요약 | 본 발명은 고체전해질용 첨가제, 이를 포함하는 고체전해질용 조성물 및 이의 응용에 관한 것으로, 보다 구체적으로 양이온성 전도성 고분자인 고체전해질용 첨가제, 상기 첨가제를 포함하는 고체전해질용 조성물, 상기 조성물을 이용한 고체전해질의 제조방법, 상기 제조방법에 따라 제조된 고체전해질 및 상기 고체전해질을 포함하는 리튬 금속 전지에 관한 것이다. 본 발명의 고체전해질용 첨가제, 이를 포함하는 고체전해질용 조성물은 기존의 광경화성 전해질에 비하여 유연성이 높고, 전극과의 계면 안정성이 우수하여 전지 조립 과정에서 발생하는 물리적 결함을 최소화할 수 있다. 또한, 본 발명의 고체전해질의 제조방법에 따라 제조된 고체전해질은 기존의 광경화성 전해질에 비하여 양이온 전도 수율이 높아질 수 있고, 리튬 금속 적용시 발생할 수 있는 계면 부반응의 문제를 해결하고 수명 특성과 성능이 향상될 수 있다. |
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Int. CL | H01M 10/0565 (2010.01.01) H01M 10/42 (2014.01.01) H01M 10/052 (2010.01.01) C08F 283/00 (2006.01.01) C08F 2/50 (2006.01.01) C08G 18/32 (2006.01.01) C08J 5/22 (2006.01.01) H01M 4/38 (2006.01.01) |
CPC | H01M 10/0565(2013.01) H01M 10/4235(2013.01) H01M 10/052(2013.01) C08F 283/006(2013.01) C08F 2/50(2013.01) C08G 18/3293(2013.01) C08J 5/2268(2013.01) H01M 4/382(2013.01) H01M 2300/0082(2013.01) |
출원번호/일자 | 1020200143391 (2020.10.30) |
출원인 | 울산과학기술원, 군산대학교산학협력단 |
등록번호/일자 | |
공개번호/일자 | 10-2022-0058074 (2022.05.09) 문서열기 |
공고번호/일자 | |
국제출원번호/일자 | |
국제공개번호/일자 | |
우선권정보 | |
법적상태 | 공개 |
심사진행상태 | 수리 |
심판사항 | |
구분 | 국내출원/신규 |
원출원번호/일자 | |
관련 출원번호 | |
심사청구여부/일자 | Y (2020.10.30) |
심사청구항수 | 22 |
번호 | 이름 | 국적 | 주소 |
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1 | 울산과학기술원 | 대한민국 | 울산광역시 울주군 |
2 | 군산대학교산학협력단 | 대한민국 | 전라북도 군산시 대학로 *** ( |
번호 | 이름 | 국적 | 주소 |
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1 | 이상영 | 울산광역시 울주군 | |
2 | 이민재 | 전라북도 군산시 서수송*길 **, * | |
3 | 조석규 | 울산광역시 울주군 | |
4 | 오경석 | 울산광역시 울주군 | |
5 | 신종찬 | 경기도 양주시 |
번호 | 이름 | 국적 | 주소 |
---|---|---|---|
1 | 이형석 | 대한민국 | 서울특별시 강남구 역삼로*길 **, 광성빌딩 **층 (역삼동)(케이엘피특허법률사무소) |
2 | 김종선 | 대한민국 | 서울특별시 강남구 역삼로*길 **, 광성빌딩 **층 (역삼동)(케이엘피특허법률사무소) |
번호 | 이름 | 국적 | 주소 |
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최종권리자 정보가 없습니다 |
번호 | 서류명 | 접수/발송일자 | 처리상태 | 접수/발송번호 |
---|---|---|---|---|
1 | [특허출원]특허출원서 [Patent Application] Patent Application |
2020.10.30 | 수리 (Accepted) | 1-1-2020-1159709-42 |
2 | 선행기술조사의뢰서 Request for Prior Art Search |
2021.01.14 | 수리 (Accepted) | 9-1-9999-9999999-89 |
3 | 특허고객번호 정보변경(경정)신고서·정정신고서 |
2022.03.03 | 수리 (Accepted) | 4-1-2022-5052831-16 |
번호 | 청구항 |
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1 |
