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나노섬유; 및상기 나노섬유의 적어도 일부 표면에 결착되는 그래핀 결착층을 포함하며,상기 나노섬유는,금속 또는 그 합금 중 적어도 어느 하나로 이루어진 나노섬유이거나,금속 또는 그 합금 중 적어도 어느 하나의 나노입자를 포함하는 탄소 나노섬유이고,상기 그래핀 결착층은 상기 나노섬유에 부착되는 제1작용기와의 결합을 통하여 상기 나노섬유에 결착되는 것을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질
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제1항에 있어서,상기 그래핀 결착층은,상기 나노섬유의 원통형 표면에 밀착하여 완전히 감싸고 있는 한 겹 혹은 이들을 다시 추가적으로 감싸는 여러 겹의 그래핀 결착층인 것을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질
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제1항에 있어서,상기 제1작용기는 전하를 띠고,상기 그래핀 결착층은 상기 제1작용기의 전하와 반대의 전하를 띠며,상기 그래핀 결착층은 상기 제1작용기와의 결합을 통하여 상기 나노섬유에 결착되는 것을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질
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제3항에 있어서,상기 그래핀 결착층은 상기 제1작용기의 전하와 반대의 전하를 띠는 제2작용기를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질
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제1항 또는 제3항에 있어서,상기 그래핀 결착층은 단일층 또는 적층된 구조를 가지는 그래핀, 산화그래핀(graphene oxide), 또는 환원산화그래핀(reduced graphene oxide) 중 하나 혹은 둘 이상의 혼합물로 구성됨을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질
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제1항 또는 제3항에 있어서,상기 나노섬유는 그 직경이 30nm 내지 5μm의 범위 내에 있음을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질
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제1 항 또는 제3항에 있어서,상기 금속은 준금속, 전이후 금속, 전이 금속, 알칼리 금속 중 하나 혹은 둘 이상의 혼합물로 이루어짐을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질
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제7 항에 있어서,상기 금속은 실리콘(Si), 게르마늄(Ge), 알루미늄(Al), 안티모니(Sb), 주석(Sn), 티타늄(Ti), 바나듐(V), 크롬(Cr), 코발트(Co), 니켈(Ni), 망간(Mn), 철(Fe), 아연(Zn), 구리(Cu), 리튬(Li), 나트륨(Na) 중 하나 혹은 둘 이상의 혼합물로 이루어짐을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질
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제1항 또는 제3항에 있어서,상기 나노섬유가 탄소 나노섬유인 경우,상기 나노입자는 그 직경이 1nm 내지 1μm의 범위에 있음을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질
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(a) 금속 또는 그 합금 중 적어도 어느 하나가 나노입자 또는 금속염의 형태로 포함되어 있고, 고분자가 용해되어 있는 용액을 준비하는 단계;(b) 상기 용액을 전기방사하여 상기 나노입자 또는 상기 금속염 중 하나 혹은 둘 이상이 포함된 고분자 섬유를 형성하는 단계;(c) 상기 고분자 섬유를 열처리하여 상기 금속 또는 그 합금을 포함하는 나노섬유를 형성하는 단계; 및(d) 그래핀을 상기 나노섬유에 결착시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제10항에 있어서,상기 나노섬유는 상기 금속 또는 합금 나노입자가 포함된 탄소 나노섬유인 것을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제10항에 있어서,상기 나노섬유는 상기 금속 또는 합금으로 이루어진 나노섬유인 것을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제11항 또는 제12항에 있어서,상기 (c) 단계에 이어서,(c1) 상기 나노섬유에 전하를 띠는 작용기를 부착시키는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제13항에 있어서,상기 작용기는 카르보닐기, 카르복실기, 히드록시기, 니트릴기, 사이올기, 시안기, 아미노기, 알킬기, 알콕시기, 에스테르기 중 하나 혹은 둘 이상의 혼합물임을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제10항에 있어서,상기 (a) 단계에 있어,상기 용액에 금속염이 포함된 경우,상기 금속염은 상기 고분자와 혼합되어 상기 용액에 녹을 수 있는 염인 것을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제15항에 있어서,상기 금속염은 유기산염, 할로겐염, 무기산염, 알콕시염, 설파이드염 또는 아미드염 중 하나 혹은 둘 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제16항에 있어서,상기 금속염으로 아세테이트염, 클로라이드염, 아세틸아세토네이트염, 나이트레이트염, 메톡시드염, 에톡시드염, 부톡시드염, 이소프로폭시드염, 설파이드염, 옥시트리이소프로폭시드염, 에틸헥사노에이트염, 세틸에틸헥사노에이트염, 부타노에이트염, 에틸아미드염 또는 아미드염 중 하나 혹은 둘 이상의 혼합물을 사용하는 것을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제10항에 있어서,상기 (a) 단계에 있어,상기 금속은 실리콘(Si), 게르마늄(Ge), 알루미늄(Al), 안티모니(Sb), 주석(Sn), 티타늄(Ti), 바나듐(V), 크롬(Cr), 코발트(Co), 니켈(Ni), 망간(Mn), 