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이산화탄소가 함유된 가스로부터의 계층적 탄소소재에 단일 금속원자 촉매 및 질소 원자가 포함된 다공성 복합체를 제조하는 방법

  • 기술번호 : KST2023003459
  • 담당센터 : 대전기술혁신센터
  • 전화번호 : 042-610-2279
요약, Int. CL, CPC, 출원번호/일자, 출원인, 등록번호/일자, 공개번호/일자, 공고번호/일자, 국제출원번호/일자, 국제공개번호/일자, 우선권정보, 법적상태, 심사진행상태, 심판사항, 구분, 원출원번호/일자, 관련 출원번호, 기술이전 희망, 심사청구여부/일자, 심사청구항수의 정보를 제공하는 이전대상기술 뷰 페이지 상세정보 > 서지정보 표입니다.
요약 본 발명은 이산화탄소가 포함된 가스로부터의 계층적 탄소소재를 이용하여 단일 금속원자 촉매 및 질소 원자가 포함된 다공성 복합체를 제조하는 방법에 관한 것으로서, 나노 사이즈의 템플릿과 이산화탄소를 사용하여 만들어진 다공성 탄소 및 자가 템플릿형성 과정을 거쳐서 만들어진 탄소섬유에 단일 원자 형태의 촉매를 첨가하여 개선된 전기화학 특성을 지닌 복합재료를 제조하고, 추가로 질소 전구체를 활용한 질소 원자 도핑을 통해 세공특성도 크게 개선되고 동시에 전기화학적 특성도 크게 개선되어, 리튬-황 전지와 같은 고에너지 저장장치에 용이하게 적용될 수 있는 복합체를 제조할 수 있다.
Int. CL C01B 32/70 (2017.01.01) C01B 32/05 (2017.01.01) B01J 21/18 (2006.01.01) B01J 35/10 (2006.01.01) B01J 37/08 (2006.01.01) B01J 37/16 (2006.01.01) H01M 4/133 (2010.01.01) H01M 4/02 (2006.01.01)
CPC C01B 32/70(2013.01) C01B 32/05(2013.01) B01J 21/18(2013.01) B01J 35/1061(2013.01) B01J 37/08(2013.01) B01J 37/16(2013.01) B01J 35/1023(2013.01) B01J 35/1033(2013.01) B01J 35/0033(2013.01) H01M 4/133(2013.01) C01P 2006/16(2013.01) C01P 2006/12(2013.01) H01M 2004/028(2013.01)
출원번호/일자 1020220096725 (2022.08.03)
출원인 한국과학기술원
등록번호/일자
공개번호/일자 10-2023-0029516 (2023.03.03) 문서열기
공고번호/일자
국제출원번호/일자
국제공개번호/일자
우선권정보 대한민국  |   1020210110873   |   2021.08.23
법적상태 공개
심사진행상태 수리
심판사항
구분 국내출원/신규
원출원번호/일자
관련 출원번호
심사청구여부/일자 Y (2022.08.03)
심사청구항수 29

출원인

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번호 이름 국적 주소
1 한국과학기술원 대한민국 대전광역시 유성구

발명자

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번호 이름 국적 주소
1 이재우 대전광역시 유성구
2 양정우 대전광역시 유성구
3 김호동 대전광역시 유성구

대리인

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번호 이름 국적 주소
1 장제환 대한민국 서울특별시 강남구 언주로 ***, **층 (역삼동, 윤익빌딩)(*T국제특허법률사무소)
2 이처영 대한민국 서울특별시 강남구 언주로 ***, **층 (역삼동, 윤익빌딩)(*T국제특허법률사무소)

