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나노시트 페리어라이트 제올라이트(FER)를 제조하는 단계, 그리고상기 나노시트 페리어라이트 제올라이트와 Cu-Zn-Al계 산화물(CZA)의 전구체를 공침시켜 하이브리드 CZA/FER 촉매를 제조하는 단계를 포함하는,합성가스로부터 디메틸에테르 또는 메틸아세테이트 합성용 촉매의 제조 방법
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제1항에서,상기 나노시트 페리어라이트 제올라이트를 제조하는 단계는,염기성 수용액에 실리카 소스, 알루미나 소스, 유기템플릿 물질 및 구조유도체 물질을 첨가하여 전구체 혼합 용액을 제조하는 단계, 상기 전구체 혼합 용액을 수열합성하여 제올라이트를 합성하는 단계, 및상기 제올라이트를 이온교환시키는 단계를 포함하는, 합성가스로부터 디메틸에테르 또는 메틸아세테이트 합성용 촉매의 제조 방법
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제2항에서,상기 전구체 혼합 용액을 제조하는 단계는,상기 염기성 수용액에 상기 실리카 소스를 첨가하여 염기성 실리카 용액을 제조하는 단계,상기 염기성 실리카 용액에 상기 유기템플릿 물질 및 상기 구조유도체 물질을 첨가하여 혼합 용액을 제조하는 단계, 및상기 혼합 용액에 알루미나 소스를 첨가하여 전구체 혼합 용액을 제조하는 단계를 포함하는,합성가스로부터 디메틸에테르 또는 메틸아세테이트 합성용 촉매의 제조 방법
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제2항에서,상기 유기템플릿 물질은 15 개 내지 30 개의 탄소 및 적어도 한 개 이상의 질소를 포함하는 사슬형 유기 화합물인, 합성가스로부터 디메틸에테르 또는 메틸아세테이트 합성용 촉매의 제조 방법
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제2항에서,상기 유기템플릿 물질은 세트리모늄브로마이드(Cetrimonium bromide, CTAB), 소듐도데실설페이트(Sodium docecyl sulfate), 암모늄라우릴설페이트(Ammonium lauryl sulfate), 또는 이들의 조합을 포함하는, 합성가스로부터 디메틸에테르 또는 메틸아세테이트 합성용 촉매의 제조 방법
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제2항에서,상기 구조유도체 물질은 피롤리딘(pyrrolidine), 피페리딘(piperidine), 또는 이들의 조합을 포함하는 질소를 포함하는 헤테로 고리 화합물인, 합성가스로부터 디메틸에테르 또는 메틸아세테이트 합성용 촉매의 제조 방법
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제2항에서,상기 유기템플릿 물질과 상기 구조유도체 물질은 0
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제2항에서,상기 전구체 혼합 용액을 수열합성하는 단계는 120 ℃ 내지 180 ℃에서 96 시간 내지 168 시간 동안 이루어지는, 합성가스로부터 디메틸에테르 또는 메틸아세테이트 합성용 촉매의 제조 방법
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제2항에서,상기 나노시트 페리어라이트 제올라이트를 제조하는 단계는,상기 수열합성된 제올라이트를 450 ℃ 내지 650 ℃로 3 시간 내지 6 시간 동안 소성하여 Na-form 제올라이트를 제조하는 단계를 더 포함하는, 합성가스로부터 디메틸에테르 또는 메틸아세테이트 합성용 촉매의 제조 방법
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제2항에서,상기 제올라이트를 이온교환하는 단계는 Na-form 제올라이트를 양이온으로 교환하여 NH3-form 제올라이트를 제조하는 단계를 포함하는, 합성가스로부터 디메틸에테르 또는 메틸아세테이트 합성용 촉매의 제조 방법
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제2항에서,상기 나노시트 페리어라이트 제올라이트를 제조하는 단계는,상기 이온교환된 제올라이트를 450 ℃ 내지 650 ℃에서 3 시간 내지 6 시간 동안 소성하여 H-from 제올라이트로 전환하는 단계를 더 포함하는, 합성가스로부터 디메틸에테르 또는 메틸아세테이트 합성용 촉매의 제조 방법
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제1항에서,상기 공침시키는 단계는, 상기 나노시트 페리어라이트 제올라이트를 포함하는 제1 용액을 준비하는 단계,구리 전구체, 아연 전구체 및 알루미늄 전구체를 포함하는 제2 용액을 준비하는 단계,염기성 침전제를 포함하는 제3 용액을 준비하는 단계, 및상기 제1 용액에 상기 제2 용액과 상기 제3 용액을 첨가하여 공침시키는 단계를 포함하는,합성가스로부터 디메틸에테르 또는 메틸아세테이트 합성용 촉매의 제조 방법
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제12항에서, 상기 제2 용액에서 Cu : Zn : Al의 몰비는 10 내지 5 : 5 내지 1 : 1인, 합성가스로부터 디메틸에테르 또는 메틸아세테이트 합성용 촉매의 제조 방법
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제12항에서,상기 구리 전구체는 구리의 아세트산염, 수산화염, 질산염, 또는 이들의 조합을 포함하고,상기 아연 전구체는 아연의 아세트산염, 수산화염, 질산염, 또는 이들의 조합을 포함하고,상기 알루미늄 전구체는 알루미늄의 아세트산염, 수산화염, 질산염, 또는 이들의 조합을 포함하는,합성가스로부터 디메틸에테르 또는 메틸아세테이트 합성용 촉매의 제조 방법
