)3(0 003c# x 003c# 2)의 조성을 가지는 것을 특징으로 하는, , 리튬이온 이차전지용 복합 고체전해질
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제 1 항에 있어서,시트 또는 필름 형태인 것을 특징으로 하는, 리튬이온 이차전지용 복합 고체전해질
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Li2O, Al2O3, GeO2, 및 P2O5를 화학 양론적으로 혼합한 후 1,200 ~ 1,500℃의 온도에서 용융시키고, 실온에서 롤러를 이용하여 퀀칭한 후 분쇄하여 유리질 LAGP 분말을 준비하는 단계;Li2O, Al2O3, TiO2, 및 P2O5를 화학 양론적으로 혼합한 후 1,300 ~ 1,600℃의 온도에서 용융시키고, 실온에서 롤러를 이용하여 퀀칭한 후 분쇄하여 유리질 LATP 분말을 준비하는 단계; Li2CO3, Al2O3, GeO2, 및 P2O5를 화학 양론적으로 혼합한 후 700~800℃의 온도에서 10~14시간 동안 소결(sintering)하여 결정질 LAGP 분말을 준비하는 단계;상기 준비된 유리질 LAGP 분말 및 LATP 분말과 결정질 LAGP 분말을 각각 40~50:40~50:5~10 중량%의 비율로 혼합하여 혼합물을 준비하는 단계;상기 혼합물과 바인더를 1:1의 비율로 혼합한 후 소결하는 단계;를 포함하며,상기 소결하는 단계는 500~600℃의 온도에서 20~25시간 동안 소결하는 1차 소결단계, 600~700℃의 온도에서 45~50시간 동안 소결하는 2차 소결단계, 및 700~800℃의 온도에서 20~25시간 동안 소결하는 3차 소결단계를 포함하는 것을 특징으로 하는, 리튬이온 이차전지용 복합 고체전해질의 제조방법
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제 5 항에 있어서, 상기 바인더는 카제인(casein) 폴리비닐알코올, 및 카르복시메틸 셀룰로오스로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 수용성 바인더; 또는 폴리아크릴산 에스테르, 아크릴릭 스티렌 공중합체(Acrylicstylen Copolymer), 폴리비닐 아세테이트, 비닐아세테이트 베오바 공중합체(Vinyl acetate veoba Copolymer), 비닐아세테이트 에틸렌 공중합체, 비닐에틸렌 클로라이드 공중합체, 비닐아크릴릭 공중합체, 폴리에틸렌, 폴리비닐클로라이드, 에틸렌비닐 클로라이드 공중합체, 폴리비닐리덴 클로라이드, 폴리스티렌, 폴리우레탄, 및 폴리에스테르로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 유기용매용 바인더인 것을 특징으로 하는, 리튬이온 이차전지용 복합 고체전해질의 제조방법
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