최종권리자

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번호 서류명 접수/발송일자 처리상태 접수/발송번호
1 [특허출원]특허출원서
[Patent Application] Patent Application
2022.08.03 수리 (Accepted) 1-1-2022-0812668-09
2 특허고객번호 정보변경(경정)신고서·정정신고서
2023.01.31 수리 (Accepted) 4-1-2023-5023571-05
3 특허고객번호 정보변경(경정)신고서·정정신고서
2023.05.04 수리 (Accepted) 4-1-2023-5110236-33
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번호 청구항
1 1
이산화탄소 함유 가스에 환원제와 나노 템플릿을 첨가하고, 500~1000℃의 온도에서 연속적으로 반응시켜 고체 생성물을 수득하는 단계를 포함하는 마이크로 기공(003c# 2nm)과 메조 기공(2~50nm)을 가지는 비결정질 계층적 다공성 탄소소재의 제조방법
2 2
제1항에 있어서, 상기 환원제는 마그네슘(Mg), 마그네슘 하이드라이드(MgH2), 나트륨 보론 하이드라이드(NaBH4), 칼륨 보론 하이드라이드(KBH4), 칼슘 보론 하이드라이드((Ca(BH4)2), 스트론튬 보론 하이드라이드(Sr(BH4)2), 마그네슘 보론 하이드라이드(Mg(BH4)2) 및 리튬 보론 하이드라이드(LiBH4)으로 구성된 군에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 비결정질 계층적 다공성 탄소소재의 제조방법
3 3
제1항에 있어서, 상기 나노 템플릿은 알칼리금속, 알칼리토금속, 또는 전이금속의 산화물 또는 탄산염인 것을 특징으로 하는 비결정질 계층적 다공성 탄소소재의 제조방법
4 4
제1항에 있어서, 상기 수득된 고체 생성물에 질소 전구체를 첨가하고 열처리하는 단계를 추가로 포함하는 비결정질 계층적 다공성 탄소소재의 제조방법
5 5
제4항에 있어서, 상기 질소 전구체는 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile, PAN), 폴리파이롤(polypyrrole), 폴리아닐린(polyaniline), 소듐 아자이드(NaN3), 하이드라진(N2H4), 암모니아보레인(NH3BH3) 멜라민(C3H6N6), PDI(N,N'-bis(2,6-diisopropyphenyl)-3,4,9,10-perylenetetracarboxylicdiimide), 요소(CO(NH2)2) 및 암모니아(NH3)가스로 구성된 군에서 1종 이상 선택되는 것을 특징으로 하는 비결정질 계층적 다공성 탄소소재의 제조방법
6 6
제5항에 있어서, 상기 질소 전구체로 암모니아 가스를 사용할 경우, 암모니아 가스를 바로 반응기로 흘리면서 열처리하거나, 500-1000℃에서 비활성 캐리어 가스로 암모니아 수용액 버블링을 유발시켜 발생하는 암모니아 가스를 통해 간접적으로 처리하는 것을 특징으로 하는 비결정질 계층적 다공성 탄소소재의 제조방법
7 7
제6항에 있어서, 상기 암모니아 수용액 버블링은 질소 원자비율이 1-2 at%에서 4-7 at%로 증가하고, 질소 질량함량은 0
8 8
다음 단계를 포함하는 전이금속 촉매 활성부위를 가지는 다공성 탄소복합체의 제조방법:(a) 이산화탄소 함유 가스에 환원제와 나노 템플릿을 첨가하고, 500~1000℃에서 연속적으로 반응시켜 비결정질 계층적 다공성 탄소소재를 수득하는 단계; 및(b) 상기 비결정질 계층적 다공성 탄소소재에 전이금속과 질소의 배위결합 화합물을 첨가하고 열처리하는 단계
