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요철(凹凸) 구조의 표면 결함을 가지는 인편상 천연 흑연 절편 입자들이 양배추상 혹은 랜덤상으로 결구 및 조립된 구조를 가지며, 상기 인편상 천연 흑연 절편 입자들 사이에 형성된 벌어진 간극을 표면 및 내부에 포함하는 천연 흑연 입자; 및 상기 간극을 형성하는 인편상 천연 흑연 절편 입자 표면 및 상기 천연 흑연 입자의 표면에 형성되는 코팅층으로서, 비정질 또는 준결정질 탄소를 포함하는 코팅층;을 포함하며, 상기 요철 구조의 표면 결함은, 나노 스케일 치수의 오목부를 가지는 나노채널(nanochannels) 또는 움푹파인 구멍(cavities)인 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지용 음극 활물질
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제1항에 있어서,상기 천연 흑연 입자의 평균입경(D50)은 5 내지 40 ㎛인 리튬 이차 전지용 음극 활물질
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인편상 천연 흑연 절편 입자들이 양배추상 혹은 랜덤상으로 결구되어 조립화된 구형화 천연 흑연 입자; 비정질 또는 준결정질 탄소 전구체; 산화제(oxidizing agent); 및 용매를 포함하는 용액을 준비하는 단계;상기 용액에 대해 초음파 처리를 실시해, 상기 구형화 천연 흑연 입자 표면 및 내부에 존재하는 인편상 천연 흑연 절편 입자들 사이의 간극을 벌려줌과 동시에, 상기 구형화 천연 흑연 입자의 표면 및 내부에 존재하는 상기 인편상 천연 흑연 절편 입자들의 표면에 요철(凹凸) 구조의 결함을 형성시키고, 상기 간극을 형성하는 인편상 천연 흑연 절편 입자들 표면 및 상기 구형화 천연 흑연 입자 표면에, 비정질 또는 준결정질 탄소 전구체를 함침 및 코팅시키는 단계; 상기 초음파 처리된 용액을 건조하여 구형화 천연 흑연 개질 입자를 제조하는 단계; 및 상기 구형화 천연 흑연 개질 입자를 열처리하는 단계;를 포함하며, 상기 요철 구조의 결함은, 나노 스케일 치수의 오목부를 가지는 나노채널(nanochannels) 또는 움푹파인 구멍(cavities)인 것을 특징으로 하는 제1항의 리튬 이차 전지용 음극 활물질의 제조 방법
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제4항에 있어서,상기 탄소 전구체는 구연산, 스테아린산(stearic acid), 수크로오스, 폴리불화비닐리덴, 플루로닉 블록 고분자(Pluronic F127), 카르복시메틸셀룰로오스(CMC), 히드록시프로필셀룰로오스, 재생셀룰로오스, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 모노머(EPDM), 술폰화 EPDM, 전분, 페놀 수지, 퓨란 수지, 퍼푸릴 알코올, 폴리아크릴산, 폴리아크릴나트륨, 폴리아크릴로니트릴, 폴리이미드, 에폭시 수지, 셀룰로오스, 스티렌, 폴리비닐알코올, 폴리비닐클로라이드, 폴리비닐바이롤리돈, 글리세롤, 폴리올, 석탄계 피치, 석유계 피치, 메조페이스 피치, 저분자량 중질유, 글루코오스, 젤라틴 및 당류로 이루어지는 군으로부터 선택되는 하나 이상인 것을 특징으로 하는 포함하는 리튬 이차 전지용 음극 활물질 제조 방법
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제4항에 있어서,상기 용매는 물, N-메틸피롤리돈, 디메틸포름아미드, 톨루엔, 에틸렌, 디메틸아세트아미드, 아세톤, 메틸에틸케톤, 헥산, 테트라하이드로퓨란, 데칸, 에탄올, 메탄올, 이소프로판올 및 아세트산에틸로 이루어지는 군으로부터 선택되는 하나 이상인 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지용 음극 활물질의 제조 방법
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제4항에 있어서,상기 초음파 처리는 10 내지 35 kHz의 발진 주파수 및 10 내지 100 W의 초음파 진폭의 조건 하에서 1분 내지 24시간 동안 실시하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지용 음극 활물질의 제조 방법
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제4항에 있어서,상기 건조는 회전 분무, 노즐 분무 및 초음파 분무로부터 선택되는 적어도 하나의 분무 건조(spray dry)법; 회전증발기(rotary evaporator)를 이용한 건조법; 진공 건조법; 또는 자연 건조법으로 수행되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지용 음극 활물질의 제조 방법
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제4항에 있어서, 상기 산화제는 과산화수소(H2O2), 질산(HNO3), 황산(H2SO4), 과망간산칼륨(KMnO4)및 수산화나트륨(NaOH) 으로부터 선택되는 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지용 음극 활물질의 제조 방법
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제4항에 있어서,상기 열처리는 500 내지 3200 ℃의 온도에서 수행되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지용 음극 활물질의 제조 방법
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제4항에 있어서,상기 열처리는 질소, 아르곤, 수소, 또는 이들의 혼합 가스를 포함하는 분위기, 또는 진공 하에서 수행되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지용 음극 활물질의 제조 방법
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제4항에 있어서,상기 탄소 전구체는 상기 구형화 천연 흑연 입자 100 중량부에 대하여 2 내지 80 중량부로 포함되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지용 음극 활물질의 제조 방법
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제1항 또는 제3항의 음극 활물질을 포함하는 음극; 양극; 및 전해액;을 포함하는 리튬 이차 전지
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