1 하기 화학식 1의 고체전해질용 첨가제 :[화학식 1]여기서, 상기 B는 디메틸렌, 트리메틸렌, 테트라메틸렌, 펜타메틸렌, 헥사메틸렌, 헵타메틸렌, 옥타메틸렌, 2-메틸펜타메틸렌, 2-에틸부틸렌, 부틸렌, 이소포론, 시클로헥산, 디페닐메탄, 나프틸렌, 톨릴렌, 3,3'-디메틸비페닐, 1,2-디페닐에탄 및 페닐렌으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나이고,상기 D는 이미다졸륨, 피롤리디늄, 피페리디늄, 피리디늄, 피리미디늄, 피리다지늄, 피페라지늄, 피라지늄, 피라졸륨, 포스포늄, 옥사졸륨, 트리아졸륨, 티아졸륨, 퀴놀리늄, 이소퀴놀리늄, 암모늄, 설포늄, 벤지미다졸륨 및 구아니디늄으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나의 이온염이고,상기 a 및 상기 b는 각각 독립적으로 3 내지 24 이내의 범위에서 선택되는 어느 하나의 정수이고,상기 y는 1 내지 99 이내의 범위에서 선택되는 어느 하나의 정수이다 |
2 |
2 제1항에 있어서,상기 고체전해질용 첨가제는 하기 화학식 2로 표시되는 것을 특징으로 하는, 고체전해질용 첨가제 :[화학식 2] 여기서, 상기 A는 -(CH2)n1-로 표현되는 선형 알킬렌, -(CH2CH2O)n2CH2CH2-로 표현되는 에틸렌옥시 반복구조 또는 폴리에틸렌옥시, -(CH(CH3)CH2O)n3CH(CH3)CH2-로 표현되는 프로필렌옥시 반복구조 또는 폴리프로필렌옥시, 1,4-페닐렌, 1,2-페닐렌, 4,4'-바이페닐렌(4,4'-biphenylene), 4,4'-(프로판-2,2'-다이일)디페닐렌(Bisphenol-A), 4,4'-디페닐에테르 및 -(CH2)n4-D-(CH2)n4-로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나이고,상기 n1은 1 내지 30 이내의 범위에서 선택되는 어느 하나의 정수이고, 상기 n2는 1 내지 100 이내의 범위에서 선택되는 어느 하나의 정수이고, 상기 n3는 1 내지 100 이내의 범위에서 선택되는 어느 하나의 정수이고, 상기 n4는 2 내지 20 이내의 범위에서 선택되는 어느 하나의 정수이고,상기 B는 디메틸렌, 트리메틸렌, 테트라메틸렌, 펜타메틸렌, 헥사메틸렌, 헵타메틸렌, 옥타메틸렌, 2-메틸펜타메틸렌, 2-에틸부틸렌, 부틸렌, 이소포론, 시클로헥산, 디페닐메탄, 나프틸렌, 톨릴렌, 3,3'-디메틸비페닐, 1,2-디페닐에탄 및 페닐렌으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나이고,상기 D는 이미다졸륨, 피롤리디늄, 피페리디늄, 피리디늄, 피리미디늄, 피리다지늄, 피페라지늄, 피라지늄, 피라졸륨, 포스포늄, 옥사졸륨, 트리아졸륨, 티아졸륨, 퀴놀리늄, 이소퀴놀리늄, 암모늄, 설포늄, 벤지미다졸륨 및 구아니디늄으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나의 이온염이고,상기 a 및 상기 b는 각각 독립적으로 3 내지 24 이내의 범위에서 선택되는 어느 하나의 정수이고,상기 y에 대한 상기 x의 비(x/y)는 0 |
3 |
3 제2항에 있어서,상기 A는 하기 화학식 3-1 내지 3-5로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는, 고체전해질용 첨가제 :[화학식 3-1] [화학식 3-2][화학식 3-3][화학식 3-4][화학식 3-5](여기서, n은 2 내지 18 이내의 범위에서 선택되는 어느 하나의 정수이다 |
4 |
4 제2항에 있어서,상기 B는 하기 화학식 4-1 내지 4-4로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는, 고체전해질용 첨가제 :[화학식 4-1][화학식 4-2][화학식 4-3][화학식 4-4](여기서, n은 2 내지 18 이내의 범위에서 선택되는 어느 하나의 정수이다 |
5 |
5 제2항에 있어서,상기 D는 하기 화학식 5-1 내지 5-5로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는, 고체전해질용 첨가제 : [화학식 5-1][화학식 5-2][화학식 5-3][화학식 5-4][화학식 5-5](여기서, X는 음이온을 이룰 수 있는 원소 또는 원자군으로서, Cl, Br, I, NO3, CF3CO2, BF4, PF6, B(Ph)4, Tf2N, SbF6, AsF6, ClO4, CF3SO3, (FSO2)2N 및 (CF3SO2)2N으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나이다 |