9 9
제8항에 있어서, 상기 전이금속과 질소의 배위결합 화합물은 전이금속 프탈로시아닌인 것을 특징으로 하는 전이금속 촉매 활성부위를 가지는 다공성 탄소복합체의 제조방법
10 10
제9항에 있어서, 상기 전이금속 프탈로시아닌은 티타늄(Ti) 프탈로시아닌, 구리(Cu) 프탈로시아닌, 니켈(Ni) 프탈로시아닌 몰리브덴(Mo) 프탈로시아닌, 망간(Mn) 프탈로시아닌, 코발트(Co) 프탈로시아닌, 철(Fe) 프탈로시아닌 및 아연(Zn) 프탈로시아닌으로 구성된 군에서 1종 이상 선택되는 것을 특징으로 하는 전이금속 촉매 활성부위를 가지는 다공성 탄소복합체의 제조방법
11 11
제9항에 있어서, 상기 전이금속과 질소의 배위결합 화합물은 침전법, 분무법, 증발건조법 또는 단순침적법을 이용하여 상기 비결정질 계층적 다공성 탄소소재에 첨가되는 것을 특징으로 하는 전이금속 촉매 활성부위를 가지는 다공성 탄소복합체의 제조방법
12 12
제9항에 있어서, 상기 전이금속과 질소의 배위결합 화합물의 함량은 상기 비결정질 계층적 다공성 탄소소재 대비 1~100wt%인 것을 특징으로 하는 전이금속 촉매 활성부위를 가지는 다공성 탄소복합체의 제조방법
13 13
제9항에 있어서, 열처리 단계는 500~1000℃의 온도에서 질소, 아르곤 및 헬륨으로 구성된 군에서 선택된 1종 이상의 비활성 기체 하에서 수행되는 것을 특징으로 하는 전이금속 촉매 활성부위를 가지는 다공성 탄소복합체의 제조방법
14 14
제9항에 있어서, 상기 (b) 단계 이후에 산을 이용하여 응집된 금속기반 물질을 제거하고, 온수, 냉수 및 알코올로 구성된 군에서 선택된 1종 이상을 사용하여 세척한 다음 건조하는 단계를 포함하는 전이금속 촉매 활성부위를 가지는 다공성 탄소복합체의 제조방법
15 15
제9항의 방법에 의해 제조된 마이크로 기공(<2nm) 및 메조 기공(2~50nm)을 동시에 포함하고 700-1000 m2/g의 표면적과 2
16 16
제9항에 있어서, 상기 수득된 고체 생성물에 질소 전구체를 첨가하고 열처리하는 단계를 추가로 포함하는 전이금속 촉매 활성부위를 가지는 다공성 탄소복합체의 제조방법
17 17
제16항에 있어서, 상기 질소 전구체는 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile, PAN), 폴리파이롤(polypyrrole), 폴리아닐린(polyaniline), 소듐 아자이드(NaN3), 하이드라진(N2H4), 암모니아보레인(NH3BH3) 멜라민(C3H6N6), PDI(N,N'-bis(2,6-diisopropyphenyl)-3,4,9,10-perylenetetracarboxylicdiimide), 요소(CO(NH2)2) 및 암모니아(NH3)가스로 구성된 군에서 1종 이상 선택되는 것을 특징으로 하는 전이금속 촉매 활성부위를 가지는 다공성 탄소복합체의 제조방법
18 18
제16항에 있어서, 상기 질소 전구체로 암모니아 가스를 사용할 경우, 암모니아 가스를 바로 반응기로 흘리면서 열처리하거나, 500-1000℃에서 비활성 캐리어 가스로 암모니아 수용액 버블링을 유발시켜 발생하는 암모니아 가스를 통해 간접적으로 처리하는 것을 특징으로 하는 전이금속 촉매 활성부위를 가지는 다공성 탄소복합체의 제조방법
19 19
제18항에 있어서, 상기 암모니아 수용액 버블링은 질소 원자비율이 1-2 at%에서 4-7 at%로 증가하고, 질소 질량함량은 0
20 20
제16항의 방법에 의해 제조되고, 마이크로 기공(<2nm) 및 메조 기공(2~50nm)을 동시에 포함하고, 800-1200 m2/g의 표면적과 2
21 21