철(Fe), 아연(Zn), 구리(Cu), 리튬(Li) 또는 나트륨(Na) 중 하나 혹은 둘 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제10항에 있어서,상기 고분자는 폴리비닐아세테이트(PVAc), 폴리비닐피롤리돈(PVP), 폴리비닐알콜(PVA), 폴리에틸렌 옥사이드(PEO), 폴리메틸메타아크릴레이트(PMMA), 폴리아크릴산(PAA), 폴리카보네이트(PC), 폴리프닐렌이소프탈라마이드(poly(m)-phenylene isophthalamide, PMIA), 폴리에틸아민(PEI), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 폴리트리메틸렌 테트라프탈레이트(PTT), 폴리부틸렌 테트라프탈레이트(PBT), 폴리설폰(PSF), 폴리에테레테르케톤(poly-etheretherketone, PEEK), 폴리스티렌(PS), 폴리비닐리덴플로라이드(PVDF), 폴리우레탄, 폴리비닐 부티랄레신(poly-vinyl butyral resin, PVB), 폴리비닐에스터(PVE), 폴리페로세실디틸실란(polyferrocenyldimethylsilane, PFDMS), 폴리이미드, 폴리피롤(poly-pyrrole-2,5-diyl(p-nitrobenylidene), PPy), 폴리옥시메틸렌(POM), 폴리에틸렌이민(polyethyleneimine, PEI), 폴리아크릴아민(PAM), 폴리에틸렌글리콜(PEG), 폴리락타이드(polylactides, PLLA/PDLA), 폴리카프로락톤(PCL), 폴리글리콜산(PGA), 폴리베타하이드록시알카노아트(poly-β-hydroxyalkanoates, PHA), 폴리부틸렌 써시네이트(poly-butylene succinate, PBS), 폴리에티르 우레탄 우레아(poly-ether urethane urea, PEUU), 폴리비닐클로라이드(PVC), 키틴, 덱스트란, DNA, 콜라겐, 젤라틴, 레시틴, 피브로인(SF), 제인(CASP) 또는 글루텐 중 하나 혹은 둘 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제10항에 있어서,상기 (a) 단계에 있어,상기 용액에 금속염이 포함된 경우,상기 용액에 대한 상기 금속염의 비율은 0
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제10항에 있어서,상기 (a) 단계에 있어,상기 용액에 금속염이 포함된 경우,상기 금속염과 상기 고분자의 중량비는 5 : 1 내지 1 : 5의 범위에 있음을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제10항에 있어서,상기 (a) 단계에 있어,상기 용액에 금속염이 포함된 경우,상기 용액의 용매는 상기 금속염 및 상기 고분자가 용해될 수 있는 것임을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제22항에 있어서,상기 용매는 디메틸포름아마이드(dimethylformamide, DMF), 디메틸아세트아마이드(dimethylacetamide, DMAc), 아세톤, 테트라하이드로퓨란, 물, 아세트산, 헥사플루오로이소프로판올(Hexafluoroisopropanol), 메탄올, 에탄올, 프로판올, 클로로포름, 디클로로메탄, 테트라파이드로퓨란(tetrahydrofuran), 포름산, 아세트산, 트리플루오로아세트산(trifluoroacetic acid), 이소프로판올(isopropanol) 또는 톨루엔 중 하나 혹은 둘 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제10항에 있어서,상기 (b) 단계에 있어,상기 용액을 5kV내지 20kV의 양극 전압을 가한 금속 바늘을 사용하여 분당 5㎕ 내지 100㎕의 비율로 방사함을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제10항에 있어서,상기 (c) 단계는,환원 분위기에서 열처리를 통하여 이루어 지는 것을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제25항에 있어서,상기 열처리는 150°C 내지 1500°C의 온도 및 불활성 분위기에서 이루어 지는 것을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제25항에 있어서,상기 열처리에 있어서 불활성 기체에 수소를 혼합하여 상기 고분자 및 상기 금속염을 탈산화(deoxydation)시킴을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제10항에 있어서,상기 (c) 단계는,(c1) 100°C 내지 110°C 온도의 진공 혹은 대기에서 상기 고분자 섬유를 건조시키는 단계;(c2) 150°C 내지 400°C의 온도에서 상기 고분자를 안정화(stabilization)시키는 단계;(c3) 400°C 내지 700°C 의 온도 및 불활성 기체 혹은 수소를 포함하는 환원성 분위기에서 상기 고분자 및 상기 금속염을 탈산화시키는 단계를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제28항에 있어서,상기 나노섬유가 탄소 나노섬유인 경우,상기 (c3) 단계에 이어서,(c4) 500°C 내지 1500°C의 불활성 기체에서 상기 고분자를 탄화시키는 단계가 더 포함되는 것을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제13항에 있어서,상기 (d) 단계는,전하를 가지는 그래핀을 사용하여 이루어짐을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제30항에 있어서,상기 전하를 가지는 그래핀은 산화그래핀(graphene oxide) 또는 전하를 띠는 작용기가 부착된 그래핀 중 하나 혹은 그 혼합물인 것을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제31항에 있어서,상기 그래핀이 산화그래핀(graphene oxide)인 경우,상기 산화그래핀(graphene oxide)은 그래핀을 강산성 용액에서 산화시켜 형성함을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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제31항에 있어서,상기 그래핀이 전하를 띠는 작용기가 부착된 그래핀인 경우,상기 작용기는 카르보닐기, 카르복실기, 히드록시기, 니트릴기, 사이올기, 시안기, 아미노기, 알킬기, 알콕시기, 에스테르기 중 하나 혹은 둘 이상의 혼합물임을 특징으로 하는 리튬-이온 이차전지용 음극활물질 제조 방법
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