6 |
6 제5항에 있어서,상기 화학식 5-1 내지 5-5의 상기 X-는 PF6-, B(Ph)4- 및 Tf2N-으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는, 고체전해질용 첨가제 |
7 |
7 리튬염 및 용매를 포함하는 전해액;광개시제;광경화성 고분자; 및하기 화학식 1의 고체전해질용 첨가제;를 포함하는, 고체전해질용 조성물 :[화학식 1]여기서, 상기 B는 디메틸렌, 트리메틸렌, 테트라메틸렌, 펜타메틸렌, 헥사메틸렌, 헵타메틸렌, 옥타메틸렌, 2-메틸펜타메틸렌, 2-에틸부틸렌, 부틸렌, 이소포론, 시클로헥산, 디페닐메탄, 나프틸렌, 톨릴렌, 3,3'-디메틸비페닐, 1,2-디페닐에탄 및 페닐렌으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나이고,상기 D는 이미다졸륨, 피롤리디늄, 피페리디늄, 피리디늄, 피리미디늄, 피리다지늄, 피페라지늄, 피라지늄, 피라졸륨, 포스포늄, 옥사졸륨, 트리아졸륨, 티아졸륨, 퀴놀리늄, 이소퀴놀리늄, 암모늄, 설포늄, 벤지미다졸륨 및 구아니디늄으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나의 이온염이고,상기 a 및 상기 b는 각각 독립적으로 3 내지 24 이내의 범위에서 선택되는 어느 하나의 정수이고,상기 y는 1 내지 99 이내의 범위에서 선택되는 어느 하나의 정수이다 |
8 |
8 제7항에 있어서,상기 고체전해질용 첨가제는 하기 화학식 2로 표시되는 것을 특징으로 하는, 고체전해질용 조성물 :[화학식 2] 여기서, 상기 A는 -(CH2)n1-로 표현되는 선형 알킬렌, -(CH2CH2O)n2CH2CH2-로 표현되는 에틸렌옥시 반복구조 또는 폴리에틸렌옥시, -(CH(CH3)CH2O)n3CH(CH3)CH2-로 표현되는 프로필렌옥시 반복구조 또는 폴리프로필렌옥시, 1,4-페닐렌, 1,2-페닐렌, 4,4'-바이페닐렌(4,4'-biphenylene), 4,4'-(프로판-2,2'-다이일)디페닐렌(Bisphenol-A), 4,4'-디페닐에테르 및 -(CH2)n4-D-(CH2)n4-로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나이고,상기 n1은 1 내지 30 이내의 범위에서 선택되는 어느 하나의 정수이고, 상기 n2는 1 내지 100 이내의 범위에서 선택되는 어느 하나의 정수이고, 상기 n3는 1 내지 100 이내의 범위에서 선택되는 어느 하나의 정수이고, 상기 n4는 2 내지 20 이내의 범위에서 선택되는 어느 하나의 정수이고,상기 B는 디메틸렌, 트리메틸렌, 테트라메틸렌, 펜타메틸렌, 헥사메틸렌, 헵타메틸렌, 옥타메틸렌, 2-메틸펜타메틸렌, 2-에틸부틸렌, 부틸렌, 이소포론, 시클로헥산, 디페닐메탄, 나프틸렌, 톨릴렌, 3,3'-디메틸비페닐, 1,2-디페닐에탄 및 페닐렌으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나이고,상기 D는 이미다졸륨, 피롤리디늄, 피페리디늄, 피리디늄, 피리미디늄, 피리다지늄, 피페라지늄, 피라지늄, 피라졸륨, 포스포늄, 옥사졸륨, 트리아졸륨, 티아졸륨, 퀴놀리늄, 이소퀴놀리늄, 암모늄, 설포늄, 벤지미다졸륨 및 구아니디늄으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나의 이온염이고,상기 a 및 상기 b는 각각 독립적으로 3 내지 24 이내의 범위에서 선택되는 어느 하나의 정수이고,상기 y에 대한 상기 x의 비(x/y)는 0 |
9 |
9 제8항에 있어서,상기 A는 하기 화학식 3-1 내지 3-5로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는, 고체전해질용 조성물 :[화학식 3-1] [화학식 3-2][화학식 3-3][화학식 3-4][화학식 3-5](여기서, n은 2 내지 18 이내의 범위에서 선택되는 어느 하나의 정수이다 |
10 |
10 제8항에 있어서,상기 B는 하기 화학식 4-1 내지 4-4로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는, 고체전해질용 조성물 :[화학식 4-1][화학식 4-2][화학식 4-3][화학식 4-4](여기서, n은 2 내지 18 이내의 범위에서 선택되는 어느 하나의 정수이다 |