제20항의 전이금속 촉매 활성부위를 가지는 다공성 탄소복합체를 포함하고 1
22 22
폴리아크릴로니트릴과 환원제 혼합물을 비활성 가스 및 이산화탄소 함유 가스와 200~1000℃의 온도에서 연속적으로 반응시켜 고체 생성물을 수득하는 단계를 포함하는 마이크로 기공(003c# 2nm)과 메조 기공(2~50nm)을 가지는 계층적 다공성 탄소섬유의 제조방법
23 23
제22항에 있어서, 상기 환원제는 마그네슘(Mg), 마그네슘 하이드라이드(MgH2), 나트륨 보론 하이드라이드(NaBH4), 칼륨 보론 하이드라이드(KBH4), 칼슘 보론 하이드라이드((Ca(BH4)2), 스트론튬 보론 하이드라이드(Sr(BH4)2), 마그네슘 보론 하이드라이드(Mg(BH4)2) 및 리튬 보론 하이드라이드(LiBH4)로 구성된 군에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 계층적 다공성 탄소섬유의 제조방법
24 24
다음 단계를 포함하는 전이금속 촉매 활성부위를 가지는 계층적 다공성 탄소섬유 복합체의 제조방법:(a) 폴리아크릴로니트릴과 환원제 혼합물을 이산화탄소 함유 가스와 200~1000℃의 온도에서 연속적으로 반응시켜 계층적 다공성 탄소섬유를 수득하는 단계; 및(b) 상기 다공성 탄소섬유에 전이금속과 질소의 배위결합 화합물을 첨가하고 열처리하는 단계
25 25
제24항에 있어서, 상기 전이금속과 질소의 배위결합 화합물은 전이금속 프탈로시아닌인 것을 특징으로 하는 전이금속 촉매 활성부위를 가지는 계층적 다공성 탄소섬유 복합체의 제조방법
26 26
제25항에 있어서, 상기 전이금속 프탈로시아닌은 티타늄(Ti) 프탈로시아닌, 구리(Cu) 프탈로시아닌, 니켈(Ni) 프탈로시아닌 몰리브덴(Mo) 프탈로시아닌, 망간(Mn) 프탈로시아닌, 코발트(Co) 프탈로시아닌, 철(Fe) 프탈로시아닌 및 아연(Zn) 프탈로시아닌으로 구성된 군에서 1종 이상 선택되는 것을 특징으로 하는 전이금속 촉매 활성부위를 가지는 계층적 다공성 탄소섬유 복합체의 제조방법
27 27
제24항에 있어서, 상기 다공성 탄소섬유에 질소 전구체를 첨가하고 열처리하는 단계를 추가로 포함하는 전이금속 촉매 활성부위를 가지는 계층적 다공성 탄소섬유 복합체의 제조방법
28 28
제27항에 있어서, 상기 질소 전구체는 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile, PAN), 폴리파이롤(polypyrrole), 폴리아닐린(polyaniline), 소듐 아자이드(NaN3), 하이드라진(N2H4), 암모니아보레인(NH3BH3) 멜라민(C3H6N6), PDI(N,N'-bis(2,6-diisopropyphenyl)-3,4,9,10-perylenetetracarboxylicdiimide), 요소(CO(NH2)2) 및 암모니아(NH3) 가스로 구성된 군에서 1종 이상 선택되는 것을 특징으로 하는 전이금속 촉매 활성부위를 가지는 계층적 다공성 탄소섬유 복합체의 제조방법
29 29
제28항에 있어서, 상기 질소 전구체로 암모니아 가스를 사용할 경우, 암모니아 가스를 바로 반응기로 흘리면서 열처리하거나, 500-1000℃에서 비활성 캐리어 가스로 암모니아 수용액 버블링을 유발시켜 발생하는 암모니아 가스를 통해 간접적으로 처리하는 것을 특징으로 하는 전이금속 촉매 활성부위를 가지는 계층적 다공성 탄소섬유 복합체의 제조방법
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1 과학기술정보통신부 한국과학기술원 이공분야기초연구사업 (N01221003)(통합EZ)분산형 저탄소 수소생산 연구센터(2022년도)