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하나 또는 둘 이상의 제1 복합 입자를 포함하는 코어 및 상기 코어의 표면에 위치하는 쉘층을 포함하는 둘 이상의 제2 복합 입자가 비정질 또는 저결정성 탄소에 의해 결합하여 구형으로 조립된 구조를 가지며, 상기 제1 복합 입자는, 다수의 탄소 나노튜브 입자들이 서로 얽혀 이루어지는 탄소 나노튜브 3차원 네트워크 구조체 및 상기 탄소 나노튜브 3차원 네트워크 구조체 내부 공간에 위치하는 실리콘 입자 또는 실리콘-탄소 복합체 입자를 포함하며, 상기 실리콘 입자 또는 실리콘-탄소 복합체 입자 및 탄소 나노튜브 입자들이 비정질 또는 저결정성 탄소에 의해 결합된 구조를 가지고, 상기 쉘층은 그래핀이 비정질 또는 저결정성 탄소에 의해 결합된 구조를 가지는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지용 음극 활물질
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제1항에 있어서, 표면에 제2 쉘층을 더 포함하되, 상기 제2 쉘층은 결정질 인편상 흑연 절편 입자가 비정질 또는 저결정성 탄소에 의해 결합된 구조를 가지는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지용 음극 활물질
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제1항에 있어서,상기 실리콘 입자 또는 실리콘-탄소 복합체 입자의 평균 입경은 0
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제1항에 있어서, 상기 그래핀 입자는 산화 그래핀을 환원해 얻어진 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지용 음극 활물질
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제2항에 있어서, 상기 결정질 인편상 흑연 절편 입자의 평균 두께는 100 nm 이하인 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지용 음극활물질
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6
제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 표면에 비정질 또는 준결정질 탄소로 이루어진 코팅층을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지용 음극 활물질
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7
제6항에 있어서, 상기 비정질 또는 준결정질 탄소로 이루어진 코팅층의 두께는 0
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(i) 실리콘 입자, 탄소 나노튜브, 비정질 또는 저결정성 탄소 전구체의 에멀젼을 형성하여 제1 복합 입자 전구체를 제조하는 단계; (ii) 상기 제1 복합 입자 전구체 표면에 비정질 또는 저결정성 탄소 전구체와 함께 그래핀 입자를 코팅하여 제2 복합 입자 전구체를 제조하는 단계; (iii) 상기 제2 복합 입자 전구체를 조립화하여 구형 조립 입자를 제조하는 단계; 및 (iv) 상기 구형 조립 입자를 열처리하는 단계를 포함하는, 제1항의 리튬 이차 전지용 음극 활물질 제조 방법
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9
(a) 실리콘 입자, 탄소 나노튜브, 비정질 또는 저결정성 탄소 전구체의 에멀젼을 형성하여 제1 복합 입자 전구체를 제조하는 단계; (b) 상기 제1 복합 입자 전구체 표면에 비정질 또는 저결정성 탄소 전구체와 함께 그래핀 입자를 코팅하여 제2 복합 입자 전구체를 제조하는 단계; (c) 상기 제2 복합 입자 전구체를 조립화하여 구형 조립 입자를 제조하는 단계; (d) 상기 구형 조립 입자의 표면에 비정질 또는 저결정성 탄소 전구체와 함께 결정질 인편상 흑연 절편 입자를 코팅하는 단계; 및 (e) 상기 코팅된 구형 조립 입자를 열처리하는 단계;를 포함하는, 제2항의 리튬 이차 전지용 음극 활물질 제조 방법
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제8항 또는 제9항에 있어서, 상기 비정질 또는 저결정성 탄소 전구체는 검아라빅, 구연산, 스티아르산, 수크로오스, 리불화비닐리덴, 카르복시메틸셀룰로오스(CMC), 히드록시프로필셀룰로오스, 재생셀룰로오스, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 모노머(EPDM), 술폰화 EPDM, 전분, 페놀 수지, 퓨란 수지, 퍼푸릴 알코올, 폴리아크릴산, 폴리아크릴나트륨, 폴리아크릴로니트릴, 폴리이미드, 에폭시 수지, 셀룰로오스, 스티렌, 폴리비닐알코올, 폴리비닐 클로라이드, 석탄계 피치, 석유계 피치, 메조페이스피치, 저분자량 중질유, 글루코오스, 젤라틴 및 당류로 이루어지는 군으로부터 선택되는 하나 이상인 것을 특징으로 하는 포함하는 리튬 이차 전지용 음극 활물질 제조 방법
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제8항 또는 제9항에 있어서, 상기 구형 조립 입자는 회전 분무, 노즐 분무, 초음파 분무로부터 선택되는 적어도 하나의 분무 건조(spray dry)법에 의해 제조되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지용 음극 활물질 제조 방법
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제1항의 음극 활물질을 포함하는 음극; 양극; 및 전해액;을 포함하는 리튬 이차전지
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