11 |
11 제8항에 있어서,상기 D는 하기 화학식 5-1 내지 5-5로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는, 고체전해질용 조성물 : [화학식 5-1][화학식 5-2][화학식 5-3][화학식 5-4][화학식 5-5](여기서, X는 음이온을 이룰 수 있는 원소 또는 원자군으로서, Cl, Br, I, NO3, CF3CO2, BF4, PF6, B(Ph)4, Tf2N, SbF6, AsF6, ClO4, CF3SO3, (FSO2)2N 및 (CF3SO2)2N으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나이다 |
12 |
12 제11항에 있어서,상기 화학식 5-1 내지 5-5의 상기 X-는 PF6-, B(Ph)4- 및 Tf2N-으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는, 고체전해질용 조성물 |
13 |
13 제7항에 있어서,상기 리튬염은 LiBF4, LiClO4, LiPF6, LiAsF6, LiCF3SO3, Li(CF3SO2)2N, LiC4F9SO3, Li(CF3SO2)3C 및 LiB(Ph)4 로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상인 것을 특징으로 하는, 고체전해질용 조성물 |
14 |
14 제7항에 있어서,상기 용매는 프로필렌카보네이트(PC), 에틸렌카보네이트(EC), 비닐렌카보네이트(VC), 디에틸카보네이트(DEC), 플루오로에틸카보네이트(FEC), 디메틸카보네이트(DMC), 메틸에틸카보네이트(MEC), 에틸메틸카보네이트(EMC), 테트라하이드로푸란(THF), 2-메틸테트라하이드로푸란(2MeTHF), 디옥솔란(DOX), 디메톡시에탄(DME), 디에톡시에탄(DEE), γ-부티로락톤(GBL), 아세토니트릴(AN) 및 술포란으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상인 것을 특징으로 하는, 고체전해질용 조성물 |
15 |
15 제7항에 있어서,상기 용매는 에틸렌카보네이트(EC) 및 디에틸카보네이트(DEC)을 포함하고, 상기 용매의 조성은 EC : DEC = 1 : 1의 체적 비율인 것을 특징으로 하는, 고체전해질용 조성물 |
16 |
16 제7항에 있어서,상기 광개시제는 HMPP(2-hydroxy-2-methylpropiophenone), 캄포르퀴논(camphorquinone), 아크로일 클로라이드(acroyl chloride), TPT(trimethylopropane triacrylate), PEGDA(polyehtylene glycol diacrylate), AIBN, BPO 및 DMPA(2,2-dimethoxy-2-phenylacetophenone)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상인 것을 특징으로 하는, 고체전해질용 조성물 |
17 |
17 제7항에 있어서,상기 광경화성 고분자는 디에틸렌글리콜 디아크릴레이트(DEGDA), 트리에틸렌 글리콜 디아크릴레이트(TEGDA), 테트라에틸렌 글리콜 디아크릴레이트(TTEGDA), 폴리에틸렌 글리콜 디아크릴레이트(PEGDA), 폴리프로필렌 글리콜 디아크릴레이트(PPGDA), 디프로필렌 글리콜 디아크릴레이트(DPGDA), 트리프로필렌 글리콜 디아크릴레이트(TPGDA), 에톡실레이티드 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트(ethoxylated trimethylolpropane triacrylate : ETPTA), 아크릴레이트 관능화된 에틸렌 옥사이드(acrylate-functionalized ethylene oxide), 에톡실레이티드 네오펜틸 글리콜 디아크릴레이트(ethoxylated neopentyl glycol diacrylate: NPEOGDA), 프로폭실레이티드 네오펜틸 글리콜 디아크릴레이트 (propoxylated neopentyl glycol diacrylate: NPPOGDA), 트리메틸올 프로판 트리아크릴레이트 (TMPTA), 트리메틸올 프로판 트리메타크릴레이트(TMPTMA), 펜타에리트리톨 트리아크릴레이트(PETA), 에톡시레이티드 프로폭시레이티드 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트(TMPEOTA)/(TMPPOTA), 프로폭실레이티드 글리세릴 트리아크릴레이트, 트리스(2-하이드록시에틸) 이소시아누레이트 트리아크릴레이트(THEICTA), 펜타에리트리톨 테트라아크릴레이트(PETTA) 및 디펜타에리트리톨 펜타아크릴레이트(DPEPA)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상인 것을 특징으로 하는, 고체전해질용 조성물 |