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제12항에서,상기 염기성 침전제는 탄산나트륨, 탄산칼륨, 탄산암모늄, 탄산수소나트륨, 또는 이들의 조합을 포함하는, 합성가스로부터 디메틸에테르 또는 메틸아세테이트 합성용 촉매의 제조 방법
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제12항에서, 상기 공침시키는 단계는, 상기 제1 용액에 상기 제2 용액과 상기 제3 용액을 한 방울씩 떨어뜨려 공침시키는, 합성가스로부터 디메틸에테르 또는 메틸아세테이트 합성용 촉매의 제조 방법
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제12항에서,상기 공침은 65 ℃ 내지 75 ℃의 온도 및 pH 7 이하의 조건에서 이루어지는, 합성가스로부터 디메틸에테르 또는 메틸아세테이트 합성용 촉매의 제조 방법
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제12항에서,상기 공침시키는 단계는,상기 제조된 침전물을 1 시간 내지 2 시간 동안 결정 성장시키는 단계를 더 포함하는, 합성가스로부터 디메틸에테르 또는 메틸아세테이트 합성용 촉매의 제조 방법
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제12항에서,상기 공침시키는 단계는,상기 제조된 침전물을 200 ℃ 내지 600 ℃에서 2 시간 내지 6 시간 동안 소성하는 단계를 더 포함하는, 합성가스로부터 디메틸에테르 또는 메틸아세테이트 합성용 촉매의 제조 방법
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나노시트 페리어라이트 제올라이트, 그리고상기 나노시트 페리어라이트 제올라이트에 지지된 Cu-Zn-Al계 산화물을 포함하는,하이브리드 CZA/FER 촉매
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제20항에서,상기 Cu-Zn-Al계 산화물은 상기 Cu-Zn-Al계 산화물 전체 중량에 대하여 CuO 40 중량% 내지 60 중량%, ZnO 35 중량% 내지 45 중량%, 및 Al2O3 5 중량% 내지 15 중량%를 포함하는, 하이브리드 CZA/FER 촉매
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제20항에서,상기 하이브리드 CZA/FER 촉매는 상기 나노시트 페리어라이트 제올라이트 1 중량부에 대하여 상기 Cu-Zn-Al계 산화물을 0
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제20항에서,상기 나노시트 페리어라이트 제올라이트의 Si/Al 비율은 5 내지 30인, 하이브리드 CZA/FER 촉매
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제20항에서,상기 나노시트 페리어라이트 제올라이트는 두께가 4 nm 내지 70 nm이고, 너비가 100 nm 내지 150 nm인 시트 1 개 이상이 적층된 형상인, 하이브리드 CZA/FER 촉매
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제20항에 따른 하이브리드 CZA/FER 촉매를 이용하여,합성가스의 전환 반응을 통해 디메틸에테르를 선택적으로 제조하는 디메틸에테르의 제조 방법
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제25항에서, 상기 디메틸에테르의 제조 방법에서,상기 합성가스는 수소(H2) 및 일산화탄소(CO)를 1 : 2
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제20항에 따른 하이브리드 CZA/FER 촉매를 이용하여,디메틸에테르의 카르보닐화 반응을 통해 메틸아세테이트 및 메탄올을 선택적으로 제조하는 메틸아세테이트의 제조 방법
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제27항에서, 상기 메틸아세테이트의 제조 방법에서,반응 가스는 디메틸에테르(DME)와 일산화탄소(CO)를 1 : 9 내지 1 : 50의 몰비로 포함하고, 상기 반응 가스 전체에 대하여 상기 일산화탄소를 45 몰% 내지 90 몰%로 포함하는, 메틸아세테이트의 제조 방법
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나노시트 페리어라이트 제올라이트 및 제20항에 따른 하이브리드 CZA/FER 촉매를 이용하여,합성가스로부터 디메틸에테르를 경유해 메틸아세테이트를 한 번에 합성하는, 메틸아세테이트의 제조 방법
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제29항에 있어서, 상기 메틸아세테이트의 제조 방법은,상기 합성가스는 수소(H2) 및 일산화탄소(CO)를 1 : 2
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제29항에서, 상기 메틸아세테이트의 제조 방법은,상기 하이브리드 CZA/FER 촉매가 상층부에 로딩되고, 상기 나노시트 페리어라이트 제올라이트가 하층부에 로딩된 고정층 반응기를 이용하여 이루어지며,상기 고정층 반응기에서 상기 하이브리드 CZA/FER 촉매와 상기 나노시트 페리어라이트 제올라이트의 중량비는 1 : 1 내지 1 : 2인, 메틸아세테이트의 제조 방법
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