18 |
18 제7항에 있어서,상기 광개시제는 상기 광경화성 고분자 100 중량부를 기준으로 1 내지 20 중량부를 포함하는, 고체전해질용 조성물 |
19 |
19 제7항에 있어서,상기 화학식 1의 고체전해질용 첨가제는 상기 광경화성 고분자 100 중량부를 기준으로 1 내지 50 중량부를 포함하는, 고체전해질용 조성물 |
20 |
20 제7항 내지 제19항 중 어느 한 항에 따른 고체전해질용 조성물을 기판 상에 도포하는 단계; 및상기 도포된 고체전해질용 조성물을 광조사하는 단계;를 포함하는, 고체전해질의 제조방법 |
21 |
21 제20항에 따른 고체전해질의 제조방법에 의하여 제조된 고체전해질을 포함하는, 리튬 금속 전지 |
22 |
22 제21항에 있어서,상기 고체전해질의 이온 전도도는 10-4 내지 10-2 S/cm이고, 리튬 이온 수율은 0 |
지정국 정보가 없습니다 |
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패밀리정보가 없습니다 |
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순번 | 연구부처 | 주관기관 | 연구사업 | 연구과제 |
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1 | 과학기술정보통신부 | 성균관대학교 | 미래소재디스커버리지원(R&D) | 하이퍼 이온 이송 채널 소재의 합성 및 구조화 기술 |
등록사항 정보가 없습니다 |
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번호 | 서류명 | 접수/발송일자 | 처리상태 | 접수/발송번호 |
---|---|---|---|---|
1 | [특허출원]특허출원서 | 2020.10.30 | 수리 (Accepted) | 1-1-2020-1159709-42 |
2 | 선행기술조사의뢰서 | 2021.01.14 | 수리 (Accepted) | 9-1-9999-9999999-89 |
3 | 특허고객번호 정보변경(경정)신고서·정정신고서 | 2022.03.03 | 수리 (Accepted) | 4-1-2022-5052831-16 |
기술정보가 없습니다 |
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과제고유번호 | 1345329517 |
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세부과제번호 | 10Z20130011057 |
연구과제명 | META-신소재 기반 융·복합형 에너지 변환 및 저장 기술 개발 |
성과구분 | 출원 |
부처명 | 교육부 |
연구관리전문기관명 | 울산과학기술원 |
연구주관기관명 | 한국연구재단 |
성과제출연도 | 2020 |
연구기간 | 201309~202008 |
기여율 | 0 |
연구개발단계명 | 기타 |
6T분류명 | ST(우주항공기술) |
과제고유번호 | 1345330459 |
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세부과제번호 | 5120200413798 |
연구과제명 | 에너지-머신러닝 융합형 혁신 인재 양성 |
성과구분 | 출원 |
부처명 | 교육부 |
연구관리전문기관명 | 울산과학기술원 |
연구주관기관명 | 한국연구재단 |
성과제출연도 | 2020 |
연구기간 | 202009~202708 |
기여율 | 0 |
연구개발단계명 | 기타 |
6T분류명 | ET(환경기술) |
과제고유번호 | 1711103797 |
---|---|
세부과제번호 | 2018M3D1A1058642 |
연구과제명 | 하이퍼 이온 이송 채널 소재의 합성 및 구조화 기술 |
성과구분 | 출원 |
부처명 | 과학기술정보통신부 |
연구관리전문기관명 | 성균관대학교 |
연구주관기관명 | 한국연구재단 |
성과제출연도 | 2020 |
연구기간 | 201807~202407 |
기여율 | 1 |
연구개발단계명 | 기초연구 |
6T분류명 | ET(환경기술) |
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